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検索結果: 13件 / 研究者番号: 40332663
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1.
酸素分子活性化能を有する二核鉄錯体の創製および反応性の制御
研究課題
研究種目
基盤研究(C)
審査区分
小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関
金沢大学
研究代表者
古舘 英樹
金沢大学, 物質化学系, 准教授
研究期間 (年度)
2022-04-01 – 2026-03-31
交付
キーワード
二核鉄(III)ペルオキソ錯体
/
酸化反応
/
O-O 結合活性化
/
C-H 結合活性化
/
酸素原子移動反応
/
可逆的なO-O結合の開裂と再生
/
二核鉄(IV)オキソ種
/
二核鉄ペルオキソ錯体
/
酸素分子活性化
研究開始時の研究の概要
鉄あるいは銅酵素であるメタンモノオキシゲナーセ(MMO: 2Fe, nCu)やトルエンモノオキシゲナーゼ(TMO: 2Fe)は,酸素分子を活性化して,反応性に乏しいメタン(アルカン)やトルエン(アレーン)を水酸化する。これら酵素に類似した酸化能を有する錯体の創製は,環境やエネルギー問題と関連したGr
...
研究実績の概要
本年度は主に下記の研究を行った。
現在までの達成度 (区分)
2: おおむね順調に進展している
この課題の研究成果物
学会発表 (3件)
2.
酸素分子活性化能を有する二核鉄錯体の創製
研究課題
研究種目
基盤研究(C)
審査区分
小区分34010:無機・錯体化学関連
研究機関
金沢大学
研究代表者
古舘 英樹
金沢大学, 物質化学系, 准教授
研究期間 (年度)
2018-04-01 – 2022-03-31
完了
キーワード
二核鉄ペルオキソ錯体
/
酸素分子活性化
/
C-H結合酸化
/
機能モデル
/
反応中間体
/
酸化反応
/
二核鉄(III)ペルオキソ錯体
/
二核コバルト(III)ペルオキソ錯体
/
ミカエリスメンテン型
/
可逆的酸素分子吸脱着
/
キャビティー
/
外部基質の酸化
/
C-H結合活性化
/
X線結晶構造解析
/
C=C結合酸化
/
アレーン水酸化
/
二核化配位子
/
非ヘム型二核鉄酸化酵素
/
アルカン類の酸化
/
アレーン類の酸化
研究成果の概要
生体系には,カルボン酸架橋の二核鉄中心により酸素分子を活性化し,メタンやトルエンを水酸化する非ヘム型二核鉄酵素であるメタンモノオキシゲナーセ(MMO)やトルエンモノオキシゲナーゼ(TMO)が存在する。これら酵素の触媒サイクルでは,鍵中間体として二核鉄(III)ペルオキソ中間体が分光学的に同定されてい
...
この課題の研究成果物
雑誌論文 (6件 うち査読あり 6件、オープンアクセス 6件) 学会発表 (12件)
3.
二核鉄ペルオキソ錯体のコア構造による反応性の制御
研究課題
研究種目
基盤研究(C)
研究分野
無機化学
研究機関
金沢大学
研究代表者
古舘 英樹
金沢大学, 物質化学系, 准教授
研究期間 (年度)
2014-04-01 – 2017-03-31
完了
キーワード
二核鉄ペルオキソ錯体
/
酸素分子活性化
/
アレーン水酸化
/
機能モデル
/
反応中間体
/
酸化反応
/
X線結晶構造解析
/
高原子価鉄オキソ種
/
酸化反応性
/
酸化活性種
/
高原子価オキソ種
/
非ヘム型二核鉄酵素
/
結晶構造
/
二核化配位子
/
水素引き抜き反応
/
同位体ラベリング
/
アレーン類の水酸化
/
二核鉄(III)ペルオキソ錯体
/
酸素ー酸素活性化
研究成果の概要
生体系では,メタンモノオキシゲナーゼ(MMO) や トルエンモノオキシゲナーゼ(TMO)が二核鉄中心により酸素分子を活性化して,アルカンやアレーン類の水酸化をいとも簡単に行っている.本研究では,MMOやTMOのペルオキソ中間体の機能モデルとなる二核鉄(III)ペルオキソ錯体を創製し,コア構造によるペ
...
この課題の研究成果物
雑誌論文 (2件 うち査読あり 2件、謝辞記載あり 2件) 学会発表 (14件 うち招待講演 1件) 備考 (1件)
4.
様々なコア構造を持つ二核鉄ペルオキソ錯体の創製および酸化特異性の解明
研究課題
研究種目
基盤研究(C)
研究分野
無機化学
研究機関
金沢大学
研究代表者
古舘 英樹
金沢大学, 物質化学系, 准教授
研究期間 (年度)
2011 – 2013
完了
キーワード
二核鉄(III)ペルオキソ錯体
/
コア構造
/
酸化反応性
/
機能モデル
/
結晶構造解析
/
生物無機化学
/
酸素活性種
/
反応中間体
/
二核鉄ペルオキソ錯体
/
酸素分子活性化
/
水素原子引き抜き反応
/
X線結晶構造解析
/
二核化配位子
/
NRVS測定
研究概要
本研究では,様々なコア構造を有する二核鉄(III)ペルオキソ錯体の合成に成功とそれらの様々な外部基質に対する酸化反応性を調べた.その結果,カルボン酸イオンを含む二核鉄(III)ペルオキソ錯体は,様々なC-H結合解離エネルギー (BDE) を持つ脂肪族化合物に対して酸化能を持つことが明らかとなった.さ
...
