表面水素工学：オペランドμSR法の開発による水素スピルオーバーの原子レベル解明
| Project Area | Surface hydrogen engineering: Utilization of spillover hydrogen and verification of quantum tunneling effect |
|---|
| Project/Area Number |
21H05102
|
|---|
| Research Category |
Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (B)
|
| Allocation Type | Single-year Grants |
|---|
| Review Section |
Transformative Research Areas, Section (II)
|
|---|
| Research Institution | The University of Electro-Communications |
|---|
Principal Investigator |
三輪 寛子 電気通信大学, 情報理工学域, 准教授 (90570911)
|
|---|
| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
伊藤 孝 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (10455280)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2021-08-23 – 2024-03-31
|
| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
|
| Budget Amount *help |
¥19,110,000 (Direct Cost: ¥14,700,000、Indirect Cost: ¥4,410,000)
Fiscal Year 2023: ¥5,460,000 (Direct Cost: ¥4,200,000、Indirect Cost: ¥1,260,000)
Fiscal Year 2022: ¥6,370,000 (Direct Cost: ¥4,900,000、Indirect Cost: ¥1,470,000)
Fiscal Year 2021: ¥7,280,000 (Direct Cost: ¥5,600,000、Indirect Cost: ¥1,680,000)
|
|---|
| Keywords | 水素スピルオーバー / ミュオン / 表面 / 水素電荷 / 水素拡散 / ゼオライト / 酸化物 / 触媒 / 量子効果 / 水素 / オペランド測定 / スピルオーバー / 量子トンネル効果 |
|---|
| Outline of Research at the Start |
触媒反応中に反応物がどういった動的挙動を経て反応するかを理解することは、固体触媒上での反応を理解し、更なる高活性化への指針を得るために不可欠である。“水素のスピルオーバー現象”は新しい触媒活性を創出する可能性があることが、近年、示唆されているが、その原子レベルでの理解はほとんど進んでいないのが現状である。本研究では、水素様素粒子であるミュオンをプローブとして使った触媒反応オペランドミュオンスピン回転/緩和/共鳴法（μSR法）を開発し、この新規μSR法と表面科学的手法を相補的に用いて、水素スピルオーバーを量子トンネル効果との相関を含め原子レベルで理解することを目的とする。
|
| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、素粒子であるミュオンをプローブとして用いたミュオンスピン回転（μ+SR）法によりスピルオーバー水素の電荷状態や吸着サイトを明らかとした。具体的には、以下の３点を明らかとした。
１、本領域の本倉らの開発したベンゼンの直接アルキル化反応に有効なPd/H-ZSM-5触媒上で触媒条件で安定な水素の電荷状態を水素の同位体であるミュオンを用いて検討し、反応の中間体として考えられる原子状水素がH-ZSM-5上で反応に十分な寿命で存在することを見出した（図）。
２、本領域の青木らの開発した電池材料であるプロトン/ヒドリド伝導体BaZr0.5In0.5O2.5(OH)0.5 (BZI)とBaZr0.5In0.5O2.25H0.5 (H-BZI)のμ+SR測定を行った。H-BZIのμ+SRスペクトルの温度依存性からプロトンからヒドリドへの電荷移動エネルギー障壁を明らかとした。BZIのμ+SR測定の結果を併せて、H-BZI内部の酸素欠陥でのプロトンーヒドリド変換過程をプローブであるミュオンによりin-situ観測できた。
３、本領域の森らの開発した新規水素吸蔵触媒であるPt/Al-MgOのμ+SR測定を行った。Pt/Al-MgOと比較試料のPt/MgOのμ+SRスペクトルに若干の差異があることを見出し、これがAl-MgO特有の水素種を示すことを示唆した。DFT計算を用いて詳細を検討する予定である。
μ+SR法は比較的新しい測定手法であり、主に物理の分野で用いられてきた手法で化学への応用は極めて少ない。今回、本領域で、より複雑な条件での測定となる触媒の領域へμ+SR法を応用し、これまでの実験手法では、ほとんどわからなかった触媒反応に直接かかわる電荷や構造についての情報を得られたことは意義深い。
|
| Research Progress Status |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
|
| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
|
Report
(3 results)
Research Products
(1 results)
