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アンモニアphoto-SCRおよびphoto-SCOに有効な実用的高速触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 12J06351
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Catalyst/Resource chemical process
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

山本 旭  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2012-04-01 – 2015-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2014)
Budget Amount *help
¥2,700,000 (Direct Cost: ¥2,700,000)
Fiscal Year 2014: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2013: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2012: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywordsアンモニア脱硝 / 窒素酸化物 / 光触媒 / NOx / 二酸化チタン / 色素 / 可視光応答化 / 低温 / De-Nox / 可視光応答 / De-NOx / 温度効果
Outline of Annual Research Achievements


採用1,2年目の検討により,ルテニウム色素で修飾した二酸化チタン光触媒が可視光照射下でのアンモニアを還元剤とした窒素酸化物の選択接触還元(アンモニア脱硝)に高い活性を示すことを見出し,自動車排ガスにおける実用的な高ガス流速条件下で, 一酸化窒素の転化率が99%以上, 窒素への選択率が99%以上と高活性な触媒開発に成功した.
採用3年目の本年は,上記の可視光照射下で非常に高い活性を示すルテニウム色素修飾二酸化チタン上でのアンモニア脱硝の反応機構解析を行った.反応のブランクテストの結果,本反応は色素増感型の機構で進行することが示唆された.また,拡散反射紫外可視分光法を用いて,ルテニウム色素の一電子酸化体が,アンモニアを酸化的に活性化可能であることを確認した.各種分光法を用いた検討から,可視光照射下で色素から二酸化チタンへの電子注入が起こり,生成したルテニウム色素の一電子酸化体が,アンモニアを活性化し,アミドラジカル中間体を生成する反応機構を提案した.作用スペクトル測定から,可視光を照射した場合では,紫外光を照射した場合よりも見かけの量子収率が低いことが分かった.つまり,ルテニウム色素で修飾した二酸化チタン光触媒が高い活性を示したのは,ルテニウム色素による表面修飾により,可視光域の光を利用可能になったため,反応に使える光子数が増加したためであると結論した.
上記以外にも,排ガス中に含まれる触媒被毒ガスである硫黄酸化物の添加効果を検討し,反応後の触媒のキャラクタりゼーションから,触媒被毒モデルを提案した.さらに,低温脱硝の概念を拡張し,二酸化チタンをベースとする光媒上へ窒素酸化物の酸化・吸蔵技術を新たに開発した.

Research Progress Status

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2014 Annual Research Report
  • 2013 Annual Research Report
  • 2012 Annual Research Report
  • Research Products

    (27 results)

All 2015 2014 2013 2012 Other

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results,  Acknowledgement Compliant: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (18 results) Remarks (2 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Visible-light-assisted selective catalytic reduction of NO with NH3 on porphyrin derivative-modified TiO2 photocatalysts2015

    • Author(s)
      A. Yamamoto, Y. Mizuno, K. Teramura, S. Hosokawa, T. Shishido, T. Tanaka
    • Journal Title

      Catal. Sci. Technol.

      Volume: 5 Issue: 1 Pages: 556-561

    • DOI

      10.1039/c4cy00598h

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Effects of SO2 on selective catalytic reduction of NO with NH3 over a TiO2 photocatalyst2015

    • Author(s)
      A. Yamamoto, K. Teramura, S. Hosokawa, T. Tanaka
    • Journal Title

      Sci. Technol. Adv. Mater.

      Volume: 16

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Visible-light-assisted selective catalytic reduction of NO with NH3 over dye-modified TiO2 photocatalysts2015

    • Author(s)
      A. Yamamoto, K. Teramura, S. Hosokawa, T. Tanaka
    • Journal Title

      ChemCatChem

      Volume: 未定

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Noble-metal-free NOx storage over Ba-modified TiO2 photocatalysts under UV-light irradiation at low temperatures2015

    • Author(s)
      A. Yamamoto, Y. Mizuno, K. Teramura, S. Hosokawa, T. Tanaka
    • Journal Title

      ACS Catal.