この課題の研究成果物
雑誌論文 (4件 うち査読あり 4件) 学会発表 (25件 うち招待講演 1件) 備考 (2件)
5.
アルカン及びアレーン酸化能を持つ二核金属錯体の創製
研究課題
研究種目
基盤研究(B)
研究分野
無機化学
研究機関
金沢大学
研究代表者
鈴木 正樹
金沢大学, 物質化学系, 教授
研究期間 (年度)
2010 – 2012
完了
キーワード
錯体化学
/
生物無機化学
/
酸化反応
/
酸素活性種
/
金属酵素モデル
/
反応活性種
/
合成化学
/
機能モデル
研究概要
本研究では,様々な酸素活性種を持つ二核(μ-η^2-η^2-peroxo)Cu(II)_2,(μ-1,2-peroxo)Fe(III)_2,bis(μ-oxo)Ni(III)_2 およびbis(μ-oxo)Co(III)_2 錯体を合成し,酸化反応性を調べた。その結果,二核錯体でCo(III)_2
...
この課題の研究成果物
雑誌論文 (9件 うち査読あり 9件) 学会発表 (39件 うち招待講演 3件) 備考 (2件)
6.
非ヘム鉄型二核鉄及び銅酸素錯体の反応場による協奏的機能制御
研究課題
研究種目
特定領域研究
審査区分
理工系
研究機関
金沢大学
研究代表者
鈴木 正樹
金沢大学, 物質化学系, 教授
研究期間 (年度)
2008 – 2009
完了
キーワード
酸素活性化
/
酸化反応
/
水酸化反応
/
二核鉄酸素錯体
/
二核銅酸素錯体
/
活性酸素種
/
協奏的機能
/
生物無機化学
研究概要
生体系にはトルエンをクレゾールへ,またメタンをメタノールへと水酸化する酸素活性化二核或いは多核金属酵素がある。これらアレーン類及びアルカン類の水酸化反応機構は全く異なっている。すなわちアレーン類の水酸化反応は親電子的反応で,一方,アルカン類の水酸化反応は水素原子引抜き反応で進行する。しかし,二核鉄酵
...
この課題の研究成果物
雑誌論文 (2件 うち査読あり 2件) 学会発表 (7件) 図書 (1件) 備考 (1件)
7.
酸素活性種を含む金属錯体の創製と反応場による機能制御
研究課題
研究種目
基盤研究(B)
研究分野
無機化学
研究機関
金沢大学
研究代表者
鈴木 正樹
金沢大学, 物質化学系, 教授
研究期間 (年度)
2007 – 2009
完了
キーワード
金属錯体化学
/
生物無機化学
/
合成化学
/
酸素活性種
/
機能モデル
/
反応活性種
/
酸素錯体
/
金属酵素モデル
/
チロシナーゼモデル
研究概要
本研究では,様々な架橋基を持つ二核化配位子を含む(μ-η^2-η^2-peroxo)Cu(II)_2,bis(μ-oxo)Ni(III)_2および(μ1,2-peroxo)Fe(III)_2錯体の合成に成功した。その結果,銅錯体は様々なC-H結合エネルギーを持つ脂肪族化合物の酸化能を持つことを見出し
...
この課題の研究成果物
雑誌論文 (17件 うち査読あり 16件) 学会発表 (30件) 図書 (3件) 備考 (2件)
8.
酸素活性種を含む金属錯体の合目的創製および精密機能制御
研究課題
研究種目
若手研究(B)
研究分野
無機化学
研究機関
金沢大学
研究代表者
古舘 英樹
金沢大, 自然科学研究科, 助手
研究期間 (年度)
2006 – 2007
完了
キーワード
酸素活性種
/
酸素分子活性化
/
NIHシフト
/
X線結晶構造解析
/
芳香環水酸化反応
/
パーオキソ錯体
/
二核鉄錯体
/
二核銅錯体
研究概要
本研究では,生体系で酸素分子活性化反応を行う非ヘム金属タンパク質で観測,推定されている反応中間体(酸素活性種を含む遷移金属錯体)を,合目的に創製し,それらの精密機能制御を通してこれら金属タンパクの機能発現機構の解明を目指した.
この課題の研究成果物
雑誌論文 (3件)
9.
