内殻励起ダイナミクス計測から探る導電性有機分子の高速電荷移動評価

• 研究課題/領域番号: 26390019
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: ナノ材料化学
• 研究機関: 広島大学
• 研究代表者: 和田 真一 広島大学, 理学研究科, 助教 (60304391)
• 研究期間 (年度): 2014-04-01 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円); 2016年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2015年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円); 2014年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
• キーワード: 非接触導電性計測 / 内殻電子励起 / サイト選択的結合切断 / イオン脱離 / 共鳴オージェ電子分光 / Core-hole clock法 / 自己組織化単分子膜（SAM） / 内殻励起反応

研究成果の概要

軟Ｘ線を用いた内殻電子励起によって原子レベルで局所的に電荷を発生させることができる。そしてその電荷の緩和は、内殻励起ダイナミクスに反映されると考えられる。本研究では分子鎖の導電性が異なる自己組織化単分子膜（SAM）を用いて、内殻励起によって放出されるオージェ電子と脱離イオンを計測し、新たに考案した定量的な解析手法を用いて評価した。そして有機分子内の電荷移動が、内殻励起によるオージェ崩壊や選択的結合切断反応に反映されていることを検証し、その相関性を確認することができた。本計測手法が、軟Ｘ線を利用した有機分子の非接触な電荷移動ダイナミクス計測法として有用であることを示唆している。

