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First-principles simulation of intermolecular interaction probe using entangled gamma-ray radiation

Planned Research

Project AreaCreation of diagnostic therapy using nuclear-multi-molecular interaction probes with entangled photon pairs
Project/Area Number 22H05025
Research Category

Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (B)

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Transformative Research Areas, Section (II)
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

佐藤 健  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (30507091)

Project Period (FY) 2022-05-20 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥28,080,000 (Direct Cost: ¥21,600,000、Indirect Cost: ¥6,480,000)
Fiscal Year 2024: ¥9,360,000 (Direct Cost: ¥7,200,000、Indirect Cost: ¥2,160,000)
Fiscal Year 2023: ¥9,360,000 (Direct Cost: ¥7,200,000、Indirect Cost: ¥2,160,000)
Fiscal Year 2022: ¥9,360,000 (Direct Cost: ¥7,200,000、Indirect Cost: ¥2,160,000)
Keywords核壊変 / 量子もつれ / 摂動角相関 / 分子間相互作用 / 第一原理計算 / 光子対診断治療学 / 電子ダイナミクス / 量子もつれガンマ線放射 / 第一原理シミュレーション
Outline of Research at the Start

放射性核種を標識した分子を生体内に導入し、周辺の情報をガンマ線によって体外から非侵襲測定する光子対診断技術を実現するには、生体内の放射性分子の挙動について詳細な理解が欠かせない。特に、(1) 放射性核種の核壊変が引き起こす初期電子ダイナミクスの解明と、(2) 生体分子中の電子状態の変化が核スピンダイナミクスに与える影響の理解が不可欠である。本研究では、量子もつれガンマ線放射による分子間相互作用プローブの第一原理計算手法の開発と応用を行う。

Outline of Annual Research Achievements

放射性核種を標識した分子を生体内に導入し、周辺の情報をγ線によって体外から非侵襲測定する光子対診断技術を実現するには、生体内の放射性分子の挙動について詳細な理解が欠かせない。特に、(1) 放射性核種の核壊変が分子中の電子をどれほど掻き乱し、平衡に達するのに要す る時間はどの程度か?すなわち核状態の変化が引き起こす初期電子ダイナミクスの解明と、(2) 放射性分子の生体内での電子状態変化の情報が、どのように・またどの程度γ線放出に影響を与えるか?すなわち電子状態の変化が核スピンダイナミクスに与える影響の定性的・定量的理解が不可欠である。そこで本研究では、量子もつれガンマ線放射による分子間相互作用プローブの第一原理計算を目的とする。具体的には、
(1) 核壊変直後の電子ダイナミクスの第一原理シミュレーション手法
(2) 生体内の放射性分子からのガンマ線放射を理論的に予測する手法
を確立する。これらを用いたシミュレーション結果を各班の実験結果とあわせて光子対診断治療学で中心的役割を担うプローブ分子設計を推進し、光子対診断治療学の学理創成を目指す。令和5年度は(2)を実施した。すなわち、代表者らが開発し、波動関数理論より格段に小さなコストで分散力(van der Waals力の主要項)を記述できる密度汎関数理論を応用し、生体内電場、磁場環境、 pHなどの摂動からガンマ線放射を理論的に予測する計算手法を確立し、Fortran-C-Python統合プログラミング環境で実装した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

従来のDFTは生体分子の相互作用で重要な分散力を記述出来なかった。代表者らのDFTは分散力を効率的かつ高精度に記述できる。本研究でこれを応用し、生体環 境中の放射性分子の電子状態からガンマ 線放出を予測する計算手法を開発した。ガンマ線放射予測は原理的にはシンプルで、放射性核の四重極子モーメントQと 分子(電子と他の核)が放射性核の位置に作る電場勾配Vとの相互作用から成るスピンハミルトニアン(111Inからの中間準位はスピン5/2なので次元は6)を解けばよ い。本研究では、DFT計算による電子密度から電場勾配を算出し(電子状態計算パッケージを利用)、 PAC実験の放出角度や時間依存PAC摂動係数を予測する計算コード(Pythonインターフェース)を作成した。これにより小さ な分子で高精度PAC予測が可能になった。研究実績の概要欄に記した研究項目(2)の主要部分が達成されたので、現在までの進捗状況を「(2)おおむね順調に進展し ている」と評価する。

