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生体膜表面モデルとしての自己集合性錯体の活用

Research Project

Project/Area Number 09J09644
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Inorganic chemistry
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

藤田 大士  東京大学, 大学院・工学系研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2009 – 2011
Project Status Completed (Fiscal Year 2011)
Budget Amount *help
¥2,100,000 (Direct Cost: ¥2,100,000)
Fiscal Year 2011: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2010: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2009: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Keywords自己集合 / 配位結合 / 球状錯体 / 糖鎖 / パラジウム
Research Abstract

当研究室では、パラジウムイオン12個と120°の折れ曲がり角を持つ有機二座ピリジン配位子24個から、M12L24組成の球状錯体が自己集合することを報告している。この錯体は、一義的構造を有しており、また有機溶媒および水に可溶であることから、NMRや質量分析を用いて溶液構造を精密に解析するのに非常に適している。この特徴を利用して、錯体表面を生体膜上に存在する糖脂質クラスターと見なした、「生体膜表面モデル」として活用する研究を行なった。今回、脂質ラフトの実際の構成成分であり、アミロイドβペプチドの凝集過程に関わっているとされる、糖脂質ガングリオシドGM1に着目し、この糖鎖を表面に集積した錯体の合成を行った。昨年度までに、1yso-GM1のアミノ基に対しアルデヒド基を有するピリジン配位子を還元的アミノ化反応により修飾することで、高効率、高選択的にGM1修飾配位子を合成することができた。今回、水溶性を高める目的で、疎水性の高いGM1のセラミド鎖部分をオゾン開裂により切断することを試みた。GM1糖鎖をオゾン分解し、還元処理を行ったところ、目的通り二重結合部分が開裂した生成物が得られた。この糖鎖を、より小さな配位子骨格に連結することにより、水溶性を高めた新たな配位子を合成した。得られた錯体は、狙い通り、完全水溶性を示すことが明らかになった。NMRを用いた解析により、AβペプチドとGM1糖鎖の相互作用を示すことができた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初合成したGM1糖鎖修飾球状錯体は、十分な水溶性を持ちあわせていなかったが、配位子デザインの工夫により、完全な水溶性を達成することができた。これにより、NMRを用いたAbetaペプチドとの相互作用評価を行うことができ、世界で初めて、AbetaペプチドとGM1糖鎖部分の相互作用を観測することができた。

Strategy for Future Research Activity

本年度の成果により、世界で初めて、AbetaペプチドとGM1糖鎖の相互作用を観測することができた。今後の推進方策としては、13C、15N同位体ラベル等を行うことで、より詳細な相互作用の機構を解明することを目指す。また同様に、GM2やGM3糖鎖を集積した錯体を合成し、これとAbetaペプチドの変異体と相互作用させることにより、糖鎖とペプチドの組み合わせによる特異性の解明を行う予定である。

Report

(3 results)
  • 2011 Annual Research Report
  • 2010 Annual Research Report
  • 2009 Annual Research Report
  • Research Products

    (11 results)

All 2012 2011 2010 2009

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (8 results)

  • [Journal Article] Synthesis of a Bridging Ligand with a Non-Denatured Protein Pendant : Toward Protein Encapsulation in a Coordination Cage2012

    • Author(s)
      D.Fujita, K.Suzuki, S.Sato, M.Yagi-Utsumi, E.Kurimoto, K.Kato, M.Fujita
    • Journal Title

      Chem.Lett.

      Volume: 41 Issue: 3 Pages: 313-315

    • DOI

      10.1246/cl.2012.313

    • NAID

      130004426532

    • Related Report
      2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Self-assembly of Pt(II) Spherical Complexes via Temporary Labllization of the Metal-Ligand Association in TFE2011

    • Author(s)
      D.Fujita, A.Takahashi, S.Sato, M.Fujita
    • Journal Title

      J.Am.Chem.Soc.

      Volume: 133 Issue: 34 Pages: 13317-13319

    • DOI

      10.1021/ja2059236

    • Related Report
      2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Parallel-Stacked Aromatic Hosts for Orienting Small Molecules in a Magnetic Field : Induced Residual Dipolar Coupling by Encapsulation2010

    • Author(s)
      Sota Sato, Osamu Morohara, Daishi Fujita, Yoshiki Yamaguchi, Koichi Kato, Makoto
    • Journal Title

      J.Am.Chem.Soc. 132

      Pages: 3670-3672

    • Related Report
      2009 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 自己組織化球状錯体へのタンパク質の内包2012

    • Author(s)
      藤田大士・鈴木康介・佐藤宗太・矢木真穂・佐藤匡史・栗本英治・山口芳
    • Organizer
      日本化学会第92回春季年会
    • Place of Presentation
      神奈川
    • Year and Date
      2012-03-25
    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] セラミド鎖を切断したガングリオシドGM1の自己組織化による精密クラスター形成2012

    • Author(s)
      吉正泰・藤田大士・佐藤宗太
    • Organizer
      日本化学会第92回春季年会
    • Place of Presentation
      神奈川
    • Year and Date
      2012-03-25
    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] 水溶性M12L24球状錯体の内面官能基化2012

    • Author(s)
      高橋麻奈・藤田大士・佐藤宗太・藤田誠
    • Organizer
      日本化学会第92回春季年会
    • Place of Presentation
      神奈川
    • Year and Date
      2012-03-25
    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] Encapsulation of a Protein within a Synthetic Molecular Host2011

    • Author(s)
      藤田大士・鈴木康介・佐藤宗太・矢木真穂・佐藤匡史・栗本英治・山口芳
    • Organizer
      第6回大環状および超分子化学国際会議
    • Place of Presentation
      イギリス・ブライトン
    • Year and Date
      2011-07-03
    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] Integration of bioactive oligosaccharides on the surface of an Ml2L24 spherical complex2010

    • Author(s)
      藤田大士・佐藤宗太・矢木真穂, 山口拓実・加藤晃一・藤田誠
    • Organizer
      延世大BK21-化学GCOE合同シンポジウム
    • Place of Presentation
      韓国、ソウル
    • Year and Date
      2010-06-14
    • Related Report
      2010 Annual Research Report
  • [Presentation] Integration of bioactive oligosaccharides on the surface of an M12L24 spherical complex2010

    • Author(s)
      藤田大士・佐藤宗太・矢木真穂, 山口拓実・加藤晃一・藤田誠
    • Organizer
      第5回大環状および超分子化学国際会議
    • Place of Presentation
      奈良
    • Year and Date
      2010-06-08
    • Related Report
      2010 Annual Research Report
  • [Presentation] 生理活性糖を精密集積したM12L24球状錯体の合成2010

    • Author(s)
      藤田大士・佐藤宗太・矢木真穂・山口拓実・加藤晃一・藤田誠
    • Organizer
      日本化学会第90回春季年会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      2010-03-27
    • Related Report
      2009 Annual Research Report
  • [Presentation] 自己集合性錯体へのユビキチンの内包2009

    • Author(s)
      藤田大士・鈴木康介・佐藤宗太・山口芳樹・栗本英治・山口拓実・加藤晃一・藤田誠
    • Organizer
      第58回高分子討論会
    • Place of Presentation
      熊本
    • Year and Date
      2009-09-17
    • Related Report
      2009 Annual Research Report

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Published: 2009-04-01   Modified: 2024-03-26  

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