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金属水酸化物を基盤とした高機能固体触媒開発および新反応開拓

Research Project

Project/Area Number 10J08724
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Catalyst/Resource chemical process
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

大石 高路  東京大学, 大学院・工学系研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2010 – 2012
Project Status Completed (Fiscal Year 2012)
Budget Amount *help
¥2,100,000 (Direct Cost: ¥2,100,000)
Fiscal Year 2012: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2011: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2010: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Keywordsアルキン / アルキニルシラン / 担持金触媒 / 酸化マンガン / 酸化的クロスカップリング / 分子状酸素 / 不均一系触媒 / 有機合成 / 金属水酸化物触媒 / 銅 / OMS-2 / 酸化的ホモカップリング / 1,3-双極子付加環化反応 / アゾメチンイミン
Research Abstract

本研究では、金属の溶存種制御、制御された溶存金属種からの固定化あるいは沈殿法などのバルクの構造制御、により構造の制御された金属水酸化物や金属酸化物触媒を創出し、それらを用いたグリーン有機合成反応系の開発および新反応開発を行うことを目的として研究を行ってきた。
本年度は、上記のように調製して、高表面積あるいは特殊なトンネル構造をもつマンガン酸化物を触媒とするこれまでにない新しい触媒反応の開発に成功した。具体的には、2×2ホランダイト型マンガン酸化物(OMS-2)を触媒担体とした担持金触媒を調製した。金の粒子径は約4nmであり、均一なナノ粒子としてOMS-2上に担持する方法を開発した。このようにして調製した担持金触媒(Au/OMS-2)を用いると、これまでに実現できていなかった、酸素を酸化剤としたアルキンとシランの酸化クロスカップリング反応が効率よく進行することを見出した。様々なアルキンおよびシランに適用可能であり、対応するアルキニルシランが高収率で得られた。アセチレンさえも基質として用いることができるのは本系の特筆すべき点である。触媒の分離回収も容易であり、反応終了後回収したAu/OMS-2触媒は活性選択性を低下させることなく再使用が可能であった。また、本触媒を用いると、他の様々な酸化クロスカップリングが効率よく進行することも見出している。

Report

(3 results)
  • 2012 Annual Research Report
  • 2011 Annual Research Report
  • 2010 Annual Research Report
  • Research Products

    (7 results)

All 2013 2012 2011 2010

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Presentation (2 results)

  • [Journal Article] Heterogeneously Catalyzed Aerobic Cross-Dehydrogenat ive Coupling of Terminal Alkynes and Monohydros ilanes by Gold Supported on OMS-22013

    • Author(s)
      Kazuya Yamaguchi, Ye Wang, Takamichi Oishi, Yoshiyuki Kuroda, Noritaka Mizuno
    • Journal Title

      Angew. Chem. Int. Ed.

      Volume: (in press) Issue: 21 Pages: 5627-5630

    • DOI

      10.1002/anie.201300988

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Heterogeneously Catalyzed Synthesis of Primary Amides Directly from Primary Alcohols and Aqueous Ammonia2012

    • Author(s)
      K.Yamaguchi, H.Kobayashi, T.Oishi, N.Mizuno
    • Journal Title

      Angewante Chemistry, International Edition

      Volume: vol.51 Issue: 2 Pages: 544-547

    • DOI

      10.1002/anie.201107110

    • Related Report
      2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Conceptual Design of Heterogeneous Oxidation Catalyst : Copper Hydroxide on Manganese Oxide-Based Octahedral Molecular Sieve for Aerobic Oxidative Alkyne2011

    • Author(s)
      T.Oishi, K.Yamaguchi, N.Mizuno
    • Journal Title

      ACS Catalyst

      Volume: vol.1 Issue: 10 Pages: 1351-1354

    • DOI

      10.1021/cs200388v

    • Related Report
      2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] An Efficient, Ligand-Free, Heterogeneous Supported Copper Hydroxide Catalyst for the Synthesis of N,N-Bicyclic Pyrazolidinone Derivatives2011

    • Author(s)
      吉村和晃, 大石高路, 山口和也, 水野哲孝
    • Journal Title

      Chemistry-A Europian Journal

      Volume: Vol.17 Pages: 3827-3831

    • Related Report
      2010 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] An Efficient Copper-mediated 1, 3-bipolar Cycloaddition of Pyrazolidinone-based Dipoles to Terminal Alkynes to Produce N,N-Bicyclic Pyrazolidinone Derivatives2010

    • Author(s)
      大石高路, 吉村和晃, 山口和也, 水野哲孝
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: Vol.39 Pages: 1086-1087

    • Related Report
      2010 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 銅水酸化物触媒を用いたアルキンとアゾメチンイミンとの1,3-双極子付加環化反応2011

    • Author(s)
      大石高路, 吉村和晃, 山口和也, 水野哲孝
    • Organizer
      第108回触媒討論会
    • Place of Presentation
      北見工業大学(北海道)
    • Year and Date
      2011-09-21
    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] 二核銅錯体を用いた末端アルキンとアゾメチンイミンとの1,3-双極子付加環化反応2011

    • Author(s)
      大石高路, 吉村和晃, 山口和也, 水野哲孝
    • Organizer
      日本化学会第91回春季年会
    • Place of Presentation
      (紙上)
    • Year and Date
      2011-03-11
    • Related Report
      2010 Annual Research Report

URL: 

Published: 2010-12-03   Modified: 2024-03-26  

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