Development of multi-excitation transient spectroscopy for analyzing multi-step photo-reduction processes of CO2

• Project Area: Concerto Photocatalysis: Innovation and Concert of Molecular Catalyst, Reaction Field, and Mechanistic Analysis for Light-driven Multiple-electron reduction of CO2
• Project/Area Number: 23H03833
• Research Category: Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Transformative Research Areas, Section (II)
• Research Institution: Kyushu University
• Principal Investigator: 宮田 潔志 九州大学, 理学研究院, 准教授 (80808056)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 倉持 悠輔 東京大学, 生産技術研究所, 特任研究員 (30457155) ; 岩佐 豪 北海道大学, 理学研究院, 助教 (80596685)
• Project Period (FY): 2023-04-01 – 2026-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2024)
• Budget Amount: ¥44,980,000 (Direct Cost: ¥34,600,000、Indirect Cost: ¥10,380,000); Fiscal Year 2024: ¥14,950,000 (Direct Cost: ¥11,500,000、Indirect Cost: ¥3,450,000); Fiscal Year 2023: ¥15,080,000 (Direct Cost: ¥11,600,000、Indirect Cost: ¥3,480,000)
• Keywords: レーザー分光分析 / 反応機構 / 光反応 / 錯体化学 / 量子化学計算

Outline of Research at the Start

複雑な光触媒系を精密にデザインするためには、反応を分子レベルで「機構解析」し、設計指針を明確にすることは必須である。しかし、本領域が取り組む二酸化炭素の光還元をはじめとした反応は本質的に多電子移動反応（最も簡単な、CO2 からCO への還元でも二電子の還元）であるため、反応機構の実時間観測が従来の一光子励起pump-probe 法では実質的に不可能である。本計画研究では、複数のレーザーパルス光を組み合わせた多光子の励起に基づく新しい実時間解析法を開発し、分子触媒の反応機構の直接観測を可能にする反応分析装置の開発および機構解明に取り組む。