有機薄膜界面の特異構造が生み出す有機デバイス固有の電子機能 : 分子レベルからの解明

• Project/Area Number: 12F02056
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 外国
• Research Field: Applied materials science/Crystal engineering
• Research Institution: Chiba University
• Principal Investigator: 上野 信雄 千葉大学, 大字院融合科字研究科, 教授
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): HINDERHOFER Alexander 千葉大学, 大学院融合科学研究科, 外国人特別研究員 ; HINDERHOFER Alexander 千葉大学, 大学院・融合科学研究科, 外国人特別研究員
• Project Period (FY): 2012 – 2013
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2013)
• Budget Amount: ¥2,300,000 (Direct Cost: ¥2,300,000); Fiscal Year 2013: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000); Fiscal Year 2012: ¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000)
• Keywords: 有機デバイス / 界面 / 有機薄膜 / 電子状態 / 薄膜成長 / X線回折 / 光電子分光 / 昇面電子準位接続 / 電子構造

Research Abstract

紫外光電子分光(UPS), 準安定原子電子分光(MAES)およびX線回折によって, 有機-有機ヘテロ接合系の界面電子準位接続の分子集合構造依存性と電子状態への影響について研究した。特にイオン化エネルギー, 仕事関数, ホール注入障壁などの準位接続に関する分子配列構造依存性についての知見を得た。前年度の研究を発展させ, 特にSiO2上に多結晶DIP薄膜を作製し、その上にC_60膜を成長することによって、下層のDIP薄膜によるテンプレート効果によって、(111)配向した良質のC_60多結晶膜が成長できることを突き止めた。特にC60膜のイオン化エネルギー, 仕事関数, ホール注入障壁などの界面エネルギー準位接続に関する電子状態の膜構造依存性について精密な知見を得た。また、C60薄膜の結晶化度と(111)配高度が低下するとバンドギャップ状態の電子密度が増加し、バンドギャップ中でのフェルミ準位の位置が系統的に変化することを突き止めた。加えて、C_60薄膜中の電荷トラップ密度が、DIPテンプレート膜の利用によって大幅に低下することを超高感度UPSにより定量的に測定することに成功し、膜構造と電荷トラップ(バンドギャップ中の電子準位密度、エネルギー分布)との直接的な相関性を証明した。
この結果を利用して(111)配向C_60/DIP/SiO_2を用いてC_60トランジスタ(n型)を作製した結果、DIPテンプレートを用いないC_60トランジスタと比べて電子移動度が15倍、さらに40倍の動作安定性を実現することに成功した。以上、基礎的観点の当初目的を達成し、さらにその結果を実デバイスに適用して、その有効性も確認できた。

Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

X線回折・散乱法による有機薄膜構造の精密測定とUPSによる電子状態測定を行うことによって、界面エネルギー準位接続変動の原因が化学的な不純物によるのではなく、分子配列の不完全性に基ずくものであることを定量的に示した。さらに、このような基礎的な電子状態研究成果を実デバイスの作製に展開し、大幅なデバイス性能の向上を実現した。加えて、多くの関連実験も行った結果、気体暴露の影響についても重要な知見を得ており、今後の展開を必要とする重要課題を得ている。以上から、当初の予定より研究が進展したと判断した。

Strategy for Future Research Activity

(抄録なし)