      Volume: 5 Issue: 5 Pages: 2939-2943

    • DOI

      10.1021/acscatal.5b00151

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Effect of a crystalline phase of TiO2 photocatalysts on the photodeposition of Rh metal nanoparticles2014

    • Author(s)
      A. Yamamoto, J. Ohyama, K. Teramura, T. Shishido, T. Tanak
    • Journal Title

      Catalysis Today

      Volume: (印刷中) Pages: 165-170

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2013.09.024

    • Related Report
      2013 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effects of reaction temperature on the photocatalytic activity of photo-SCR of NO with NH3 over a TiO2 photocatalyst2013

    • Author(s)
      Akira Yamamoto, Yuto Mizuno, Kentaro Teramura, Tetsuya Shishido, Tunehiro Tanaka
    • Journal Title

      Catalysis Science & Technology

      Volume: 3 Issue: 7 Pages: 1771-1775

    • DOI

      10.1039/c3cy00022b

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 色素修飾TiO2触媒上での可視光アンモニア脱硝2015

    • Author(s)
      山本旭、寺村謙太郎、細川三郎、田中庸裕
    • Organizer
      第115回触媒討論会
    • Place of Presentation
      成蹊大学(東京都武蔵野市)
    • Year and Date
      2015-03-23 – 2015-03-24
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] 色素増感型光触媒を用いた可視光照射下でのアンモニア脱硝2014

    • Author(s)
      山本旭、寺村謙太郎、細川三郎、田中庸裕
    • Organizer
      第33回 固体・表面光化学討論会
    • Place of Presentation
      京都大学 楽友会館
    • Year and Date
      2014-12-16 – 2014-12-17
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] N3色素修飾TiO2上での可視光アンモニア脱硝と触媒作用機構2014

    • Author(s)
      山本旭
    • Organizer
      第35回触媒学会若手会「夏の研修会」
    • Place of Presentation
      伊豆熱川温泉 熱川ハイツ
    • Year and Date
      2014-08-06 – 2014-08-08
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] 色素修飾TiO2上でのアンモニア脱硝における色素の役割2014

    • Author(s)
      山本旭、寺村謙太郎、細川三郎、田中庸裕
    • Organizer
      第33回光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京理科大学 葛飾キャンパス
    • Year and Date
      2014-07-18
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] Selective Catalytic Reduction of NO with NH3 over Organic Dye-Modified TiO2 photocatalysts under Visible-Light Irradiation2014

    • Author(s)
      A. Yamamoto, K. Teramura, S. Hosokawa, T. Shishido, T. Tanaka
    • Organizer
      The Seventh Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT7)
    • Place of Presentation
      Kyoto, Japan
    • Year and Date
      2014-06-01 – 2014-06-06
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] Dye-sensitized photocatalyst for selective catalytic reduction of NO with NH3 under visible light irradiation2014

    • Author(s)
      A. Yamamoto, K. Teramura, S. Hosokawa, T. Shishido, T. Tanaka
    • Organizer
      MRS Spring Meeting & Exhibit
    • Place of Presentation
      San Francisco, California, United States of America
    • Year and Date
      2014-04-21 – 2014-04-25
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] 色素修飾TiO2上での可視光アンモニア脱硝の反応機構解析2014

    • Author(s)
      山本旭・寺村謙太郎・細川三郎・田中庸裕
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会(2014)
    • Place of Presentation
      名古屋大学東山キャンパス
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] 色素増感型光触媒を用いた可視光アンモニア脱硝2013

    • Author(s)
      山本旭・寺村謙太郎・細川三郎・宍戸哲也・田中庸裕
    • Organizer
      第2回キャタリストクラプ例会〈第6回触媒表面化学研究発表会〉
    • Place of Presentation
      関西大学(大阪府吹田市)
    • Year and Date
      2013-11-01
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] 色素修飾Tio2上での可視光アンモニア脱硝2013

    • Author(s)
      山本旭、寺村謙太郎、宍戸哲也、田中庸裕
    • Organizer
      触媒学会若手会第34会夏の研修会
    • Place of Presentation
      平野屋愛知県蒲郡市
    • Year and Date
      2013-07-30
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Effect of crystalline phases of TiO2 photocatalysts on the photodeposition of Rh metal nanoparticles2013

