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立体規則性に起因する温度応答性高分子の相転移構造解析と機能性キラル認識界面の創製

Research Project

Project/Area Number 10J04375
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Polymer chemistry
Research InstitutionNational Institute for Materials Science

Principal Investigator

井戸田 直和  独立行政法人物質・材料研究機構, 生体機能材料ユニット, 特別研究員(PD)

Project Period (FY) 2010 – 2012
Project Status Completed (Fiscal Year 2012)
Budget Amount *help
¥2,800,000 (Direct Cost: ¥2,800,000)
Fiscal Year 2012: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2011: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2010: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywords温度応答性高分子 / 立体規則性 / 光学活性 / キラル認識 / 低磁場パルスNMR / 磁気緩和時間 / 相転移挙動 / グラフト配列 / 糖構造 / 細胞接着性 / ポリマーブラシ / リビングラジカル重合 / 表面ぬれ性
Research Abstract

本年度は,これまで検討してきたポリ(N-イソプロピルアクリルアミド)(PNIPAAm)ブラシ表面の立体規則性の制御に加え,光学特性を同時に規定させ,その界面でのキラル認識能を評価した。本研究ではポリマーブラシの調製に表面開始原子移動ラジカル重合(ATRP)法を用いており,そのATRP開始剤に光学特性が規定されている(5)-エピクロロヒドリンをアミノシラン化した多孔性シリカ粒子に固定化した。この開始剤固定化シリカ粒子を用い,立体規制触媒であるY(OTf)_3存在下でNIPAAmを表面開始重合した。このシリカ粒子をクロマトグラフィー担体として用い,光学異性体であるDL-3-アミノ酪酸を水系移動相条件で導入した所,DL体の各試料は分離されたピークとして検出された。これらの溶出挙動は温度に依存しないことから,表面ぬれ性評価で見られたisotactic PNIPAAmブラシの水和特性により温度応答性が見られなかったと考えられる。立体規則性を制御したPNIPAAmブラシの水和状態を詳細に解析するため,前年度までに確立した低磁場NMR測定による水の緩和時間を評価した。同様の多孔性シリカ粒子を用いたatactic PNIPAAmブラシ表面では,T_1,T_2において表面ぬれ性変化と同じ温度領域で緩和時間変化の変曲が確認されたのに対し,isotactic PNIPAAmブラシ表面ではT_2のみが僅かに低温領域で変曲点を有していた。この変曲点は,相転移に伴う水の運動性が変化した事を示しており,isotactic PNIPAAmブラシ表面では,より運動性の遅い水分子(強固にポリマー鎖と水和した水分子等)のみが温度変化によってPNIPAAm鎖との相互作用が変化しており,マクロな相転移を起こさない事が示唆された。以上の結果から,本研究により立体構造制御したポリマーブラシ表面によるキラル認識能の付与が可能となったが,温度制御による溶出制御は実現できなかった。グラフト配列制御を利用し,温度応答性を有するPNIPAAm鎖をブロック構造で導入する事で,温度応答特性を付与した機能的なキラル認識界面の創製が可能になると考えられる。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本年度は,最終目標である機能性キラル界面の創製を目指した。立体構造制御したポリマーブラシ表面によるキラル認識能の付与が可能となったが,温度制御による溶出制御は実現できなかった。これまでに検討してきたグラフト配列制御手法を用い,温度応答性を有するPNIPAAm鎖をブロック構造で導入する事で,温度応答特性を付与した機能的なキラル認識界面の創製が可能になると考えられ,研究方針として順調に進展している。

Strategy for Future Research Activity

機能性キラル界面の創製に向けて実際に光学異性試料を用いた溶出制御まで検討することで,これまでの検討により実現可能な点と問題点が明らかとなった。キラル認識界面の作製には,立体規則性および光学特性が重要であり,今後はこの界面に温度応答特性を付与するための異なる構造をもったポリマーブラシの導入が必要となる。この検討課題は,昨年度から検討しているグラフト配列制御手法を用いることで達成できると考えられる。また,これらの検討から,機能性モノマーを用いたブロックコポリマーブラシによる非侵襲的・大量回収可能な細胞分離システムの基盤技術も構築することができた為,今後は本手法を用いて様々な応用へと発展させていく予定である。

