ローンペア酸化物における電子局在性制御による材料設計指針の構築

• Project/Area Number: 12J02558
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Physical properties of metals
• Research Institution: Kyoto University
• Principal Investigator: 林 博之 京都大学, 低温物質科学研究センター, 特別研究員(PD)
• Project Period (FY): 2012-04-01 – 2015-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2014)
• Budget Amount: ¥3,630,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥330,000); Fiscal Year 2014: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000); Fiscal Year 2013: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000); Fiscal Year 2012: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
• Keywords: ローンペア電子 / 酸化物半導体 / パルスレーザー堆積法 / 第一原理計算 / 電子状態評価 / 酸化第一スズ / ローンペア酸化物

Outline of Annual Research Achievements

2価Snを有する酸化物において，ローンペア電子と呼ばれる孤立電子対は試料の電子構造と結晶構造の両面において重要な役割を担っている．本研究では，ローンペア電子を有する酸化スズ(SnO)について，電子物性測定やX線光電子分光法等の実験手法と，第一原理計算の双方からアプローチすることで，ローンペア電子と物性の相関に関して評価を行うことを目的としている．
平成26年度には，パルスレーザー堆積法により作製したヘテロ界面試料の断面透過電子顕微鏡(TEM)観察を行った．SnOとY添加ZrO2(YSZ)単結晶基板とのヘテロ界面において断面TEM観察を行い，界面構造を詳しく調べた結果，SnOとYSZの結晶は第二相や不純物などのない急峻な界面を有していることがわかった．また，X線光電子分光測定により価電子帯上端や内殻の電子状態の測定を行った．X線電子分光の結果と第一原理計算の結果を合わせて考慮すると，ローンペア電子は価電子帯上端に状態密度を有し，正孔の伝導に寄与していることが示唆された．また，試料の作製条件とフェルミ準位の関係を評価した結果，成膜時の酸素分圧によってフェルミ準位がシフトし，試料の電気伝導性をp型からn型まで制御可能であることを明らかにした．n型試料における電子移動度は，p型試料における正孔移動度と同程度かそれよりも高く，伝導帯下端が比較的広がったSnの軌道により構成されていることと矛盾しない．また，n型試料における電子の活性化エネルギーはp型試料において求めた正孔の活性化エネルギーよりも高く，第一原理計算による欠陥形成エネルギーの結果と同様の傾向がみられた．