Research Products

• [Journal Article] Origin of the energy level alignment at organic/organic interfaces : The role of structural defects (2014)
  • Author(s): F. Bussolotti, J. Yang, A. Hinderhofer, Y. -L. Huang, W. Chen, S. Kera, A. T. S. Wee, and N. Ueno
  • Journal Title: Phys. Rev. B Volume: 89 Issue: 11
  • DOI: 10.1103/physrevb.89.115319
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Structural defects control the energy level alignment at organic-organic interfaces (2014)
  • Author(s): K. Yonezawa, A. Hinderhofer, T. Hosokai, K. Kato, R. Makino, F. Schreiber, N. Ueno, and S. Kera
  • Journal Title: Adv. Mater. Interface Volume: (印刷中) Issue: 5 Pages: 2969-2992
  • DOI: 10.1002/admi.201400004
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Quantitatively identical orientation-dependent ionization energy and electron affinity of diindenoperylene (2013)
  • Author(s): W. N. Han, K. Yonezawa, R. Makino, K. Kato, A. Hinderhofer, R. Murdey, R. Shiraishi, H. Yoshida, N. Sato, N. Ueno, and S. Kera
  • Journal Title: Appl. Phys. Lett. Volume: 103 Issue: 25 Pages: 253301-253301
  • DOI: 10.1063/1.4850531
  • NAID: 120007087975
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Geometric and electronic structure of template C60 0n diindenoperylene thin films (2013)
  • Author(s): A. Hinderhofer, A. Gerlach, K. Broch, T. Hosokai, K. Yonezawa, K. Kato, S. Kera, N. Ueno
  • Journal Title: J.Phys.Chem Volume: 117 Issue: 2 Pages: 1053-1058
  • DOI: 10.1021/jp3106056
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Post-growth surface smoothing of thin fims of diindenoperylene (2012)
  • Author(s): A. Hinderhofer, T. Hosokai, K.Yonezawa, A. Gerlach, K. Broch, C. Frank, K. Kato, J. Novak, S. Kera, N. Ueno, and F. Schreiber
  • Journal Title: Appl. Phys. Lett. Volume: 101 Issue: 3
  • DOI: 10.1063/1.4737168
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Large impact of molecular orientation on ionization energy : picene film (2013)
  • Author(s): R. Makino, K. Yonezawa, K. Kato, A. Hinderhofer, T. Hosokail, K. K. Okudaira, N. Ueno, and S. Kera
  • Organizer: MRS fall meeting 2013
  • Place of Presentation: Boston, USA
  • Year and Date: 2013-12-06
• [Presentation] 構造欠陥による有機ヘテロ界面エネルギー準位接合制御 (2013)
  • Author(s): 米澤恵一朗, Alexander. Hinderhofer, 細貝拓也, 加藤賢悟, 上野信雄, 解良聡
  • Organizer: 表面界面スペクトロスコピー2013
  • Place of Presentation: 東レ総合研修センター, 三島
  • Year and Date: 2013-12-06
• [Presentation] Molecular-orientation dependent ionization energy of picene films (2013)
  • Author(s): Rintaro Makino, Keiichirou Yonezawa, Kengo Kato, Alexander Hinderhofe, Takuya Hosokai, Koji K. Okudaira, Nobuo Ueno, Satoshi Kera
  • Organizer: The Kyoto JSAP-MRS joint meeting
  • Place of Presentation: Kyoto, Japan
  • Year and Date: 2013-09-18
• [Presentation] Geometric and Electronic Structure of Templated C_60 on DIP (2013)
  • Author(s): A. Hinderhofer, A. Gerlach, K. Broch, T. Hosokai, K. Yonezawa, K. Kato, J. Yang, Q. Sun, S. D. Wang, S. Kera, N. Ueno, F. Schreiber
  • Organizer: The 11th China-Japan Joint Symposium on Conduction and Photoconduction in Organic Solids and Related Phenomena
  • Place of Presentation: Changchun, China
  • Year and Date: 2013-09-02
• [Presentation] Impact of structural order on the electronic level alignment of organic heterostructures (2013)
  • Author(s): A. Hinderhofer, K. Yonezawa, T. Hosokai, K. Kato, F. Schreiber, S. Kera, N. Ueno
  • Organizer: The 7th international workshop on "Electronic Structure and Processes at Molecular-Based Interfaces" (ESPMI-VII)
  • Place of Presentation: Weizmann Institute of Science, Rehovoth, Israel
  • Year and Date: 2013-04-28
• [Presentation] Impact of intermolecular polar bond on electronic state at organic donor/accepter heterojunction (2013)
  • Author(s): K. Yonezawa, J.-L. Zhang, S. L. Wong, T Niu, A. Hinderhofer, W. Chen, N. Ueno, and S. Kera
  • Organizer: The 7th Int. Conf. on Molecular Electronics and Bioelectronics (M&BE7)
  • Place of Presentation: Fukuoka, Japan
• [Presentation] 光電子分光法による配向制御Picene膜の電子構造の観察 (2013)
  • Author(s): 牧野凛太朗, 米澤恵一朗, 加藤賢悟, アレクサンダーヒンダホファー, 細貝拓也, 解良聡, 上野信雄
  • Organizer: 第60回応用物理学関係連合講演会
  • Place of Presentation: 神奈川工科大学
• [Presentation] 有機分子薄膜の電子状態への分子間分極効果の影響 (2013)
  • Author(s): 米澤 恵一朗, Jia-Lin Zhang , Swee Liang Wong, Tianchao Niu, Alexander Hinderhofer, Wei Chen, 上野信雄, 解良聡
  • Organizer: 第60回応用物理学関係連合講演会
  • Place of Presentation: 神奈川工科大学
• [Presentation] Geometric and Electronic Structure of Templated C_<60> on Diindenopery lene Thin Films (2012)
  • Author(s): A. Hinderhofer, K. Yonezawa, K. Kato, S. Kera, N. Ueno, T. Hosokai, A. Gerlach, K. Broch, F. Schreiber
  • Organizer: 10th International Conference on Nano-Molecular Electronics (ICNME2012)
  • Place of Presentation: Awaji, Hyogo, Japan
• [Presentation] Effects of interface crystallinity on the energy-level alignment at or ganic/organic heterojunctions (2012)
  • Author(s): K. Yonezawa, A. Hinderhofer, T. Hosokai, K. Kato, F. Schreiber, N. Ueno, S. Kera
  • Organizer: 14 th International Conference on Organized M01 ecular Films (IC0MF14)- LB 14
  • Place of Presentation: Paris, France
• [Presentation] Post-growth surface smoothing of thin films of diindenoperylene (2012)
  • Author(s): A. Hinderhofer, T. Hosokai, K. Yonezawa, A. Gerlach, K. Kato, K. Broch, C. Frank, J. Novak, S. Kera, N. Ueno, F. Schreiber
  • Organizer: 2012年秋季第73回応用物理学会学術講演会
  • Place of Presentation: 愛媛大学
• [Remarks]
  • URL: http://ulab-www.tf.chiba-u.jp