Report

(3 results)
  • 2012 Annual Research Report
  • 2011 Annual Research Report
  • 2010 Annual Research Report
  • Research Products

    (31 results)

All 2013 2012 2011 2010

All Journal Article (11 results) (of which Peer Reviewed: 11 results) Presentation (20 results)

  • [Journal Article] Re-writable and shape-memory soft matter with dynamically tunable microchannel geometry in a biological temperature range2013

    • Author(s)
      Mitsuhiro Ebara, Koichiro Uto, Naokazu Idota, John M. Hoffman, Takao Aoyagi
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 9 Issue: 11 Pages: 3074-3080

    • DOI

      10.1039/c3sm27243e

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
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  • [Journal Article] A Smart Hydrogel-based Time Bomb Triggers Drug Release Mediated by pH-jump Reaction2012

    • Author(s)
      Prapatsorn Techawanitcha, Naokazu Idota, Mitsuhiro Ebara, Takao Aoyagi
    • Journal Title

      Science and Technology of Advanced Materials

      Volume: 13 Issue: 6 Pages: 64202-64202

    • DOI

      10.1088/1468-6996/13/6/064202

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Novel Temperature-Responsive Polymer Brushes with Carbohydrate Residues Facilitate Selective Adhesion and Collection of Hepatocytes2012

    • Author(s)
      Naokazu Idota, Mitsuhiro Ebara, Yohei Kotsuchibashi, Ravin Narain, Takao Aoyagi
    • Journal Title

      Science and Technology of Advanced Materials

      Volume: 13 Issue: 6 Pages: 64206-64206

    • DOI

      10.1088/1468-6996/13/6/064206

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Shape-Memory Surface with Dynamically Tunable Nano-Geometry Activated by Body Heat2012

    • Author(s)
      Mitsuhiro Ebara, Koichiro Uto, Naokazu Idota, John M.Hoffman, Takao Aoyagi
    • Journal Title

      Advanced Materials

      Volume: 24 Issue: 2 Pages: 273-278

    • DOI

      10.1002/adma.201102181

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  • [Journal Article] Photo-switchable control of pH-responsive actuators via pH jump reaction2012

    • Author(s)
      Prapatsorn Techawanitchai, Mitsuhiro Ebara, Naokazu Idota, Taka-Aki Asoh, Akihiko Kikuchi, Takao Aoyagi
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 8 Issue: 10 Pages: 2844-2851

    • DOI

      10.1039/c2sm07277g

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  • [Journal Article] Modulation of graft architectures for enhancing hydrophobic interaction of biomolecules with thermoresponsive polymer-grafted surfaces2012

    • Author(s)
      Naokazu Idota, Akihiko Kikuchi, Jun Kobayashi, Kiyotaka Sakai, Teruo Okano
    • Journal Title

      Colloids and Surfaces B : Biointerfaces

      Volume: (in press) Pages: 95-101

    • DOI

      10.1016/j.colsurfb.2011.10.033

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  • [Journal Article] Light-induced spatial control of pH-jump reaction at smart gel interface2012

    • Author(s)
      Prapatsorn Techawanitchai, Mitsuhiro Ebara, Naokazu Idota, Takao Aoyagi
    • Journal Title

      Colloids and Surfaces B : Biointerfaces

      Volume: (in press) Pages: 53-59

    • DOI

      10.1016/j.colsurfb.2011.09.039

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  • [Journal Article] A 'smart' approach towards the formation of multifunctional nano-assemblies by simple mixing of block copolymers having a common temperature sensitive segment2012

    • Author(s)
      Yohei Kotsuchibashi, Mitsuhiro Ebara, Naokazu Idota, Ravin Narain, Takao
    • Journal Title

      Polymer Chemistry

      Volume: (in press) Issue: 5 Pages: 1150-1157

    • DOI

      10.1039/c2py00589a

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  • [Journal Article] Temperature-swing Microfluidic Separation of Uranyl Ions Using Thermbresponsive Copolymer Brushes2011

    • Author(s)
      Takehiko Tsukahara, Naokazu Idota
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 40 Issue: 12 Pages: 1381-1382

