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金属錯体-半導体複合系による人工光合成光触媒の創製

Research Project

Project/Area Number 11J08231
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Inorganic chemistry
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

関澤 佳太  東京工業大学, 大学院・理工学研究科(理学系), 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2011 – 2012
Project Status Completed (Fiscal Year 2012)
Budget Amount *help
¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,300,000)
Fiscal Year 2012: ¥600,000 (Direct Cost: ¥600,000)
Fiscal Year 2011: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Keywords人工光合成 / 光触媒 / 金属錯体 / 半導体 / Z-スキーム / 可視光 / 二酸化炭素還元 / 光誘起電子移動
Research Abstract

人工光合成の実現を目指し、高いCO_2還元光触媒活性を有する金属錯体と、強い酸化力を有する半導体光触媒を組み合わせたZスキーム型光触媒の開発を行った。前年度までに、ルテニウム二核錯体-銀担持酸窒化タンタル(RuRu-Ag/TaON)の複合体を構築することで、CO_2飽和メタノール中、可視光照射によりギ酸生成反応を進行させることに成功している。当該年度においては、この反応の詳細を調べ、触媒活性の向上を試みた。さらに、この光触媒系を多様化し、水中での光触媒活性についても検討した。
同位体標識実験により、RuRu-Ag/TaONによる光触媒反応の詳細を調べた。^<13>CO_2を用いたところ、生成したギ酸の炭素源は全てCO_2であることが明らかとなった。また、^<13>CH_3OHを用いたところ、H^<13>CHOの生成が確認された。これらのことから、本光触媒系はメタノールを電子源としたCO_2還元反応を駆動していることが確かめられた。さらに、銀の担持法や担持量を検討することで、ギ酸生成の触媒回転数を2倍以上にまで増大させることに成功した。
本研究で開発した金属錯体-半導体複合系光触媒の多様性を調べるために、金属錯体部としてルテニウム-レニウム二核錯体を、半導体部としてGaN:ZnOやLaTiO_2Nを用いた場合についても検討を行った。その結果、いずれの組み合わせでもCO_2還元生成物であるギ酸が確認された。
水の酸化とCO_2還元を同時に駆動する光触媒の開発を目指し、金属錯体、半導体、助触媒を変えて水中での光触媒活性を検討した。その結果、RuRu-IrO_2/TaONが最も高い活性を示し、そのギ酸生成の触媒回転数は10に達した。この光触媒系について、^<18>OH_2を用いた標識実験を行ったところ、微量であるが、水由来のO_2が検出された。

Report

(2 results)
  • 2012 Annual Research Report
  • 2011 Annual Research Report
  • Research Products

    (15 results)

All 2013 2012 2011 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (12 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Artificial Z-Scheme Constructed with a Supramolecular Metal Complex and Semiconductor for the Photocatalytic Reduction of CO_22013

    • Author(s)
      Keita Sekizawa, Kazuhiko Maeda, Kazunari Domen, Kazuhide Koike, Osamu Ishitani
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 135 Issue: 12 Pages: 4596-4599

    • DOI

      10.1021/ja311541a

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    • Peer Reviewed
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    • Author(s)
      関澤佳太、 由井樹人、 石谷治
    • Journal Title

      光学

      Volume: 41 Pages: 324-329

    • NAID

      10030594488

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    • Place of Presentation
      東京大学・東京
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      2012-12-10
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      2012-09-24
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      2012-05-13
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      神奈川県横浜市
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      2012-03-25
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      第1回「フォーラム:人工光合成」
    • Place of Presentation
      東京都千代田区
    • Year and Date
      2012-01-27
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      II Ciocco Tuscany Resort・Lucca (Italy)
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      宮崎県宮崎市
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      2011-09-06
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      関澤佳太・前田和彦・小池和英・由井樹人・堂免一成・石谷治
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      長野県上田市
    • Year and Date
      2011-08-04
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      Boston (U.S.A.)
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      2011-07-09
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      Keita Sekizawa; Kazuhide Koike; Tatsuto Yui; Osamu Ishitani
    • Organizer
      The 19th International Symposium on the Photochemistry and Photophysics of Coordination Compounds
    • Place of Presentation
      Strasbourg (France)
    • Year and Date
      2011-07-05
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    • Author(s)
      Keita Sekizawa; Kazuhiko Maeda; Kazuhide Koike; Tatsuto Yui; Kazunari Domen; Osamu Ishitani
    • Organizer
      Gordon-Kenan Research Conference ; Photochemistry
    • Place of Presentation
      Boston (U.S.A.)
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  • [Remarks] 所属研究室ホームページ

    • URL

      http://www.chemistry.titech.ac.jp/~ishitani/index.htm

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      2011 Annual Research Report

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Published: 2011-12-12   Modified: 2024-03-26  

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