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金属への水素侵入および吸蔵機構原子過程に関する研究

Research Project

Project/Area Number 12J09548
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Thin film/Surface and interfacial physical properties
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

大野 哲  東京大学, 大学院工学系研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2012 – 2013
Project Status Completed (Fiscal Year 2013)
Budget Amount *help
¥1,800,000 (Direct Cost: ¥1,800,000)
Fiscal Year 2013: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2012: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywords水素吸蔵合金 / サブサーフェイス水素 / 共吸着 / 共鳴核反応法 / 水素化触媒反応 / サブサーフェス / 金属水素化物 / 表面水素
Research Abstract

水素の貯蔵は来たるべき水素社会における要素技術であり、金属への固溶はその一つの方法として期待されている。吸収された水素が一所に集まり水素化物が析出すると金属は脆化する。特に表面直下のサブサーフェイスはHにとって安定なサイトであるため、この領域への水素堆積による脆化が懸念されている。また、不純物COの吸着はH2吸放出を減速させることが知られている。当該年度、本研究ではPd (110)表面に共吸着したCOがH2の吸放出を抑制する原子機構およびPd内部での水素濃度分布を検討した。
結果として、COによる抑制効果は、その被覆率に応じて3つの異なる様式が存在することが明らかとなった。まず被覆率0.25ML以下の低被覆域では、迅速なH2吸放出サイトであるPd表面の欠陥サイトへCOが選択的に吸着することによるサイト・ブロッキングが起きる。次に0.6ML程度までの中被覆域では、CO吸着サイト付近で水素誘起のPd (110)表面再構成が解け、同面の特徴である平坦なテラスサイトからの水素吸放出が局所的に抑制されていく。最後に0.6ML以上の高被覆域では、CO誘起の表面再構成が起こり、改めてテラスサイトからH2の吸放出が行われるようになる。共鳴核反応法を用いたPd表面下での水素濃度分布測定から、吸収された水素は190Kを境界として、これ以下の温度ではサブサーフェイス付近に蓄積し、これ以上の温度ではバルクへ広く拡散していくことが分かった。
CO被覆域の増加に伴う上記3つの変化を通して、Pdに吸収されたHの脱離温度は高温へシフトし、最終的には室温を大きく超過して380Kにおいて脱離するようになる。これはPd内部への水素貯蔵に冷却の必要が無くなったことを意味し、貯蔵コスト削減に繋がる重要な発見である。またこの温度領域ではHがサブサーフェイスに堆積しないため、吸蔵合金の高寿命が期待できる。

Strategy for Future Research Activity

(抄録なし)

Report

(2 results)
  • 2013 Annual Research Report
  • 2012 Annual Research Report
  • Research Products

    (13 results)

All 2014 2013 2012

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (10 results)

  • [Journal Article] Novel insight into the hydrogen absorption mechanismat the Pd (110) surface2014

    • Author(s)
      大野哲, Markus Wilde, 福谷克之
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 140(印刷中) Issue: 13 Pages: 134705-134705

    • DOI

      10.1063/1.4869544

    • Related Report
      2013 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] TDS peak assignment of H/Pd (110) using hydrogen depth profilingby NRA2013

    • Author(s)
      Markus Wilde, 大野哲, 福谷克之
    • Journal Title

      MALT report 2012

      Volume: (印刷中)

    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Journal Article] TDS peak assignment of H/Pd(110) using hydrogen depth profiling by NRA2012

    • Author(s)
      大野哲, Markus Wilde, 福谷克之
    • Journal Title

      タンデム加速器研究部門成果報告集

      Volume: (掲載確定)

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] Pd触媒を用いたブテン水素化反応における表面下水素の役割2013

    • Author(s)
      大野哲, Markus Wilde, 福谷克之
    • Organizer
      日本物理学会 第68回年次大会
    • Place of Presentation
      広島大学
    • Year and Date
      2013-03-27
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] REMPIとTDSを用いたパラジウム表面における水素の脱離の解析2013

    • Author(s)
      宮尾幸太郎, 大野哲, Markus Wilde, 福谷克之
    • Organizer
      日本物理学会 第68回年次大会
    • Place of Presentation
      広島大学
    • Year and Date
      2013-03-26
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] Novel Insight into the Microscopic Mechanism of Hydrogen Absorption at Palladium Single Crystal Surfaces2013

    • Author(s)
      Markus Wilde, 大野哲, 福谷克之
    • Organizer
      8^<th> International Conference on Diffusion in Solids and Liquids
    • Place of Presentation
      スペイン・マドリード
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Novel insight into the role of absorbed hydrogen in Pd-catalyzed olefin hydrogenation reactions2013

    • Author(s)
      大野哲, Markus Wilde, 福谷克之
    • Organizer
      Hayashi Conference
    • Place of Presentation
      神奈川県・葉山
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Role of Pd-Absorbed Hydrogen in the Catalytic Hydrogenation of cis-2-Butene2013

    • Author(s)
      大野哲, Markus Wilde, 福谷克之
    • Organizer
      12^<th> International Conference on AtomicallyControlled Surfaces, Interfaces and Nanostructures
    • Place of Presentation
      茨城県・筑波
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Pd触媒の表面下水素濃度分布とオレフィン水素化反応への活性2013

    • Author(s)
      大野哲, Markus Wilde, 福谷克之
    • Organizer
      日本物理学会2013年秋季大会
    • Place of Presentation
      徳島県・徳島
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] REMPIとTDSによるパラジウムの水素吸収脱離における表面修飾効果2013

    • Author(s)
      宮尾幸太郎, 大野哲, Markus Wilde, 福谷克之
    • Organizer
      日本物理学会2013年秋季大会
    • Place of Presentation
      徳島県・徳島
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Novel insight into the formation mechanism of subsurface hydrogenat Pd (110) surfaces2012

    • Author(s)
      大野哲, Markus Wilde, 福谷克之
    • Organizer
      AVS 59th International Symposium & Exhibition
    • Place of Presentation
      タンバ(アメリカ)
    • Year and Date
      2012-10-29
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] Pd(110)でのシス-2-ブテン水素化触媒反応2012

    • Author(s)
      福谷克之, 大野哲, Markus Wilde
    • Organizer
      超低速ミュオン顕微鏡が拓く物質・生命・素粒子科学のフロンティア 第2回領域会議
    • Place of Presentation
      北海道大学
    • Year and Date
      2012-08-30
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] Novel insight into the Microscopic Pechnism of Hydrogen Absorption at Palladium Sing]e Crystal Surfaces2012

    • Author(s)
      Markus WiIde, 大野哲, 福谷克之
    • Organizer
      8th Internatilnal Conference on Diffusion in Solid and Liquid
    • Place of Presentation
      イスタンブール(トルコ)
    • Year and Date
      2012-06-27
    • Related Report
      2012 Annual Research Report

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Published: 2013-04-25   Modified: 2024-03-26  

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