| Project/Area Number |
09218213
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
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| Allocation Type | Single-year Grants |
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
平尾 公彦 東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (70093169)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
武次 徹也 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助手 (90280932)
中野 晴之 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助手 (90251363)
山下 晃一 東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (40175659)
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| Project Period (FY) |
1997
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 1997)
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| Budget Amount *help |
¥1,500,000 (Direct Cost: ¥1,500,000)
Fiscal Year 1997: ¥1,500,000 (Direct Cost: ¥1,500,000)
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| Keywords | ゼオライト触媒 / MTGプロセス / NO分解 / 表面反応 / 光励起 |
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| Research Abstract |
平成9年度は、H交換ゼオライト触媒上のメタノール->ガソリン転化反応(MTG法)、Cu交換ゼオライト触媒上のNO分解反応、金属表面上のメタンの光分解反応に関して研究を行った。
MTG法に関しては、我々は、特に多くの異論の唱えられてきた、炭素-炭素結合生成のメカニズムに着目し、量子化学計算に基づき反応経路の決定を試みた。その結果、ゼオライト表面上のメトキシ基とメタノールとの間の反応により、ホルムアルデヒドとメタン、エタノールを経て、エチレンに至る反応経路が最も優位であるとの結果を得た。この反応経路は生成化合物の推移などに関する実験観測との整合性も高く、このことに鑑みて実際に可能な経路の一つであろうと結論した。NO分解反応に関しても、反応経路の決定を行い、ゼオライトの触媒効果に関して考察した。銅イオンに比べて銅原子上では反応障壁が非常に低いことが計算の結果明らかとなり、ゼオライトの触媒効果が、原子状の銅を分散担持することに有るのでは無いかと示唆することができた。メタンの光分解反応に関しては、Pt,Ni,Pd金属表面のモデルとして原子10個程度のクラスターを用いて励起状態を計算し、それぞれの状態の分子軌道論理論的抽象およびポテンシャルエネルギー曲面の解析を行った。メタンの結合解離を導く励起状態が、基底状態の平衡構造においては、金属表面ではなく局所的にメタンを励起したものであることに基づき、光分解が直接励起によるものであることを明らかにした。またこの状態が金属表面との相互作用によりエネルギー的に大きく安定化することなどの実験事実を説明できることも確認できた。
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