    • DOI

      10.1246/cl.2011.1381

    • NAID

      130004426129

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  • [Journal Article] Cultivation and Recovery of Vascular Endothelial Cells in Microchannels of a Separable Micro-Chemical Chip2011

    • Author(s)
      Tadahiro Yamashita, Yo Tanaka, Naokazu Idota, Kae Sato, Kazuma Mawatari, Takehiko Kitamori
    • Journal Title

      Biomaterials

      Volume: 32 Pages: 2459-2465

    • Related Report
      2010 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Stereoregulation of Thermoreponsive Polymer Brushes by Surface-Initiated Living Radical Polymerization and the Effect of Tacticity on Surface Wettability2010

    • Author(s)
      Naokazu Idota, Kenichi Nagase, Keiji Tanaka, Teruo Okano, Masahiko Annaka
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 26 Pages: 17781-17784

    • Related Report
      2010 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Time-bomb type control of drug release using photo-switchable smart copolymer hydrogels2013

    • Author(s)
      Naokazu Idota, Prapatsorn Techawanitcha, Mitsuhiro Ebara, Takao Aoyagi
    • Organizer
      2nd International Conference on Biomaterials Science (ICBS 2013)
    • Place of Presentation
      筑波国際会議場(茨城県)
    • Year and Date
      2013-03-19
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      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] Design of Graft Architecture on Incorporation of Sugar Residues to Thermoresponsive Polymer Brushes for Selective Cell Harvest2012

    • Author(s)
      Naokazu Idota, Mitsuhiro Ebara, Yohei Kotsuchibashi, Ravin Narain, Takao Aoyagi
    • Organizer
      New Innovations in Polymers And (bio)Materials (NIPAM-80)
    • Place of Presentation
      Hyatt Regency Hotel (Maui)
    • Year and Date
      2012-12-15
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      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] Photo-switchable control of smart copolymer hydrogels via pH jump reaction2012

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      Naokazu Idota, Prapatsorn Techawanitcha, Mitsuhiro Ebara, Takao Aoyagi
    • Organizer
      9th International Gel Symposium (Gel Sympo 2012)
    • Place of Presentation
      筑波国際会議場(茨城県)
    • Year and Date
      2012-10-09
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      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] 多孔性シリカ内における温度応答性ポリマーブラシの相転移サイズ効果のNMR解析2012

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      井戸田直和, 塚原剛彦, 荏原充宏, 青柳隆夫
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      名古屋工業大学(愛知県)
    • Year and Date
      2012-09-21
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      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] 細胞選別に向けた温度応答性ポリマーブラシへの糖構造導入のグラフト構造設計2012

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      井戸田直和, 荏原充宏, 小土橋陽平, Ravin Narain, 青柳隆夫
    • Organizer
      第61回高分子討論会
    • Place of Presentation
      名古屋工業大学(愛知県)
    • Year and Date
      2012-09-20
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      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] Preparation of Well-Defined Smart Glycopolymer Brush for Control of Cell Adhesion2012

    • Author(s)
      Naokazu Idota, Mitsuhiro Ebara, Yohei Kotsuchibashi, Ravin Narain, Takao Aoyagi
    • Organizer
      NanoBio Seattle
    • Place of Presentation
      Bell Harbor International Convention Center (Seattle)
    • Year and Date
      2012-07-23
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      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] 糖構造を導入した温度応答性コポリマーコブラシの調製と培養表面への応用2012

    • Author(s)
      井戸田直和, 荏原充宏, 小土橋陽平, Ravin Narain, 青柳隆夫
    • Organizer
      第61回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜(神奈川県)
    • Year and Date
      2012-05-31
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  • [Presentation] Smart Polymer Brush Surfaces with Sugar Structure for Selective Control of Cell Adhesion2012

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      Naokazu Idota, Mitsuhiro Ebara, Yohei Kotsuchibashi, Ravin Narain, Takao Aoyagi
    • Organizer
      Softinterface international Mini-Symposium on Biointerface (SIMS2012)
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      筑波大学(茨城県)
    • Year and Date
      2012-03-18
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      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] 肝実質細胞の選択的回収を目指したスマート培養表面設計2012