Research Progress Status

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Epitaxial growth of tin(II) niobate with a pyrochlore structure (2015)
  • Author(s): S. Katayama, Y. Ogawa, H. Hayashi, F. Oba, I. Tanaka
  • Journal Title: Journal of Crystal Growth Volume: 416 Pages: 126-129
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2015.01.033
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Selective Fabrication of n- and p-type SnO Films without Doping (2015)
  • Author(s): H. Hayashi, S. Katayama, R. Huang, K. Kurushima, and I. Tanaka
  • Journal Title: Phys. Status Solidi RRL Volume: 9 Issue: 3 Pages: 192-196
  • DOI: 10.1002/pssr.201510016
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Atomic Structure of Luminescent Centers in High-Efficiency Ce-doped w-AIN Single Crystal (2014)
  • Author(s): R. Ishikawa, A. Lupini, F. Oba, S. Findlay, N. Shibata, T. Taniguchi, K. Watanabe, H. Hayashi, T. Sakai, I. Tanaka, Y. Ikuhara, and S. Pennycook
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 4
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Theoretical Photovoltaic Conversion Efficiencies of ZnSnP_2, CdSnP_2, and Zn_<1-x>Cd_xSnP_2 Alloys (2013)
  • Author(s): T. Yokoyama, F. Oba, A. Seko, H. Hayashi, Y. Nose, and I. Tanaka
  • Journal Title: Applied Physics Express Volume: 6 Issue: 6 Pages: 1-3
  • DOI: 10.7567/apex.6.061201
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Site preference of cation vacancies in Mn-doped Ga203 with defective spinel structure (2012)
  • Author(s): Hiroyuki Hayashi, Rong Huang, Fumiyasu Oba, Tsukasa Hirayama, Isao Tanaka
  • Journal Title: APPLIED PHYSICS LETTERS Volume: 101 Issue: 24 Pages: 241906-241910
  • DOI: 10.1063/1.4770363
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Fabrication and electronic properties of n- and p-type SnO films (2015)
  • Author(s): H. Hayashi, S. Katayama, I,Tanaka
  • Organizer: 第53 回セラミックス基礎科学討論会
  • Place of Presentation: 京都テルサ
  • Year and Date: 2015-01-08 – 2015-01-09
• [Presentation] PLD法による無添加SnO薄膜の作製と電気伝導性制御 (2014)
  • Author(s): 林博之，片山翔太，田中功
  • Organizer: 日本金属学会秋季大会
  • Place of Presentation: 名古屋大学
  • Year and Date: 2014-09-24 – 2014-09-26
• [Presentation] PLD法によるSnNb_2O_6薄膜のエピタキシャル成長 (2014)
  • Author(s): 小河佑介, 片山翔太, 林博之, 大場史康, 田中功
  • Organizer: 日本金属学会
  • Place of Presentation: 東京工業大学
  • Year and Date: 2014-03-22
• [Presentation] Sn(II)複合酸化物Sn_2M_2O_7 (M=Nb, Ta)薄膜の作製 (2014)
  • Author(s): 片山翔太, 小河佑介, 林博之, 大場史康, 田中功
  • Organizer: 日本金属学会
  • Place of Presentation: 東京工業大学
  • Year and Date: 2014-03-22
• [Presentation] PLD法による無添加n型SnO薄膜の作製と電気伝導性 (2014)
  • Author(s): 林博之, 片山翔太, 大場史康, 田中功
  • Organizer: 日本応用物理学会
  • Place of Presentation: 青山学院大学
  • Year and Date: 2014-03-17
• [Presentation] Atomic and electronic structure of Mn-doped Ga_2O_3 thin films and interfaces with MgAl_2O_4 substrates (2013)
  • Author(s): Hiroyuki Hayashi
  • Organizer: The Collaborative Conference on Crystal Growth2013
  • Place of Presentation: Cancun, Mexico
  • Year and Date: 2013-11-06
  • Invited
• [Presentation] 無添加n型SnO薄膜の作製と電気伝導性 (2013)
  • Author(s): 林博之, 片山翔太, 大場史康, 田中功
  • Organizer: 日本金属学会
  • Place of Presentation: 金沢大学
  • Year and Date: 2013-09-19
• [Presentation] CU_2O/ZnO : M (M=Ga, A1)積層薄膜の結晶配向へのドーパントの影響 (2013)
  • Author(s): 塚松祐太, 片山翔太, 林博之, 大場史康, 田中功
  • Organizer: 日本金属学会
  • Place of Presentation: 金沢大学
  • Year and Date: 2013-09-19
• [Presentation] PLD法によるSn_2Nb_2O_7エピタキシャル薄膜の作製 (2013)
  • Author(s): 片山翔太, 小河佑介, 林博之, 大場史康, 田中功
  • Organizer: 日本金属学会
  • Place of Presentation: 金沢大学
  • Year and Date: 2013-09-19
• [Presentation] 第一原理計算による中間バンド型太陽電池の光吸収層の設計 (2013)
  • Author(s): 横山智康, 藤田達也, 林博之, 大場史康, 田中功
  • Organizer: 日本金属学会
  • Place of Presentation: 金沢大学
  • Year and Date: 2013-09-18
• [Presentation] Epitaxially grown manganese-doped gallium oxide with spinel structure (2012)
  • Author(s): Hiroyuki Hayashi, Rong Huang, Fumiyasu Oba, Tsukasa Hirayaia, Isao Tanaka
  • Organizer: Materials Science & Technology 2012 Conference & Exhibition
  • Place of Presentation: David L. Lawrence Convention Center (アメリカ)
  • Year and Date: 2012-10-11