    • Author(s)
      Akira Yamamoto, Junya Ohyama, Kentaro Teramura, Tetsuya Shishido. Tsunehiro Tanaka
    • Organizer
      The 14th Japan-Korea Symposium on Catalysis
    • Place of Presentation
      Nagoya, Japan
    • Year and Date
      2013-07-01
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] 光触媒を用いたアンモニア脱硝の高活性化2013

    • Author(s)
      山本旭、寺村謙太郎、宍戸哲也、田中庸裕
    • Organizer
      第32回光がかかわる触媒化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京工業大学大岡山キャンパス蔵前ホール
    • Year and Date
      2013-06-14
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] ポルフィリン担持TiO2上での可視光アンモニア脱硝2013

    • Author(s)
      山本旭, 水野由克, 寺村謙太郎, 宍戸哲也, 田中庸裕
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      立命館大学 びわこ・くさつキャンパス(BKC),滋賀県
    • Year and Date
      2013-03-22
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] TiO2光触媒を用いたアンモニア脱硝における反応温度の影響2013

    • Author(s)
      寺村謙太郎・山本旭・宍戸哲也・田中唐裕
    • Organizer
      第112回触媒討論会
    • Place of Presentation
      秋田大学手形キャンパス(秋田県秋田市)
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] 種々の色素で修飾したTiO2上での可視光アンモニア脱硝2013

    • Author(s)
      山本旭、寺村謙太郎、宍戸哲也、田中庸裕
    • Organizer
      第112回触媒討論会
    • Place of Presentation
      秋田大学手形キャンパス(秋田県秋田市)
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Heat-Promoted Selective Catalytic Reduction of NO with NH3 over a TiO2 photocatalyst2013

    • Author(s)
      A. Yamamoto, Y. Mizuno, K. Teramura, T. Shishido, T. Tanaka
    • Organizer
      The 6th Asia-Pacific Congress on Catalysis (APCAR-6)
    • Place of Presentation
      Taipei, Taiwan
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] ポルフィリン修飾TIO2光触媒を用いた光アンモニア脱硝2012

    • Author(s)
      山本旭, 水野由克, 寺村謙太郎, 宍戸哲也, 田中庸裕
    • Organizer
      第42回石油・石油化学討論会
    • Place of Presentation
      秋田キャッスルホテル,秋田県
    • Year and Date
      2012-10-12
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] TiO2上での光アンモニア脱硝における反応速度論解析2012

    • Author(s)
      山本旭, 宍戸哲也, 寺村謙太郎, 田中庸裕
    • Organizer
      第110回触媒討論会
    • Place of Presentation
      九州大学伊都キャンパス,福岡県
    • Year and Date
      2012-09-24
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] Effect of reaction temperature on photocatalytic activity for photo-SCR of NOx with NH32012

    • Author(s)
      Akira Yamamoto, Kentaro Teramura, Tetsuya Shishido, Tsunehiro tanaka
    • Organizer
      7th International Conference Oil Environmental Catalysis
    • Place of Presentation
      Lyon, France
    • Year and Date
      2012-09-05
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Remarks] 京都大学大学院工学研究科分子工学専攻田中庸裕研究室ホームページ 論文・外部発表

    • URL

      http://www.moleng.kyoto-u.ac.jp/~moleng_04/presentation.php

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Remarks]

    • URL

      http://www.moleng.kyoto-u.ac.jp/~moleng04/

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 窒素酸化物吸蔵触媒2014

    • Inventor(s)
      吉永勝己,世登裕明,田中庸裕,寺村謙太郎,山本旭
    • Industrial Property Rights Holder
      吉永勝己,世登裕明,田中庸裕,寺村謙太郎,山本旭
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2014-205647
    • Filing Date
      2014-10-06
    • Related Report
      2014 Annual Research Report

URL: 

Published: 2013-04-25   Modified: 2024-03-26  

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