Strategy for Future Research Activity

最終年度は研究実績の概要欄に記した項目(1)を遂行する。具体的には、代表者らの時間依存波動関数理論を、放射性分子中の核壊変が駆動する電子ダイナミクスに 拡張す る。まず (1-1) 核壊変を核電荷の急変(例えば電子捕獲にともなう原子番号減少)として扱う。これにより電子相関由来のオージェ過程をシミ ュレートで きる。 次に (1-2) 核の電荷分布をモデル化して電子系を解く。これにより超微細相互作用等を考慮することができる。更に (1-3)QEDに基づく手法 [Phys. Rev. A, 99, 022120 (2019)] を採用して放射場も量子的に扱う。これにより特性X線放出をシミュレートできる。可能であれば(1-4)陽子-中性子自己束縛系としての原 子核を量子力学的に解き、 核の基底・励起状態を第一原理的に求めた後に電子系を解く。開発した計算コードを利用してまず、放射性分子の分光パラメータを系統的に計算する。これを富田班の精密レーザー分光技術による測定結果 と比較して計算精度を確認する。次に、In(111)の電子捕獲やHf(181) のβ崩壊後の特性X 線放出、オージェ電子放出、原子間クーロン緩和等を 精密にシミュレートし、核の急変でかき乱された電子が平衡状態に達するまでのフェムト秒-ピコ秒ダイナ ミクスを理解する。 これにより例え ば、後遺効果の核種依存性、ドープされる分子環境依存性について知見を集め、実験各班と共有する。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (25 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 3 results) Presentation (19 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 7 results)

  • [Journal Article] Implementation of the Time-Dependent Complete-Active-Space Self-Consistent-Field Method for Diatomic Molecules2024

    • Author(s)
      Li Yang、He Feng、Sato Takeshi、Ishikawa Kenichi L.
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 128 Issue: 8 Pages: 1523-1532

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.3c06799

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    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Efficient simulation of multielectron dynamics in molecules under intense laser pulses: implementation of the multiconfiguration time-dependent Hartree?Fock method based on the adaptive finite element method2023

    • Author(s)
      Orimo Yuki、Sato Takeshi、Ishikawa Kenichi L.
    • Journal Title

      Canadian Journal of Chemistry

      Volume: 101 Issue: 9 Pages: 664-671

    • DOI

      10.1139/cjc-2022-0280

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  • [Journal Article] Time-dependent multiconfiguration self-consistent-field and time-dependent optimized coupledcluster methods for intense laser-driven multielectron dynamics2023

    • Author(s)
      Takeshi Sato, Pathak Himadri, Yuki Orimo, Kenichi L. Ishikawa
    • Journal Title

      Canadian Journal of Chemistry

      Volume: Just-in Issue: 9 Pages: 1-22

    • DOI

      10.1139/cjc-2022-0297

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    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Use of Erfgau Potential for Simulations of Multielectron Dynamics in Intense Laser Pulses2023

    • Author(s)
      Orimo Yuki、Sato Takeshi、Ishikawa Kenichi L.
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry A

      Volume: 127 Issue: 49 Pages: 10499-10505

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.3c06530

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  • [Journal Article] Time-dependent optimized coupled-cluster method with doubles and perturbative triples for first principles simulation of multielectron dynamics2022

    • Author(s)
      Pathak Himadri, Takeshi Sato、Kenichi L. Ishikawa
    • Journal Title

      Frontiers in Chemistry

      Volume: 10 Pages: 1-7

    • DOI

      10.3389/fchem.2022.982120

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  • [Journal Article] 高強度レーザー場中の多電子ダイナミクスのための時間依存多配置理論および時間依存結合クラスター理 論2022

    • Author(s)
      佐藤健
    • Journal Title

      しょうとつ

      Volume: 19 Pages: 36-48

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    • Organizer
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      Kenichi L. Ishikawa and Takeshi Sato
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  • [Presentation] 量子コンピュータを用いた量子多体ダイナミクスシミュレーション2023

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      佐藤健
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      Takeshi Sato
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      佐藤健、水上渉、御手洗光祐、織茂悠貴、魏博紀、石川顕、菅野恵太、中川裕也
    • Organizer
      第24回理論化学討論会
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  • [Presentation] Explicitly time-dependent wavefunction-based methods for intense laser-driven multielectron dynamics2022

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  • [Presentation] Ab initio simulation of photoelectron energy spectra emitted from molecules based on the time-dependent configurationinteraction-singels method2022

    • Author(s)
      Yuki Orimo, Teramura Takuma, Takeshi Sato, Kenichi L. Ishikawa
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      ATTO VIII Conference
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  • [Presentation] Hardware-efficient ansatzの実時間第一原理計算への応用2022

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      織茂悠貴、石川顕一、川島雪生、Gujarati Tanvi、佐藤健
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      魏博紀、織茂悠貴、石川 顕一、川島雪生、Gujarati Tanvi、佐藤健
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      第16回分子科学討論会
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      佐藤健、石川顕一
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      第83回応用物理学会秋季学術講演会
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Published: 2022-05-25   Modified: 2024-12-25  

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