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格子酸素を利用する炭素-酸素結合生成反応

Research Project

Project/Area Number 10132245
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (A)

Allocation TypeSingle-year Grants
Research InstitutionHiroshima University

Principal Investigator

竹平 勝臣  広島大学, 工学部, 教授 (70294535)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 浜川 聡  物質工学工業技術研究所, 研究員
宍戸 哲也  広島大学, 工学部, 助手 (80294536)
高木 謙  広島大学, 工学部, 助教授 (80116615)
Project Period (FY) 1998
Project Status Completed (Fiscal Year 1998)
Budget Amount *help
¥2,200,000 (Direct Cost: ¥2,200,000)
Fiscal Year 1998: ¥2,200,000 (Direct Cost: ¥2,200,000)
Keywords格子酸素 / 固体電解質 / 電気化学反応器 / メタン部分酸化 / メタンのCO_2改質 / 合成ガス / 固体晶析法 / ペロブスカイト
Research Abstract

低級炭化水素の化学原料化を目標にして,固体電解質イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を用いる電気化学反応器(M1|YSZ|M2;M1:陽極,M2:陰極)を試作しYSZ中の格子酸素を強制的に移動させ,電極/YSZ/気相の三相界面に生成する活性酸素種(O_2^<2->,O_2^-,O^-等)による炭化水素の部分酸化について研究した。Au|YSZ|Agシステムを用いるとエタンからアセトアルデヒド,プロパンからアクリルアルデヒド,ブタンから2-ブタノンとメチルビニルケトン,イソブタンからメタアクロレインが効率よく生成した。さらにプロピレン,1-ブテン,イソブテン等の低級オレフィンは対応するα,β-不飽和アルデヒドまたはケトンに変換できる。Auは酸素の解離活性化能力がないにも拘らず酸化反応が進行し,また反応生成物の量は透過酸素量に比例することよりこれらの反応は透過した活性酸素種によるものであり,この電気化学反応装置の有効性が証明された。
次にこの透過した活性酸素をさらに有効利用するために,陽極にRh,Pdを用いたRh|YSZ|Ag,Pd|YSZ|Agシステムを作成しメタンの部分酸化による合成ガスの製造について研究した。陽極膜を薄くすることにより3次元の網目構造となりこの部分酸化の選択制が向上した。またRh,Pdの役割を解明した。
その他固相晶析法によりNiあるいは二元金属Ni-Cu,Fe,Coをペロブスカイト担体(CaTiO_3,BaTiO_3,SrTiO_3)に担持させた触媒を調製し,メタンのCO_2リフォーミングによる合成ガスの製造について研究した。その結果,転化率,選択制,触媒の耐久性いずれの点においても従来の触媒系を凌駕しうる活性を有することが明かとなった。

Report

(1 results)
  • 1998 Annual Research Report
  • Research Products

    (3 results)

All Other

All Publications (3 results)

  • [Publications] 竹平勝臣: "Synthesis Gas Production in Methane Conversion Using the Pd Yttria Stabilized Zirconia|Ag Electrochemical Membrane Reactor" Catal.Lett.52. 191-197 (1998)

    • Related Report
      1998 Annual Research Report
  • [Publications] 竹平勝臣: "Sustainable Ni Catalysts Prepared by SPC Method for CO_2 Reforming of CH_4" Stud.Surf.Sci.Catal.119. 783-788 (1998)

    • Related Report
      1998 Annual Research Report
  • [Publications] 竹平勝臣: "Electrochemical Oxidation of Propene to Acrylaldehyde with an Yttria Stabilized Zirconia Coating Membrane Reactor" Electrochem.and Solid State Lett.1. 220-221 (1998)

    • Related Report
      1998 Annual Research Report

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Published: 1998-04-01   Modified: 2016-04-21  

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