移動現象を伴う触媒反応場の分子シミュレーション

• Project/Area Number: 13126203
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 久保 百司 東北大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (90241538)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 遠藤 明 東北大学, 流体科学研究所, 講師 (90344704) ; 宮本 明 東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 教授 (50093076) ; 高見 誠一 東北大学, 多元物質科学研究所, 助手 (40311550)
• Project Period (FY): 2001 – 2003
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2003)
• Budget Amount: ¥10,700,000 (Direct Cost: ¥10,700,000); Fiscal Year 2003: ¥2,400,000 (Direct Cost: ¥2,400,000); Fiscal Year 2002: ¥4,000,000 (Direct Cost: ¥4,000,000); Fiscal Year 2001: ¥4,300,000 (Direct Cost: ¥4,300,000)
• Keywords: 移動現象 / 触媒反応場 / 分子シミュレーション / 反応工学 / 触媒化学 / 量子分子動力学 / キネティックモンテカルロ / Pd膜 / 触媒分子反応工学 / 微量ドーパント / 過剰電子 / 高速化量子分子動力学法 / 非平衡分子動力学法

Research Abstract

近年、第一原理計算に代表される理論化学・計算化学が触媒開発に大きなインパクトを与えるようになってきた。しかし、これらの情報は「触媒化学」が目的とする原子・分子レベルでの触媒材料の設計には役立つが、物質移動、物質拡散などは完全に無視されているため、「反応工学」とは全くかい離した研究分野であった。本研究領域全体の目的である「触媒化学」と「反応工学」を融合した「触媒分子反応工学」と呼ばれる研究分野の確立が求められて久しいが、計算化学の分野からは「触媒分子反応工学」に対するアプローチは全く行われていない。
そこで、昨年度と一昨年度は化学反応と物質移動の両方を扱うことができる新規な高速化量子分子動力学法の開発に成功し、様々な触媒系において物質移動を伴う化学反応ダイナミクスの解明を実現した。さらに本年度は、最終年度として、高速化量子分子動力学法に比較して圧倒的な大規模系を扱うことが可能な化学反応対応型キネティックモンテカルロ法の開発に成功した。物質移動のみを扱える従来のキネティックモンテカルロ法に比較して、化学反応を考慮できるように新たに定式化したことが特徴である。上記プログラムを活用することで、数十万原子系の大規模モデルにおいて、表面での水素分子の解離反応と水素原子の再結合反応を含むPd膜中の水素原子の拡散ダイナミクスを解明することに成功した。特に、水素原子の拡散係数について実験値と定量的に一致した結果を得るとともに、他の金属原子の添加効果についても検討し、添加金属と添加量の違いによる拡散係数、拡散パスの変化などを解明した。

Research Products

• [Publications] M.Elanany et al.: "A Quantum Molecular Dynamics Simulation Study of the Initial Hydrolysis Step in Sol-Gel Process"J.Phys.Chem.B. 107. 1518-1524 (2003)
• [Publications] M.Kubo et al.: "Combinatorial Computational Chemistry Approach to the High-Throughput Screening of Metal Sulfide Catalysts for CO Hydrogenation Process"Energy & Fuels. 17. 857-861 (2003)
• [Publications] H.Kurokawa et al.: "Monte Carlo Simulation of Hydrogen Absorption in Palladium and Palladium-Silver Alloys"Catal.Today. 82. 233-240 (2003)
• [Publications] Y.Luo et al.: "Ring Opening of Methylenecyclopropane over Lanthanocene Catalyst : A Quantum-Chemical Molecular Dynamics Simulation Study"Organometallics. 22. 2181-2183 (2003)
• [Publications] Y.Yamamura et al.: "Materials Design of Perovskite-Based Oxide Ion Conductor by Molecular Dynamics Method"Solid State Ionics. 160. 93-101 (2003)
• [Publications] X.Yin et al.: "Adsorption of NH_3, NO_2, and NO on Copper-Aluminate Catalyst : An Ab Initio Density Functional Study"Theo.Chem.Acc.. 109. 190-194 (2003)
• [Publications] Y.Luo et al.: "The Adsorption of Nitrogen Oxides and Water on Rare-Earth Ion-Exchanged ZSM-5 : A Density Functional Study"Applied Surface Science. 202. 283-288 (2002)
• [Publications] X.Wang et al.: "A Theoretical Study on Electronic Structures and Spectroscopic Properties of Cyclopropane in Ground and Excited States"Chemical Physics. 279. 7-14 (2002)
• [Publications] Y.Luo et al.: "A Density Functional Theory Calculation on Lantharide Monosulfides"Chemical Physics. 282. 197-206 (2002)
• [Publications] Y.Kobayashi et al.: "Computational Chemical Study on Separation of Benzene and Cyclohexane by NaY Zeolite Membrane"Desalination. 147. 339-344 (2002)
• [Publications] S.Sakahara et al.: "Combinational Computational Chemistry Approach to the Design of Methanol Synthesis Catalyst"Applied Surface Science. 189. 253-259 (2002)
• [Publications] R.V.Belosludov et al.: "Combinational Computational Chemistry Approach as a Promising Method for Design of Fischer-Tropsch Catalyst Based on Fe and Co"Applied Surface Science. 189. 245-252 (2002)
• [Publications] Y.Yokio et al.: "Monte Carlo Simulation of Pyridine Base Adsorption on Heulandite(010)"Applid Surface Science. (印刷中).
• [Publications] Y.Kobayashi et al.: "Non-equilibrium Molecular Simulation Studies on Gas Separation by Microporous Membranes Using Dual Ensemble Molecular Simulation"Fluid Phase Equilibria. (印刷中).
• [Publications] S.Takami et al.: "The Fate of a Cluster Colliding onto a Substrate-Dissipation of Translational Kinatic Energy of the Cluster"Journal of Nanoparticle Research. (印刷中).
• [Publications] X.Wan et al.: "A Theoretical Study of Interaction of Oxygen with Noble Metal Clusters"Scripta Materialia. 44. 1919-1923 (2001)
• [Publications] N.Ohashi et al.: "Absorption Properties of SO_2 on Ukraine Precious Metal Particles Studied Using Density Functional Calculation"Applied Surface Science. 177. 180-188 (2001)
• [Publications] K.Mizakami et al.: "Molecular Dynamics Calculations of CO_2/N_2 Mixture through the NaY type Zeolite Membrane"Journal of Membrane Science. 188. 21-28 (2001)