| Project Area | Aquatic Functional Materials: Creation of New Materials Science for Environment-Friendly and Active Functions |
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| Project/Area Number |
19H05721
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Review Section |
Science and Engineering
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
高島 義徳 大阪大学, 大学院理学研究科, 教授 (40379277)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
松葉 豪 山形大学, 大学院有機材料システム研究科, 教授 (10378854)
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| Project Period (FY) |
2019-06-28 – 2024-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥104,130,000 (Direct Cost: ¥80,100,000、Indirect Cost: ¥24,030,000)
Fiscal Year 2023: ¥21,450,000 (Direct Cost: ¥16,500,000、Indirect Cost: ¥4,950,000)
Fiscal Year 2022: ¥20,410,000 (Direct Cost: ¥15,700,000、Indirect Cost: ¥4,710,000)
Fiscal Year 2021: ¥19,760,000 (Direct Cost: ¥15,200,000、Indirect Cost: ¥4,560,000)
Fiscal Year 2020: ¥17,680,000 (Direct Cost: ¥13,600,000、Indirect Cost: ¥4,080,000)
Fiscal Year 2019: ¥24,830,000 (Direct Cost: ¥19,100,000、Indirect Cost: ¥5,730,000)
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| Keywords | 分子接着 / 界面物性計測 / 水圏融合材料 / 水環境合成 / 超高強度・高靭性材料 / 分子接着技術 / 応力分散性 |
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| Outline of Research at the Start |
本研究課題では、水圏においてその機能を最大限発揮できるよう、材料‐水界面の水和構造を最適化させることで、動的に界面の力学的機能を制御可能な水圏メカノ機能材料を創製する。高島（研究代表者）の専門である分子接着・超分子科学に松葉（研究分担者）の界面物性の先端計測を組み合わせることで、水圏環境変化に応答して接着強度を変調できる水圏動的接着材料や、異種材料接着を水環境合成に展開した超高強度水圏融合材料、応力可視化材料を構築する（つくる）。
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| Outline of Annual Research Achievements |
令和4年度（2022年度）は、水圏メカノ機能材料の研究目的を達成するために、水環境での合成・接着技術の確立をめざし、本領域のコンセプトである「材料科学」と「水の基礎科学」の融合した研究基盤を構築した。
【接着性・自己修復性・靭性機能と含水率の関係】ポリアクリルアミドを主鎖とし、環状ホスト分子であるシクロデキストリン（CD）と相互作用のあるアルキルピリジニウム化合物を高分子主鎖に修飾し、ヒドロゲルを作製した。得られたヒドロゲルは分子認識を通して架橋され、自己修復性と靭性を示し、CDとアルキルピリジニウム化合物の緩和時間が大きく関係していた。水圏分子接着性や靭性には、熱力学的な会合定数だけに注目するのではなく、速度論的な、会合挙動に注目することが重要であることが示された。（Soft Matter. 2022, 18, 7369-7379.）
さらに多様な水圏環境における超分子ヒドロゲルの力学特性及び超分子架橋の振る舞い理解するために、国際共同研究として進め、最適な会合状態と分子認識挙動に含水率が関係していることを明らかにした。(Polym. Chem. 2022, 13, 5127-5134.)
【低血小板粘着性を有する自立性人工血管用超分子材料】Poly(2-methoxyethyl acrylate) (pMEA)が示す血液適合性材料を利用して、pMEAを主鎖とし、アセチル化シクロデキストリン誘導体とフッ素化アルキル間の可逆的な包接錯体形成を架橋点とする超分子材料を作製し、それの力学特性と血小板粘着性などの血液適合性を示す材料の作製に成功した。水中では超分子架橋が超分子材料の内部に潜り、pMEA主鎖が材料表面に露出され、超分子架橋存在下でもpMEAの血液適合性が発揮できた。（RSC Adv. 2022, 12, 27912-27917.）
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
令和４年度（2022年度）は水圏メカノ機能材料の材料合成系と材料構造評価系、さらに研究項目外と研究項目内の領域研究者との共同研究を加速させた。
細胞周辺の水圏における、力学的性質と細胞挙動の関係を調べるメカノバイオロジーを実施した。β-Cyclodextrin (βCD)とAdamantane (Ad)の可逆性架橋を有する化学刺激応答性超分子ヒドロゲルから、細胞接着部位を持つゼラチンを超分子ヒドロゲルに組み込み、細胞接着性と化学刺激応答性を併せ持つヒドロゲル (βCD-Ad-Gelatin)を開発し、細胞の足場となるβCD-Ad-Gelatinが示す弾性率変化に対する細胞の応答性を確認できた（ACS Appl. Polym. Mater. 2022, 4, 2595-2603.）。さらにホスト‐ゲスト錯体をゼラチンに組み込み、ナノファイバーを作製した。このナノファイバー上で細胞培養を試み、化学刺激に応じて、弾性率制御に成功し、さらに細胞形状の変化を確認した。（Polymers 2022, 14, 4407.）。これらの研究は、A03-1の田中求との共同研究により実施しており、令和5年度（2023年度）に向けて、現在、さらに発展的な水圏機能性動的細胞培地の作製に取り掛かっている。順調に水と材料に関するデータの蓄積が行えており、材料評価系から水と材料の関連研究にシフトし、共同研究も複数進められていることから、おおむね順調に進展していると言える。
【界面物性制御・界面先端計測】ネットワークエラストマー材料や結晶性ゲルの構造解析を実施し、広い空間スケールの測定を行い、材料内部に含まれる数百nm程度の密度ゆらぎの評価と強靭化機構の解明に成功した。（NPG Asia Mater. 2022, 14, 32.).
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| Strategy for Future Research Activity |
【水圏メカノ接着材料・異種材料接着】
材料間の接着における課題として、(1) 接着材と被着体との親和性の影響、(2) 接着層に応力が集中、(3) 生体親和性と力学特性との関係、(4) 線膨張率の異なる異種材料接着では、接着層に応力が蓄積し、接着不良を起こす、などが挙げられる。R5年度の研究では、水圏での力学的機能と可逆的・可動性架橋を駆使した水圏で機能するデュアルネットワーク材料を骨格とした生体親和性材料に展開する。特にA03-2の田中賢との共同研究により、人工血管材料への展開を深め、水の種類と材料の力学特性の関係を深める。さらにR５年度は「(4) 線膨張率の異なる異種材料接着」に可逆的・可動性架橋ポリウレタン材料を適用し、湿度と力学測定と分光測定を組み合わせ、材料中の水の役割をA02-1の池本とともに進め、引張試験を行いながら赤外分光分析・小角Ｘ線散乱・中性子散乱の解析結果と合わせる。
【水圏メカノ材料を高強度・高靭性材料の開発】 R1-4年度の研究により、水圏にて機能する高強度・高靭性・自己修復性の機能発現の機構解明を行い、材料開発に成功した。R5年度は、可逆性と可動性を駆使したネットワーク材料を構築し、高強度・強靭性高分子材料を作製する。特に特定含水率と力学特性との関係、さらには、含水率と分子運動性の関係を明らかにする。
【水圏バイオ-メカノ材料の開発】R1-4年度の共同研究により、A03田中賢との共同研究により、高強度・高靭性化には最適な含水量が存在することが明らかになった。R5年度はさらに上記にて計画している水圏デュアルネットワーク材料を生体適合性超分子材料に展開し、「水圏バイオ-メカノ材料」を目指す。高強度・高靭性を生かし、血小板粘着試験やHEUVC試験を行った成果を取りまとめ、論文を発表する。
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