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ゼオライトの形状選択性を利用する選択的分離に関する研究

Research Project

Project/Area Number 11875168
Research Category

Grant-in-Aid for Exploratory Research

Allocation TypeSingle-year Grants
Research Field 反応・分離工学
Research InstitutionGifu University

Principal Investigator

杉 義弘  岐阜大学, 工学部, 教授 (90281047)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 今田 安紀  岐阜大学, 工学部, 助手 (10313909)
窪田 好浩  岐阜大学, 工学部, 助教授 (30283279)
Project Period (FY) 1999 – 2000
Project Status Completed (Fiscal Year 2000)
Budget Amount *help
¥2,100,000 (Direct Cost: ¥2,100,000)
Fiscal Year 2000: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 1999: ¥1,400,000 (Direct Cost: ¥1,400,000)
KeywordsSSZ-31 / 形状選択的合成 / 触媒機能 / ゼオライト / 固体酸性 / ビフェニル / ドライゲルコンバージョン / ゼオライト合成 / テンプレ-ト / ベフェニル / H-モルデナイト / ドライゲルコンバ-ジョン
Research Abstract

本研究は、高選択性触媒により高反応率条件で目的化合物に選択的に変換する一段合成法(One-Pot Synthesis)が可能になる触媒を創製し、分離操作の効率化する反応分離技術の基盤を確立する。反応としては、芳香族炭化水素の形状選択的アルキル化反応を取り上げ、高反応率と選択性を両立させる新規のゼオライト触媒を創製することを目的とする。本年度の主な成果は以下の通りである。
1)1,1,1,8,8,8-ヘキサエチル-1,8-ジアゾニアオクタニウムをテンプレートとするドライゲルコンバージョンを試み、一次元12員環を有する高い結晶性のH-{Al]-SSZ-31の大量合成に成功した。
2)触媒機能を高めるために酸濃度のSSZ-31の合成条件を検討した。Alを出来るだけ均一に分布させることを目的に各種大口径ゼオライトを原料とするゼオライト合成を試みたところ、H-Betaから結晶性及び高い酸濃度を兼ね備えたH-[Al]-SSZ-31が生成することを見出した。この際のSiO2/Al2O3比は48.0であった。
3)上記で合成したH-[Al]-SSZ-31を触媒とするビフェニルのイソプロピル化反応を検討した。何れのSiO2/Al2O3比を有するSSZ-31も高い触媒活性が認められ、4,4′-ジイソプロピルビフェニル(4,4′-DIPB)が高い選択率で得られた(最高72%)。この際、触媒内に包接された4,4′-DIPBの選択率は何れの触媒においても70-75%であり、反応は空孔内で進行することがわかった。なお、この際、包接された生成物中に未反応のビフェニルが大量に存在することから、反応はゼオライト空孔入り口から比較的近い酸点が触媒活性を担うことが示唆された。

Report

(2 results)
  • 2000 Annual Research Report
  • 1999 Annual Research Report
  • Research Products

    (18 results)

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All Publications (18 results)

  • [Publications] R.Bandyopadhyay: "Synthesis of [Al]-SSZ-31 by Dry-Gel Conversion (DGC) Method"Chem.Lett.. 300-301 (2000)

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  • [Publications] Y.Kubota: "Synthetic Investigation of CIT-5 catalyst"Micopor.Mesopor.Mater.. 37. 291-301 (2000)

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  • [Publications] M.-W.Kim: "Shape-Selective Alkyation of Isoprpylnaphthalene on MCM-22 Zeolite"Korean J.Chem.Eng.. 17. 480-483 (2000)

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  • [Publications] R.Bandyopadhyay: "Synthesis of AlPO_4-5 and AlPO_4-11 Molecular Sieves by Dry-Gel Conversion Method"Chem.Lett.. 1024-1025 (2000)

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  • [Publications] R.K.Ahedi: "Isopropylation of napthalene over large pore zeolites"Stud.Surf.Sci.Catal.. (印刷中).

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  • [Publications] R.Bandyopadhyay: "Synthesis of SSZ-31 by Hydrothermal and Dry Gel Conversion Method"Industriaal Applications of Zeolites, Proceedings Oct.22-25, 2000, Brugge, Belgium. 53-60 (2000)

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  • [Publications] Y.Kubota: "Synthetic investigation of CIT-5 catalyst"Micropor. Mesopor. Mater.. 印刷中. (2000)

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  • [Publications] R.Bandyopadhyay: "Synthesis of [Al]-SSZ-31 by Dry-Gel Conversion (DGC) Method"Chem.Lett.. 印刷中. (2000)

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  • [Publications] Y.Sugi: "Shape-Selective Alkylation of Biphenyl Catalyzed by H-Mordenites"Korean J. Chem Eng.. 17. 1-11 (2000)

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  • [Publications] C.Song: "Introduction to Shape-Selective Catalysis"ACS Symposium Series. 738. 1-17 (1999)

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  • [Publications] K.Nakajima: "Influences of Bulkiness of Reagents in the Alkylation of Biphenyl over H-Mordenite"ACS Symposium Series. 738. 260-270 (1999)

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  • [Publications] K.Nakajima: "Encapsulated Products inside Pores of H-Mordenite in the Isopropylation of Biphenyl"ACS Symposium Series. 738. 271-281 (1999)

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  • [Publications] K.Nakajima: "Deactivation of External Acid Sites of HMordenite with Ceria Modificationin the Isopropylation"Chem.Lett.. 印刷中. (1999)

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  • [Publications] S.Tawada: "Effects of Reaction Temperature on the Isopropylation of biphenyl over H-Mordenites"Catal.Lett.. 57. 217-218 (1999)

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  • [Publications] R.Bandyopadhyay: "Direct Hydrothermal Synthesis of BSSZ-31 form Silica and Sodium Borate using 1,3,3,6,6-Pentamethyl-6-azoniabicyclo[3,2,1]octane Hydroxide as Structure Directing Agent"Catal.Lett.. 50. 153-158 (1999)

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  • [Publications] K.Nakajima: "Deactivation of External Acid Sites of H-Mordenite with Ceria Modification in the Isopropylation of Biphenyl"Chem.Lett.. 215-216 (1999)

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  • [Publications] Y.Sugi: "Shape-selective isopropylation of biphenyl over H-mordenites-Relationships of bulk products and encapsulated products in the pores"Appl.Catal.A:General. 189. 251-261 (1999)

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  • [Publications] Y.Kubota: "Effect of Organic Structure-directing Agents on the Fine Structure of ZSM-12"Proceedings of IZC12, Baltimore, July 5-10 1998. 1693-1700 (1999)

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Published: 1999-04-01   Modified: 2016-04-21  

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