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可視光を有効に利用できる超分子光触媒群の創製

Research Project

Project/Area Number 10J09276
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Inorganic chemistry
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

玉置 悠祐  東京工業大学, 大学院・理工学研究科(理学系), 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2010 – 2012
Project Status Completed (Fiscal Year 2012)
Budget Amount *help
¥2,100,000 (Direct Cost: ¥2,100,000)
Fiscal Year 2012: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2011: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2010: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
KeywordsCO_2還元 / 超分子錯体光触媒 / ルテニウム錯体 / レニウム錯体 / オスミウム錯体 / 超分子光触媒 / CO / ギ酸 / 光触媒 / 超分子 / ルテニウム多核錯体 / ギ酸生成
Research Abstract

光増感部としてルテニウム(II)トリスジイミン錯体、触媒部としてレニウム(I)ビスカルボニル錯体もしくはルテニウム(II)ビスカルボニル錯体を有する超分子錯体を光触媒、1,3-dimethy1-2-ary1-2,3-dihydro-1H-benzo[d]imidazole(BI(X)-H,X=H,OH)を犠牲還元剤として用いると、CO_2を還元してCOもしくはギ酸を選択的に生成し、またその光触媒能は、これまでに報告されている超分子光触媒で最も高い値であった(Φ_<CO>=0.45,TON_<CO>=3029,TOF_<CO>=35.7min^<-1>;Φ_<HCOOH>=0.46,TON_<HCOO>H=2599,TOF_<HCOOH>=44.9min^<-1>)。この光触媒反応におけるBI(X)-Hから超分子錯体への電子供与過程を、時間分解分光法やBI(X)-Hの酸化生成物の定量により明らかにした。すなわちBI(X)-Hは、超分子錯体へと光誘起電子移動反応を起こした後、脱プロトン化を経て生成したラジカルが、他の基底状態の超分子錯体へともう一電子を供与するという二電子供与体として働いていることが分かった。
また、光触媒反応に利用できる可視光の波長領域の拡大を目指して、ルテニウム(II)錯体の代わりにオスミウム(II)トリスジイミン錯体を光増感部、レニウム(I)ビスカルボニル錯体を触媒部に導入した超分子錯体を合成した。この超分子錯体は、400-730nmの非常に幅広い波長領域の可視光を吸収することができ、ルテニウム(II)錯体が吸収できなし、>620nmの光を照射したところ、CO_2をCOへと選択的に還元する光触媒として働いた(Φ_<CO>=0.12,TON_<CO>=1138)。すなわち、従来のルテニウム(II)錯体を光増感部として有する超分子錯体光触媒は駆動しない、赤色光照射下で駆動するCO_2還元超分子錯体光触媒の開発に成功した。

Report

(3 results)
  • 2012 Annual Research Report
  • 2011 Annual Research Report
  • 2010 Annual Research Report
  • Research Products

    (23 results)

All 2013 2012 2011 2010

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (16 results) Book (2 results)

  • [Journal Article] Photocatalytic CO_2 reduction with high turnover frequency and selectivity of formic acid formation using Ru(II) multinuclear complexes2012

    • Author(s)
      Tamaki. Y. ; Morimoto, T. ; Koike, K. ; Ishitani, O.
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 109 Issue: 39 Pages: 15673-15678

    • DOI

      10.1073/pnas.1118336109

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  • [Journal Article] ルテニウム(II)多核錯体を用いたギ酸を選択的に生成するCO_2還元光触媒反応2012

    • Author(s)
      玉置悠祐
    • Journal Title

      Bulletin of Japan Society of Coordination Chemistry

      Volume: 59 Pages: 92-94

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Journal Article] Development of highly efficient supramolecular CO_2 reduction photocatalysts with high turnover frequency and durability2011

    • Author(s)
      Tamaki, Y.; Watanabe, K.; Koike, K.; Inoue, H.; Morimoto, T.; Ishitani, O
    • Journal Title

      Faraday Discussions

      Volume: 155 Pages: 115-127

    • DOI

      10.1039/c1fd00091h

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      2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photocatalytic Reduction of CO_2 : From Molecules to Semiconductors2011

    • Author(s)
      Yui, T.; Tamaki, Y.; Sekizawa, K.; Ishitani, O.
    • Journal Title

      Topics in Current Chemistry "Photocatalysis"

      Volume: 303 Pages: 151-184

    • DOI

      10.1007/128_2011_139

    • ISBN
      9783642222931, 9783642222948
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  • [Journal Article] New Light-Harvesting Molecular Systems Constructed with a Ru(II) Complex and a Linear-shaped Re(I) Oligomer2010

    • Author(s)
      Yamamoto, Y., Tamaki, Y., Yui, T., Koike, K., Ishitani, O.
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 132 Pages: 11743-11752

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    • Author(s)
      玉置悠祐 ; 小池和英 ; 石谷治
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会(2013)
    • Place of Presentation
      立命館大学びわこ・くさつキャンパス、 滋賀
    • Year and Date
      2013-03-25
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      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] 超分子金属錯体光触媒による高効率CO_2還元反応2012

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      玉置悠祐 ; 小池和英 ; 石谷治
    • Organizer
      2012年光化学討論会
    • Place of Presentation
      東京工業大学大岡山キャンパス、 東京
    • Year and Date
      2012-09-12
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  • [Presentation] Substantial improvement of photocatalytic abilities for CO_2 reduction using supramolecular complexes2012

