触媒燃焼の反応機構解析

Research Project

Project/Area Number	02209203
Research Category	Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
Allocation Type	Single-year Grants
Research Institution	The University of Tokyo
Principal Investigator	御園生誠東京大学, 工学部, 教授 (20011059)
Co-Investigator(Kenkyū-buntansha)	李寛榮東京大学, 工学部, 助手 (70222792) 奥原敏夫東京大学, 工学部, 助教授 (40133095)
Project Period (FY)	1988 – 1990
Project Status	Completed (Fiscal Year 1990)
Budget Amount *help	¥2,300,000 (Direct Cost: ¥2,300,000) Fiscal Year 1990: ¥2,300,000 (Direct Cost: ¥2,300,000)
Keywords	触媒燃焼 / メタン燃焼 / メタン部分酸化 / 物質移動律速
Research Abstract	サ-マルNOx発生の抑制・燃焼効率向上の特長を有する触媒燃焼について、気相と触媒表面の濃度、温度差を考慮する一次元定常モデルを用いてシミュレ-ションによる解析を行なった。反応は気相と触媒表面の両方で起こるとし、触媒層の前後における気相反応も考慮した。さらに、K_2NiF_4型の構造を持つLaSrMO_4(M;Al,Cr,Mn,Fe,Co,Ni)の焼成温度による表面積の減少を調べた。 (1)メタン燃焼挙動のシミュレ-ション La_<0.8>Sr_<0.2>CoO_3を触媒としたメタン燃焼反応のシミュレ-ションにより、すでに実験的に示している反応温度の昇温に伴う(A)触媒反応領域、(B)物質移動律速領域、(C)気相反応領域間の移動がよく再現できた。このことから(B)領域は物質移動律速により出現したことが裏付れられ、さらに触媒上で発生したラジカルなどによる気相反応促進の効果は大きくないことが推定できた。(B)領域における転化率は、触媒比表面積の比例し、流量に反比例するが、これらの実験結果もシミュレ-ションによって再現できた。初期過程のメタン部分酸化の反応機構について検討し、気相における各素反応のシミュレ-ションにより各触媒の選択性の差を半定量的に説明した。 (2)高温耐熱性触媒の探索焼成温度によるLaSrAlO_4、LaSrCrO_4の比表面積の変化は他の触媒と比べて小さく、耐熱性触媒として期待される。LaSrAlO_4をクエン酸錯体法、凍結乾燥法、均一沈澱法、アルコキシド法で調製したところクエン酸錯体法で得た触媒で表面積が増大した。