Surface hydrogen engineering: First-principles calculations of spillover hydrogen and demonstration of quantum tunneling effect
| Project Area | Surface hydrogen engineering: Utilization of spillover hydrogen and verification of quantum tunneling effect |
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| Project/Area Number |
21H05101
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (B)
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Review Section |
Transformative Research Areas, Section (II)
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| Research Institution | National Institute of Advanced Industrial Science and Technology |
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Principal Investigator |
日沼 洋陽 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (80648238)
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| Project Period (FY) |
2021-08-23 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥10,920,000 (Direct Cost: ¥8,400,000、Indirect Cost: ¥2,520,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,730,000 (Direct Cost: ¥2,100,000、Indirect Cost: ¥630,000)
Fiscal Year 2021: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
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| Keywords | 表面水素工学 / 水素拡散 / グラフェン / 仕事関数 / 量子トンネル効果 / スピルオーバー水素 / 第一原理計算 |
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| Outline of Research at the Start |
「Hは固体表面・界面でどう動くか？」の問いに応えるため、予備的な一歩として、1) H吸着サイトの自動判定手法の構築を行う。室温付近での量子トンネル効果はH移動度を大きく向上させるため、2) 量子トンネル効果が絡むHスピルオーバーメカニズムの提案を検討する。さらに、表面・界面のHのみが有する特徴を生かした新材料開発を行うため、3) 異種界面Hスピルオーバーの制御因子を探索する。これらにより、Hスピルオーバー系の挙動解明を行い、新機能創出への道筋をつける。併せて、実験による領域の他の計画研究に対し、理論的視点からサポートする。
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度はグラフェン上の効果的な水素輸送制御に向けて、H原子の拡散を検討した。H原子はグラフェン面に垂直なH-C結合を形成する。第一原理計算によると、H-on-グラフェン系におけるHサイト間の拡散過程中の一つに、活性化障壁（Ea）がおよそ0.9eVの遷移状態（transition state, TS）が存在するが、このTSではHはCと非常に弱く結合している。加えて、HがCと強く結合したままの拡散過程があり、ここでは、Eaは1.0～1.2eVに増加する。後者のTSでは、HはH+の電子状態をとる。
H-on-グラフェン系を酸化して電子数を減らすとEaは減少する。仕事関数が大きいAuスラブ上にグラフェンを吸着させて酸化すると、結合状態を経由するEaは0.8eVに減少する。H-on-グラフェン系の電子数が減ると、安定状態でもHの価数が少し正となる。Hの拡散時に「一時的にHから電子をグラフェンに移す」コストが低くなるため、Eaの低下が起きると考えられる。一方、グラフェンを仕事関数が小さい物質に吸着させて還元すると、Eaが高くなる。
このように、担体の仕事関数を変えることで、グラフェン上でのHの拡散を制御する指針が得られた。
なお、量子トンネル効果の遷移温度はH-on-グラフェン系では室温程度であり、系を酸化すると遷移温度が下がり、還元すると上がる。このため、活性化障壁の低下と室温量子トンネル効果の顕著な発現は、残念ながら両立しない。
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| Research Progress Status |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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Report
(3 results)
Research Products
(16 results)