研究成果

• [雑誌論文] Ultrafast Coulomb explosion of a diiodomethane molecule induced by an X-ray free-electron laser pulse (2017)
  • 著者名/発表者名: Tsukasa Takanashi, Kosuke Nakamura, Edwin Kukk, Koji Motomura, Hironobu Fukuzawa, Kiyonobu Nagaya, (他28名), Hirohiko Kono, Kiyoshi Ueda
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys. 巻: 19 号: 30 ページ: 19707-19721
  • DOI: 10.1039/c7cp01669g
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Site-selective bond breaking induced by resonant core-excitations (2017)
  • 著者名/発表者名: Shin-ichi Wada
  • 雑誌名: Reference Module in Chemistry, Molecular Sciences and Chemical Engineering 巻: - ページ: 621-628
  • DOI: 10.1016/b978-0-12-409547-2.13204-4
  • ISBN: 9780128098943
  • 査読あり
• [雑誌論文] Ultrafast Dynamics of a Nucleobase Analogue Illuminated by a Short Intense X-ray Free Electron Laser Pulse (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Nagaya, K. Motomura, E. Kukk, H. Fukuzawa, S. Wada, T. Tachibana, Y. Ito, S. Mondal, T. Sakai, K. Matsunami, R. Koga, S. Ohmura, Y. Takahashi, M. Kanno, A. Rudenko, C. Nicolas, X.-J. Liu, Y. Zhang, J. Chen, M. Anand, Y. H. Jiang, D.-E. Kim, K. Tono, M. Yabashi, H. Kono, C. Miron, M. Yao, and K. Ueda
  • 雑誌名: Phys. Rev. X 巻: 6 号: 2 ページ: 0210351-9
  • DOI: 10.1103/physrevx.6.021035
  • NAID: 120005774654
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Femtosecond Charge and Molecular Dynamics of I-containing organic molecules Induced by Intense X-Ray Free-Electron Laser Pulses (2016)
  • 著者名/発表者名: K.Nagaya, K.Motomura, E.Kukk, Y.Takahashi, K.Yamazaki, S.Ohmura, H.Fukuzawa, S.Wada, S.Mondal, T.Tachibana, Y.Ito, R.Koga, T.Sakai, K.Matsunami, K.Nakamura, M.Kanno, A.Rudenko, C.Nicolas, X-J.Liu, C.Miron, Y.Zhang, Y.Jiang, J.Chen, M.Anand, D.E.Kim, K.Tono, M.Yabashi, M.Yao, H.Kono, K.Ueda
  • 雑誌名: Faraday Discussions 巻: 194 ページ: 537-562
  • DOI: 10.1039/c6fd00085a
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] 5.Interatomic Coulombic Decay Cascades in Multiply Excited Neon Clusters (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Nagaya, D. Iablonskyi, N. V. Golubev, K. Matsunami, H. Fukuzawa, K. Motomura, T. Nishiyama, T. Sakai, T. Tachibana, S. Mondal, S. Wada, K. C. Prince, C. Callegari, C. Miron, N. Saito, M. Yabashi, Ph. V. Demekhin, L. S. Cederbaum, A. I. Kuleff, M. Yao and K. Ueda
  • 雑誌名: Nat. Comm. 巻: 7 号: 1 ページ: 13477-13477
  • DOI: 10.1038/ncomms13477
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Electron spectroscopy of rare-gas clusters irradiated by x-ray free-electron laser pulses from SACLA (2016)
  • 著者名/発表者名: H. Fukuzawa, T. Tachibana, K. Motomura, W.Q. Xu, K. Nagaya, S. Wada, P. Johnsson, M. Siano, S. Mondal, Y. Ito, M. Kimura, T. Sakai, K. Matsunami, H. Hayashita, J. Kajikawa, X.J. Liu, E. Robert, C. Miron, R. Feifel, J. Marangos, K. Tono, Y. Inubushi, M. Yabashi, M. Yao, and K. Ueda
  • 雑誌名: Journal of Physics B 巻: 49 号: 3 ページ: 34004-34004
  • DOI: 10.1088/0953-4075/49/3/034004
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Nanoplasma formation by high intensity hard X-rays (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Tachibana, Z. Jurek, H. Fukuzawa, K. Motomura, K. Nagaya, S. Wada, P. Johnsson, M. Siano, S. Mondal, Y. Ito, M. Kimura, T. Sakai, K. Matsunami, H. Hayashita, J. Kajikawa, X.-J. Liu, E. Robert, C. Miron, R. Feifel, J.P. Marangos, K. Tono, Y. Inubushi, M. Yabashi, S.-K. Son, B. Ziaja, M. Yao, R. Santra, and K. Ueda
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 5 号: 1
  • DOI: 10.1038/srep10977
  • NAID: 120005621940
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Covariance maing of two-photon double core hole states in C2H2 and C2H6 produced by an X-ray free electron laser (2015)
  • 著者名/発表者名: M. Mucke, O. Takahashi, et al
  • 雑誌名: New J. Phys. 巻: 17 号: 7 ページ: 073002-10
  • DOI: 10.1088/1367-2630/17/7/073002
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Charge and nuclear dynamics induced by deep inner-shell multiphoton ionization of CH3I molecules by intense X-ray free-electron laser pulses (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Motomura, E. Kukk, H. Fukuzawa, S. Wada, K. Nagaya, S. Ohmura, S. Mondal, T. Tachibana, Y. Ito, R. Koga, T. Sakai, K. Matsunami, A. Rudenko, C. Nicolas, X.-J. Liu, C. Miron, Y. Zhang, Y. Jiang, J. Chen, M. Anand, D.E. Kim, K. Tono, M. Yabashi, M. Yao, and K. Ueda
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 6 号: 15 ページ: 2944-2949
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.5b01205
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Ionic solutions probed by resonant inelastic X-ray scattering (2015)
  • 著者名/発表者名: Z. Yin, I. Rajkovic, S. T. Veedu, S. Deinert, D. Raiser, R. Jain, H. Fukuzawa, S. Wada, W. Quevedo, B. Kennedy, S. Schreck, A. Pietzsch, P. Wernet, K. Ueda, A. Föhlisch, and S. Techert