    • Author(s)
      Tamaki, Y. ; Koike, K. ; Ishitani, O.
    • Organizer
      XXIVth IUPAC Symposium on Photochemistry
    • Place of Presentation
      Coimbra, Portugal
    • Year and Date
      2012-07-16
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  • [Presentation] CO_2を還元できる超分子光触媒系の開発2012

    • Author(s)
      玉置悠祐
    • Organizer
      錯体化学若手の会関東支部前期勉強会
    • Place of Presentation
      立教大学池袋キャンパス、 東京(招待講演)
    • Year and Date
      2012-06-02
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      玉置悠祐;小池和英;石谷治
    • Organizer
      日本化学会第92春季年会(2012)
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学日吉・矢上キャンパス、神奈川
    • Year and Date
      2012-03-26
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  • [Presentation] 超分子錯体によるCO_2還元光触媒機能の飛躍的向上2012

    • Author(s)
      玉置悠祐;小池和英;石谷治
    • Organizer
      第1回「フォーラム:人工光合成」
    • Place of Presentation
      科学技術振興機構東京本部地階ホール
    • Year and Date
      2012-01-27
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      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] ルテニウム(II)多核錯体を用いたギ酸を選択的に生成するCO_2還元光触媒反応2011

    • Author(s)
      玉置悠祐;小池和英;石谷治
    • Organizer
      錯体化学会第61回討論会
    • Place of Presentation
      岡山理科大学、岡山
    • Year and Date
      2011-09-17
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      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] Photocatalytic CO_2 Reduction to Formic Acid using Supramolecular Ruthenium (II) Complexes2011

    • Author(s)
      Tamaki, Y.; Koike, K.; Ishitani, O.
    • Organizer
      19th International Symposium on the Photochemistry and Photophysics of Coordination Compounds
    • Place of Presentation
      Strasbourg, France
    • Year and Date
      2011-07-04
    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] Ru(II)超分子錯体を用いたギ酸を選択的に生成するCO_2還元光触媒反応2011

    • Author(s)
      玉置悠祐・小池和英・石谷治
    • Organizer
      日本化学会第91回春季年会
    • Place of Presentation
      神奈川大学横浜キャンパス、神奈川
    • Year and Date
      2011-03-27
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      2010 Annual Research Report
  • [Presentation] High-speed Photocatalytic CO_2 Reduction using a Supramolecule with a Rhenium (I) Biscarbonyl Complex as a Catalyst Unit2011

    • Author(s)
      Tamaki, Y.; Watanabe, K.; Koike, K.; Ishitani, O
    • Organizer
      Gordon-Kenan Research Seminar on Photochemistry
    • Place of Presentation
      Stonehill College, Easton, MA, USA
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  • [Presentation] High-speed Photocatalytic CO_2 Reduction to Formic Acid using Multinuclear Ruthenium (II) Complexes2011

    • Author(s)
      Tamaki, Y.; Koike, K.; Ishitani, O.
    • Organizer
      Gordon Research Conference on Photochemistry
    • Place of Presentation
      Stonehill College, Easton, MA, USA
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      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] Photocatalytic CO_2 Reduction for Selective Formation of Formic Acid using Multinuclear Ruthenium (II) Complexes2010

    • Author(s)
      Tamaki, Y., Koike, K., Ishitani, O.
    • Organizer
      2010 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2010)
    • Place of Presentation
      Honolulu, Hawaii, USA
    • Year and Date
      2010-12-19
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      2010 Annual Research Report
  • [Presentation] Ru(II)多核錯体を用いたCO_2還元光触媒反応2010

    • Author(s)
      玉置悠祐・石谷治
    • Organizer
      SORST「水を電子源とする人工光合成システムの構築」第6回ワークショップ
    • Place of Presentation
      首都大学東京南大沢キャンパス、東京
    • Year and Date
      2010-08-07
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  • [Presentation] ルテニウム(II)多核錯体によるCO_2還元光触媒反応2010

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      玉置悠祐・小池和英・石谷治
    • Organizer
      第22回配位化合物の光化学討論会
    • Place of Presentation
      立山国際ホテル、富山
    • Year and Date
      2010-08-03
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  • [Presentation] Photocatalytic CO_2 Reduction to Formic acid using Multinuclear Ru(II) complexes2010

    • Author(s)
      Tamaki, Y., Koike, K., Ishitani, O.
    • Organizer
      7^<th> Workshop on Organic Chemistry for Junior Chemists
    • Place of Presentation
      National Tsin Hua University, Hsinch, Taiwan
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  • [Presentation] Ru(II)多核錯体を用いたCO_2還元光触媒系の高機能化2010

    • Author(s)
      玉置悠祐・小池和英・石谷治
    • Organizer
      2010年光化学討論会
    • Place of Presentation
      千葉大学西千葉キャンパス、千葉
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      2010 Annual Research Report
  • [Book] 化学Vol.67 No.3最新のトピックス「人工光合成研究の新展開」2012

    • Author(s)
      玉置悠祐;石谷治
    • Publisher
      化学同人
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  • [Book] 触媒調整ハンドブック5編5章03節「Ru-Re超分子錯体」2011

    • Author(s)
      玉置悠祐;石谷治
    • Publisher
      株式会社エヌ・ティー・エス
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      2011 Annual Research Report

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Published: 2010-12-03   Modified: 2024-03-26  

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