酸素活性種を含む機能性金属錯体の創製
研究課題
研究種目
若手研究(B)
研究分野
無機化学
研究機関
金沢大学
研究代表者
古舘 英樹
金沢大学, 自然科学研究科, 助手
研究期間 (年度)
2004 – 2006
完了
キーワード
酸素活性種
/
酸素-酸素結合の再生と開裂
/
ESI-TOF
/
MS
/
X線結晶構造解析
/
単核鉄過炭酸錯体
/
パーオキソ錯体
/
二核ニッケル錯体
/
二核銅錯体
/
反応中間体
/
アルキルパーオキソ錯体
/
酸化反応
/
二核鉄錯体
研究概要
本研究では,生体系で酸素-酸素結合の開裂および生成を含む酸素活性化反応を行う非ヘム金属タンパク質をモデルとし,様々な遷移金属イオンを用いた酸素活性種を含む金属錯体の合成研究を通してこれらタンパクの機能発現機構の解明と得られた酸素活性種を含む金属錯体の機能制御を目指した.
この課題の研究成果物
雑誌論文 (8件)
10.
酸素活性種を含む金属錯体の創製と機能制御
研究課題
研究種目
基盤研究(B)
研究分野
無機化学
研究機関
金沢大学
研究代表者
鈴木 正樹
金沢大学, 自然科学研究科, 教授
研究期間 (年度)
2004 – 2006
完了
キーワード
合成化学
/
生物無機化学
/
ペルオキソニ核銅錯体
/
酸素活性種
/
酸化反応
/
C-H結合活性化
/
核鉄錯体
/
結晶構造
/
ペルオキソ二核銅錯体
/
二核鉄錯体
/
水酸化反応
/
金属酵素モデル
/
ヒドロペルオキソ銅(II)錯体
/
水素結合
/
金属錯体
/
エポキシ化反応
研究概要
生体系には,酸素運搬能を有するHemocyanin(Hc)や,チロシンのフェノールを水酸化するTyrosinase(Tyr)などがある。いずれも二核銅中心を持ち酸素分子と反応して(μ-η^2:η^2-peroxo)二核銅(II)錯体を生成するが,その機能は全く異なっている。また,メタンをメタノールに
...
この課題の研究成果物
雑誌論文 (34件) 図書 (4件)
11.
金属錯体による酸素-酸素結合の開裂と生成の動的制御
研究課題
研究種目
特定領域研究
審査区分
理工系
研究機関
金沢大学
研究代表者
鈴木 正樹
金沢大学, 自然科学研究科, 教授
研究期間 (年度)
2004 – 2005
完了
キーワード
合成化学
/
アルキルパーオキソ錯体
/
ニッケル三価オキソ錯体
/
スーパーオキソ錯体
/
酸化反応
/
水酸化反応
/
酸素活性種
/
反応中間体
/
金属酵素モデル
/
結晶構造
/
酸素錯体
/
生物無機化学
/
ラジカル反応
研究概要
本研究では,生体系での酸素活性化金属タンパクや合成化学的に重要な酸化触媒の機能発現機i構の解明を目的として,三脚型4座配位子(Me_2-tpa=tris(6-methyl-2-pyridylmethyl)amine)を含むbis(μ-hydroxo)dinickel(II)錯体([Ni_2(OH)_
...
この課題の研究成果物
雑誌論文 (8件) 図書 (1件)
12.
酸素活性種を含む金属錯体の合成と機能制御
研究課題
研究種目
特定領域研究
審査区分
理工系
研究機関
金沢大学
研究代表者
鈴木 正樹
金沢大学, 理学部, 教授
研究期間 (年度)
2003
完了
キーワード
酸化反応
/
酸素分子の可塑的4電子酸化還元
/
酸素活性種
/
結晶構造
/
銅錯体
/
ニッケル錯体
/
高原子価錯体
/
酸素化反応
研究概要
本研究では、金属イオンの基本的性質である酸化還元能を、配位環境の電子的・立体的効果により分子レベルで制御し、生体系で酸化触媒として作用している金属蛋白質や酵素を手本とした酸素活性種を含む金属錯体の創製を目的とし,下記の成果が得られた。
この課題の研究成果物
文献書誌 (6件)
13.
二核遷移金属錯体による酸素活性化機構の解明
研究課題
研究種目
特定領域研究
審査区分
理工系
研究機関
金沢大学
研究代表者
鈴木 正樹
金沢大学, 理学部, 教授
研究期間 (年度)
1999 – 2002
完了
キーワード
酸素活性種
/
酸化反応
/
酸素分子活性化
/
ニッケル錯体
/
鉄錯体
/
銅錯体
/
高原子価金属錯体
/
結晶構造
/
モノオキシゲナーゼ
/
パーオキソ錯体
/
酸素-酸素結合の再生
/
酸素-酸素結合の開裂
/
ヒドロペルオキソ錯体
/
二核銅(III)オキソ錯体
/
酵素活性化
/
二核銅(II)パーオキソ錯体
/
同位体効果
/
酸素活性化
/
二核ニッケル(III)オキソ錯体
/
X線結晶構造解析
/
トンネル効果
/
高原子価オキソ錯体
研究概要
<銅錯体による酸素分子の可逆的4電子酸化還元と配位子の水酸化反応:>
...
この課題の研究成果物
文献書誌 (56件)