  • 雑誌名: Zeitschrift fur Physikalische Chemie 巻: 229 号: 10-12 ページ: 1855-1867
  • DOI: 10.1515/zpch-2015-0610
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Water adsorption on TiO2 surfaces probed by soft X-ray spectroscopies: bulk materials vs. isolated nanoparticles (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Benkoula, O. Sublemontier, M. Patanen, C. Nicolas, F. Sirotti, A. Naitabdi, F. Gaie-Levrel, E. Antonsson, D. Aureau, F.-X. Ouf, S. Wada, A. Etcheberry, K. Ueda, and C. Miron
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 5 号: 1
  • DOI: 10.1038/srep15088
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Covariance mapping of two-photon double core hole states in C2H2 and C2H6 produced by an X-ray free electron laser (2015)
  • 著者名/発表者名: M. Mucke, V. Zhaunerchyk, L.J. Frasinski, J.H.D. Eland, M. Larsson, L. Foucar, J. Ullrich, K. Motomura, S. Mondal, K. Ueda, T. Osipov, L. Fang, B.F. Murphy, N. Berrah, C. Bostedt, J.D. Bozek, S. Schorb, M. Messerschmidt, O. Takahashi, S. Wada, M.N. Piancastelli, K.C. Prince, and R. Feifel 他10名
  • 雑誌名: New Journal of Physics
  • 査読あり
• [学会発表] 液中レーザーアブレーション法による 金ナノ粒子の合成と特性評価 (2018)
  • 著者名/発表者名: 和田真一、 姫田晃、 平谷篤也
  • 学会等名: 第31回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] 共鳴オージェ電子分光計測による芳香族有機分子の非接触導電性評価 (2018)
  • 著者名/発表者名: 伊豫部佳樹、古賀亮介、平谷篤也、和田真一
  • 学会等名: 第31回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [学会発表] XFEL強力超短パルス照射によるヨウ化ウラシルの電荷および構造ダイナミクス (2017)
  • 著者名/発表者名: 和田真一，永谷清信，福澤宏宣，本村幸治，上田潔
  • 学会等名: 平成29年度日本結晶学会年会
  • 招待講演
• [学会発表] 内殻励起ダイナミクス計測から探る自己組織化有機単分子膜の高速電荷移動評価 (2016)
  • 著者名/発表者名: 和田真一，古賀亮介，小川舞，細田隼輝，平谷篤也
  • 学会等名: 第67回コロイドおよび界面化学討論会
  • 発表場所: 旭川市
  • 年月日: 2016-09-22
• [学会発表] ジアセチレンナノ結晶固相光重合初期過程のサブピコ秒過渡吸収分光 (2016)
  • 著者名/発表者名: 仮屋薗寛悟，梅本嵩之，小野寺恒信，及川英俊，五月女光，梶本真司，福村裕史，上田潔，和田真一，平谷篤也
  • 学会等名: 分子科学討論会2016
  • 発表場所: 神戸市
  • 年月日: 2016-09-13
• [学会発表] Non-contact evaluation of molecular conductivity of organic monolayers utilizing core-excitation dynamics measurements (2016)
  • 著者名/発表者名: Shin-ichi Wada, Mai Ogawa, Ryosuke Koga, Syunki Hosoda, and Atsunari Hiraya
  • 学会等名: 39th International Conference on Vacuum Ultraviolet and X-ray Physics (VUVX2016)
  • 発表場所: Zurich, Switzerland
  • 年月日: 2016-07-03
  • 国際学会
• [学会発表] 内殻励起ダイナミクス計測による有機分子の非接触導電性評価への展開 (2016)
  • 著者名/発表者名: 和田真一，小川舞，古賀亮介，細田隼輝，平谷篤也
  • 学会等名: 第29回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • 発表場所: 柏市
  • 年月日: 2016-01-09
• [学会発表] 内殻励起反応ダイナミクスに現れる表面電荷移動効果 (2015)
  • 著者名/発表者名: 和田真一，細田隼輝，古賀亮介，林下弘憲，梶川隼平，平谷篤也
  • 学会等名: 第9回分子科学討論会2015
  • 発表場所: 東京
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] Characterization of green fluorescent protein monolayers utilizing controllable self-assembled monolayers (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Wada, J. Kajikawa, H. Hayashita, R. Koga, A. Hiraya
  • 学会等名: The 31st European Conference on Surface Science
  • 発表場所: Barcelona, Spain
  • 年月日: 2015-08-31
  • 国際学会
• [学会発表] 内殻励起ダイナミクス計測から探る有機単分子膜の高速電荷移動 (2015)
  • 著者名/発表者名: 和田真一
  • 学会等名: 第36回広大サステナブル科学セミナー「軟Ｘ線分光ミニシンポジウム」
  • 発表場所: 東広島市
  • 年月日: 2015-08-11
  • 招待講演
• [学会発表] Investigation of site-selective bond breaking induced by resonant core-excitations (2015)
  • 著者名/発表者名: Shin-ichi Wada
  • 学会等名: Workshop on "Present Challenges in Surface Science and Photon Driven Phenomena at Interfaces"
  • 発表場所: Munich, Germany
  • 年月日: 2015-04-23
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Prospect for investigating photopolymerization dynamics at SACLA (2015)
  • 著者名/発表者名: Shin-ichi Wada
  • 学会等名: HeKKSaGOn Discussion meeting on ultrafast chemistry
  • 発表場所: Sendai, Japan
  • 年月日: 2015-04-18
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 内殻励起反応計測から探る有機単分子膜の高速電荷移動 (2015)
  • 著者名/発表者名: 和田真一、古賀亮介、林下弘憲、小川舞、梶川隼平、平谷篤也
  • 学会等名: 第28回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
  • 発表場所: 草津市
  • 年月日: 2015-01-10 – 2015-01-12
• [学会発表] 内殻励起ダイナミクス計測から探る有機単分子膜の高速電荷移動 (2014)
  • 著者名/発表者名: 和田真一、古賀亮介、林下弘憲、小川舞、梶川隼平、平谷篤也
  • 学会等名: 第8回分子科学討論会
  • 発表場所: 東広島市
  • 年月日: 2014-09-21 – 2014-09-24
• [学会発表] Evaluation of molecular charge transfer dynamics by site-selective ion desorption and resonant Auger electron measurements (2014)
  • 著者名/発表者名: Shin-ichi Wada, Ryosuke Koga, Hironori Hayashita, Mai Ogawa, Jumpei Kajikawa, Kenichiro Tanaka, Atsunari Hiraya
  • 学会等名: 30th European Conference on Surface Science (ECOSS-30)
  • 発表場所: Antalya, Turkey
  • 年月日: 2014-08-31 – 2014-09-05
• [学会発表] New progress in photoscience with X-ray free electron laser (XFEL) (2014)
  • 著者名/発表者名: Shin-ichi Wada
  • 学会等名: The 2014 Japan-Korea Student Workshop Hiroshima University & Pusan National University
  • 発表場所: Higashi-Hiroshima, Japan
  • 年月日: 2014-07-11 – 2014-07-13
  • 招待講演