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      井戸田直和, 荏原充宏, 小土橋陽平, Ravin Narain, 青柳隆夫
    • Organizer
      つくば医工連携フォーラム2012
    • Place of Presentation
      物質・材料研究機構(茨城県)
    • Year and Date
      2012-01-18
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      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] Sequence Design of Smart Copolymer Brushes with Sugar Group for 'On-Off" Cell Adhesion Control2011

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      井戸田直和, 荏原充宏, 小土橋陽平, Ravin Narain, 青柳隆夫
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      第21回日本MRS学術シンポジウム
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      横浜情報分化センター(神奈川県)
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      2011-12-19
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  • [Presentation] 糖鎖構造を有する温度応答性コポリマーブラシ表面における細胞接着性評価2011

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      井戸田直和, 荏原充宏, 小土橋陽平, Ravin Narain, 青柳隆夫
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      第33回日本バイオマテリアル学会大会
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      京都テルサ(京都府)
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      2011-11-29
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  • [Presentation] 糖構造を導入した温度応答性コポリマーブラシのグラフト配列が与える細胞接着性への影響2011

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      井戸田直和, 荏原充宏, 小土橋陽平, Ravin Narain, 青柳隆夫
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      岡山大学(岡山県)
    • Year and Date
      2011-09-30
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  • [Presentation] 低磁場NMRを用いた温度応答性ポリマーブラシの相転移挙動のその場観察2011

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      井戸田直和, 荏原充宏, 塚原剛彦, 青柳隆夫
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      第60回高分子討論会
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      岡山大学(岡山県)
    • Year and Date
      2011-09-28
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  • [Presentation] ポリ(N-イソプロピルアクリルアミド)ブラシの立体規則制御と表面における水和状態への寄与2011

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      井戸田直和, 荏原充宏, 塚原剛彦, 青柳隆夫
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      第60回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      大阪国際会議場(大阪府)
    • Year and Date
      2011-05-26
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  • [Presentation] 糖モノマーと共重合した温度応答性ポリマーブラシ表面における細胞接着性・増殖性・脱着性の評価2011

    • Author(s)
      井戸田直和, 荏原充宏, 小土橋陽平, Ravin Narain, 青柳隆夫
    • Organizer
      第60回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      大阪国際会議場(大阪府)
    • Year and Date
      2011-05-25
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      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] Simultaneous Control of Molecular Weight and Tacticity for Thermoresponsive Polymer Brushes by Surface-Initiated Living Radical Polymerization2011

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      Naokazu Idota, Mitsuhiro Ebara, Takehiko Tsukahara, Kenichi Nagase, Teruo Okano, Masahiko Annaka, Takao Aoyagi
    • Organizer
      241st ACS National Meetings & Expositions
    • Place of Presentation
      Disneyland Hotel (Anaheim)
    • Year and Date
      2011-03-28
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      Naokazu Idota, Mitsuhiro Ebara, Takehiko Tsukahara, Masahiko Annaka, Takao Aoyagi
    • Organizer
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      つくば国際会議場(茨城県)
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  • [Presentation] 立体規則制御された温度応答性ポリマーブラシ表面の細胞接着性2010

    • Author(s)
      井戸田直和, 荏原充宏, 青柳隆夫, 安中雅彦
    • Organizer
      第32回日本バイオマテリアル学会大会
    • Place of Presentation
      グランドプリンスホテル広島(広島県)
    • Year and Date
      2010-11-29
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      2010 Annual Research Report
  • [Presentation] 温度応答性ポリマーブラシの立体規則制御と表面ぬれ性への影響2010

    • Author(s)
      井戸田直和, 長瀬健一, 岡野光夫, 安中雅彦
    • Organizer
      第59回高分子学会討論会
    • Place of Presentation
      北海道大学(北海道)
    • Year and Date
      2010-09-15
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      2010 Annual Research Report
  • [Presentation] 表面開始ATRP法による立体規則制御されたポリマーブラシ表面の調製2010

    • Author(s)
      井戸田直和, 長瀬健一, 田中敬二, 岡野光夫, 安中雅彦
    • Organizer
      第59回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      パシフィコ横浜(神奈川県)
    • Year and Date
      2010-05-28
    • Related Report
      2010 Annual Research Report

URL: 

Published: 2010-12-03   Modified: 2024-03-26  

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