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ヘムタンパク質自己組織化を基盤とする機能性超分子デバイスの構築

Research Project

Project/Area Number 10J00569
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Chemistry related to living body
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

柿倉 泰明  大阪大学, 大学院・工学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2010 – 2012
Project Status Completed (Fiscal Year 2012)
Budget Amount *help
¥2,100,000 (Direct Cost: ¥2,100,000)
Fiscal Year 2012: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2011: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2010: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Keywordsヘムタンパク質 / 金電極 / 自己集合 / 自己集合化 / 光電変換 / 超分子 / 電極デバイス
Research Abstract

ヘムタンパク質は多様な機能を有し、補欠分子を置換することで機能改変が可能なため、魅力的な機能素子である。それゆえ、様々な機能を発揮するヘムタンパク質を集積して得られるデバイスの構築が期待される。本研究代表者はヘムポケットとその補欠分子の相互作用を利用した手法に着目した。すなわち、補欠分子とタンパク質の特異的相互作用をタンパク質間で誘起させてタンパク質を連結し、これを電極表面に固定したヘムタンパク質集合体修飾電極の構築を行った。今年度の具体的成果を以下に示す。
1)ヘムタンパク質の一種であるシトクロムb_<456>の変異体(H63C)の表面に亜鉛ポルフィリン誘導体を修飾し、これに引き続きH63Cに元来含まれるヘム分子を除去することでモノマーユニットを得た。これを中性条件下濃縮して、亜鉛置換H63C集合体を得た。
2)前年度までに報告した系とは異なる配向を持たせてタンパク質集合体を電極上に集積させた。マレイミドを両末端に有するジスルフィド誘導体を合成し、金電極上に修飾した。その上にアポH63Cを浸漬させ、単層のアポタンパク質が固定された電極を得た。この電極に亜鉛置換H63C集合体を浸漬することで、先行研究とは逆の配向を持つタンパク質集合体を修飾した電極を調製した。ヘムタンパク質の修飾量を見積もるために交流インピーダンスおよびQCMによる測定を行ったところ、平均しておよそ7~8個のH63Cが亜鉛ポルフィリン-ヘムポケット相互作用を介して電極上に集積しているという結果を得た。これは先行研究よりも1個多い値である。一方で亜鉛ポルフィリンの光励起を利用したアノードおよびカソード方向への光電流発生実験の結果、単一層の修飾電極よりも光電変換効率が約2倍向上するという結果を得た。これは先行研究の場合に比べて約40%の光電変換向上率であり、電極上におけるタンパク質集合体の物性がモノマーユニットの積層量のみならず、その配向性に影響されることを示唆する結果である。

Report

(3 results)
  • 2012 Annual Research Report
  • 2011 Annual Research Report
  • 2010 Annual Research Report
  • Research Products

    (11 results)

All 2013 2012 2011 2010 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (6 results) Remarks (3 results)

  • [Journal Article] Supramolecular Linear Assemblies of Cytochrome b_562 Immobilized on a Gold Electrode2013

    • Author(s)
      Yasuaki Kakikura, Akira Onoda, Emi Kubo, Hiroaki Kitagishi, Taro Uematsu, Susumu Kuwabata,Takashi Hayashi
    • Journal Title

      Journal of Inorganic and Organometallic Polymers and Materials

      Volume: 23 Pages: 172-179

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photocurrent Generation of Hierarchical Zinc-substituted Hemoprotein Assemblies Immobilized on Gold Electrode2012

    • Author(s)
      Akira Onoda, Yasuaki Kakikura, Taro Uematsu, Susumu Kuwabata, Takashi Hayashi
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 124 Issue: 11 Pages: 2628-2631

    • DOI

      10.1002/anie.201105186

    • Related Report
      2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 鉄または亜鉛を中心金属に有する補欠分子を含むヘムタンパク質ユニットを用いた異種集合体の電極表面における構築と修飾電極の機能評価2012

    • Author(s)
      柿倉泰明
    • Organizer
      日本化学会第92回春季年会
    • Place of Presentation
      慶応大学日吉キャンパス(神奈川県横浜市)
    • Year and Date
      2012-03-28
    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] Construction of Self-assembled Hemoprotein on Gold Electrode : Direct Observation and Electrochemical Properties2011

    • Author(s)
      Yasuaki Kakikura
    • Organizer
      3rd Asian Conference on Coordination Chemistry
    • Place of Presentation
      India Habitat Center (New Delhi, India)
    • Year and Date
      2011-10-17
    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] ヘムタンパク質集合体を修飾した金電極の表面観察と機能評価2011

    • Author(s)
      柿倉泰明
    • Organizer
      錯体化学会第61回討論会
    • Place of Presentation
      岡山理科大学(岡山市北区)
    • Year and Date
      2011-09-18
    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] 亜鉛置換ヘムタンパク質集合体を用いた光電流発生電極の構築2011

    • Author(s)
      柿倉泰明
    • Organizer
      日本化学会第91回春季年会
    • Place of Presentation
      神奈川大学横浜キャンパス(横浜)(発表確定)
    • Year and Date
      2011-03-28
    • Related Report
      2010 Annual Research Report
  • [Presentation] Construction of Zn-substituted cytochrome b_<562> assemblies on gold electrode toward efficient photocurrent generation2010

    • Author(s)
      柿倉泰明
    • Organizer
      第60回記念錯体化学Osaka国際会議
    • Place of Presentation
      大阪国際交流センター(大阪)
    • Year and Date
      2010-09-28
    • Related Report
      2010 Annual Research Report
  • [Presentation] Construction of Self-assembled Hemoproteins And Its Application to Functional Electrode Interface2010

    • Author(s)
      柿倉泰明
    • Organizer
      大阪大学-ストラスブール大学合同シンポジウム
    • Place of Presentation
      ストラスブール大学(ストラスブール、フランス)
    • Year and Date
      2010-07-01
    • Related Report
      2010 Annual Research Report
  • [Remarks]

    • URL

      http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken/

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Remarks]

    • URL

      http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken/

    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Remarks]

    • URL

      http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken/

    • Related Report
      2010 Annual Research Report

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Published: 2010-12-03   Modified: 2024-03-26  

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