超臨界水中でのメタンからのメタノール合成

• Project/Area Number: 08225202
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• Allocation Type: Single-year Grants
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 阿尻 雅文 東北大学, 工学部, 助教授 (60182995)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): R. L Smith 東北大学, 工学部, 助教授 (60261583)
• Project Period (FY): 1996
• Project Status: Completed (Fiscal Year 1996)
• Budget Amount: ¥2,400,000 (Direct Cost: ¥2,400,000); Fiscal Year 1996: ¥2,400,000 (Direct Cost: ¥2,400,000)
• Keywords: メタン / メタノール / 超臨界水 / 酸化 / エクセルギー

Research Abstract

回分式実験装置により、超臨界水中でメタンの部分酸化実験を行った。まず、反応時間を変えた実験を行い、生成物分布の経時変化を解析した。これにより、超臨界水中でのメタン酸化反応の主反応経路を解明できた。すなわち、メタンの酸化は、メタノール生成(k_1)とCOへの酸化経路(k_2)の反応経路が並列して生じており、メタノールはさらに酸化(k_3)されてCOへと転化する。COはさらにCO_2へと酸化される。
次に、その反応経路に基づく速度論的解析を進め、各反応速度定数に与える温度、水密度、酸素濃度の影響を検討し、高いメタノール選択率が得られる条件の検討を行った。k_2の酸素濃度依存性は、k_1の酸素濃度依存性よりも大きいことより、高いメタノール選択率(k_1/(k_1+k_2))を得るには、低酸素濃度が望ましいことがわかった。さらに、k_1の水密度依存性はk_2のそれより大きく、高水密度ほどメタノール生成選択性は向上することがわかった。今後、さらに実験の信頼性を向上させる必要はあるが、400℃、水密度0.48g/cm^3、酸素濃度2-3%とすると、メタノール生成選択率は、、50-80%と極めて高い値を示した。
また、本反応および本提案プロセスについてのエクセルギー解析も進めており、今後、エクセルギーの観点から本手法およびプロセスの評価を行っていく。