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in-situ XAFS測定を利用した高活性光触媒の構造解析

Research Project

Project/Area Number 11F01769
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section外国
Research Field Catalyst/Resource chemical process
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

森 浩亮  大阪大学, 大学院工学研究科, 准教授

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) MARTIS Martin  大阪大学, 大学院工学研究科, 外国人特別研究員
MARTIS Martin  大阪大学, 大学院・工学研究科, 外国人特別研究員
Project Period (FY) 2011 – 2013
Project Status Completed (Fiscal Year 2013)
Budget Amount *help
¥2,000,000 (Direct Cost: ¥2,000,000)
Fiscal Year 2013: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2012: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2011: ¥400,000 (Direct Cost: ¥400,000)
Keywordsゼオライト / メソポーラスシリカ / 光触媒 / 金属錯体 / in-situ XAFS / 光工ネルギー / 水素生成 / 選択酸化 / 光エネルギー
Research Abstract

21世紀の化学は、環境を強く意識した発展が不可欠であり、物質変換においては、高選択的で超効率な触媒系の開発が望まれている。その達成には、クリーンで無尽蔵な光エネルギー(太陽光)を利用した選択的物質変換反応を可能とする光触媒の開発が重要な課題と言えるが極めてチャレンジングである。本申請課題では、選択的分子変換反応を可視光照射下で促進する表面固定化光応答性金属錯体の新規開発を行う。また放射光XAFSなどの分光学的手法を駆使して、優れた触媒機能とナノレペルの構造との相関を明らかにする。特に、様々な反応ステージでのin-situXAFS測定によって、反応ガスの吸着・配位により生成する反応中間体の微細構造をも高精度で決定する。種々の分光学的手法を駆使した触媒活性種近傍の微細構造に関する知見と触媒機能の関連性を解明することで、更なる高性能光触媒の設計指針にフィードバックする。
平成23年度は、主に研究対象とする光触媒の調製を行い内包した光応答性金属錯体の電子状態、配位環境、光励起過程を、細孔環境により精密制御した。本年度は、調製した光触媒を用いて、可視光照射下での水からの水素生反応、酸素を用いた選択的酸化反応など各種選択的分子変換反応を検討した。また放射光XAFSなどの分光学的手法を駆使して、優れた触媒機能とナノレベルの構造との相関を明らかにした。特に、様々な反応ステージでのin-situ XAFS測定によって、反応ガスの吸着・配位により生成する反応中間体の微細構造をも高精度で決定することができた。例えば、単核Pt (II)(tPy)錯体を利用した光触媒的水素生成反応においては反応中にコロイド粒子は生成せず、Pt((II)錯体そのものが活性種であることがわかった。これは、XAFSにより本反応の活性種を同定した初めての例である。

Strategy for Future Research Activity

(抄録なし)

Report

(3 results)
  • 2013 Annual Research Report
  • 2012 Annual Research Report
  • 2011 Annual Research Report
  • Research Products

    (6 results)

All 2014 2013 2012

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (2 results)

  • [Journal Article] Control of Physicochemical Properties and Catalytic activity of Tris (2,2'-bipyridine) iron (II) encapsulated within Zeolite Y cavity by Alkaline Earth Metal Cations2014

    • Author(s)
      M. Martis, K. Mori, H. Yamashita
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 43 Issue: 3 Pages: 1132-1138

    • DOI

      10.1039/c3dt52408f

    • Related Report
      2013 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Amine-Functionalized MIL-125 with Imbedded Palladium Nanoparticles as an Efficient Catalyst for Dehydrogenation of Fomic Acidat an Ambient Temperature2013

    • Author(s)
      M. Martis, K. Mori, K. Fujiwara, W. -S. Ahn, H. Yamashita
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 117 Issue: 44 Pages: 22805-22810

    • DOI

      10.1021/jp4069027

    • Related Report
      2013 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] What Are the Active Species in the Photoinduced H2 Production with Terpyridyl Pt(II) Complexes? An Investigation by in Situ XAFS2013

    • Author(s)
      M. Martis, K. Mori, K. Kato, G. Sankar, H. Yamashita
    • Journal Title

      ChemPhysChem

      Volume: 14 Issue: 6 Pages: 1122-1125

    • DOI

      10.1002/cphc.201201093

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Intercalation of Pt(II) Terpyridine Complexes into Layered K_4Nb_6O_17 and Visible-light Driven Photocatalytic Production of H_22012

    • Author(s)
      K. Mori, S. Ogawa, M. Martis, H. Yamashita
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 116 Issue: 35 Pages: 18873-18877

    • DOI

      10.1021/jp3059799

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Search of Active Species in the Photoinduced H2 Production with Terpyridyl Pt (II) complexes by in situ XAFS2013

    • Author(s)
      Martin MLARTIS, Kohsuke MORI, Hiromi YAMASHITA
    • Organizer
      XIth European Congress on Catalysis (EuropaCat XI)
    • Place of Presentation
      Lyon Cenvention Center, France
    • Year and Date
      2013-09-03
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Tracking the structural change in pure and heteroatom substituted alminophosphate, ALPO-18, using synchrotoron based X-ray diffraction technique during calcination2012

    • Author(s)
      M. Martis, G. Sanker
    • Organizer
      ZMPC2012
    • Place of Presentation
      アステールプラザ(広島)
    • Year and Date
      2012-07-29
    • Related Report
      2012 Annual Research Report

URL: 

Published: 2011-12-22   Modified: 2024-03-26  

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