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銅イオン吸着酸化亜鉛光触媒によるCO光PROX反応

Research Project

Project/Area Number 13J00489
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Physical chemistry
Research InstitutionChiba University

Principal Investigator

吉田 祐介  千葉大学, 理学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2016-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2015)
Budget Amount *help
¥2,700,000 (Direct Cost: ¥2,700,000)
Fiscal Year 2015: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2014: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2013: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywords有機無機複合体 / 選択酸化反応 / 酸化銅 / 酸化チタン / モデル触媒 / 選択酸化 / 赤外分光 / X線分光 / 酸化亜鉛 / 光触媒 / ナノ構造 / X線分光
Outline of Annual Research Achievements

これまでTi8O8(OH)4クラスターとテレフタル酸リンカーからなる層同士をCu2(OH)6が繋いだ構造を持つ新規の有機無機複合体触媒(BMOF1)の開発に成功し、この触媒が323 Kでの水素中のCO選択酸化(PROX)反応において高い活性と選択率を示すことを明らかにした。金属酸化物ベースの従来触媒であるCuO/CeO2と比較した時のBMOF1の優位性を明らかにするために、より実践的な条件である流通下でのCO PROX反応により活性を比較したところ、反応開始24時間でのCO転換率はBMOFで76%, CuO/CeO2で28%とBMOFがCuO/CeO2の2.7倍の転換率を示し、有意に高活性であることが示された。また、選択率もBMOFが98%, CuO/CeO2が96%とより選択的にCOを酸化できる優れた触媒であることが示された.
また、X線回折(XRD)から合成されたBMOF1に別の結晶相がわずかに含まれていることが明らかであったため、この結晶相を選択的に形成させる方法を探索し、その構造及び活性を調べた。
合成方法としては、Cuを含浸させたMIL125を従来573-613 Kで焼成してBMOFを得ていたのに対し、より低温(473-493 K)で長時間(1-5 days)焼成することでもう一つの結晶相(BMOF2)を選択的に得ることに成功した。
XRD解析及びフーリエ変換赤外分光(FTIR)の結果、BMOF2は、Ti8O8(OH)4クラスターとテレフタル酸から成る層同士を繋ぐリンカーとして働いていたCu2(OH)6がCO2と反応し、炭酸塩となることでBMOFの積層構造が剥離された状態であることが推察された。
BMOF2のCO PROX活性を同様に流通系下で調べたところ24時間目でCO転換率が70%、選択率が98%とBMOF1の92%の活性を示し、Ti8O8(OH)4-テレフタル層の積層の程度が活性に大きく関わらないことが推察された。

Research Progress Status

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2015 Annual Research Report
  • 2014 Annual Research Report
  • 2013 Annual Research Report
  • Research Products

    (15 results)

All 2016 2015 2014 2013 Other

All Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Acknowledgement Compliant: 4 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results) Remarks (2 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Preferential Photooxidation of CO in Hydrogen Across the Crystalline Face Boundary over Spheroidal ZnO Promoted by Cu Ions2015

    • Author(s)
      Yusuke Yoshida, Takaomi Itoi, and Yasuo Izumi
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 119 Issue: 37 Pages: 21585-21598

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.5b07240

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Binary metal (Ti, Cu) oxyhydroxy-organic (terephthalate) framework: an interface model nanocatalyst for hydrogen purification2015

    • Author(s)
      Yusuke Yoshida and Yasuo Izumi
    • Journal Title

      Journal of Catalysis

      Volume: 332 Pages: 1-12

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2015.09.007

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Tailoring assemblies of plasmonic silver/gold and zinc-gallium layered double hydroxides for photocatalytic conversion of carbon dioxide using UV-visible light2015

    • Author(s)
      Shogo Kawamura, Puscasu Magda Cornelia, Yusuke Yoshida, Yasuo Izumi, and Gabriela Carja
    • Journal Title

      Applied Catalysis A

      Volume: 504 Pages: 238-247

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2014.12.042

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Photofuel cell comprising titanium oxide and bismuth oxychloride (BiO1-xCl1-y) photocatalysts for use of acidic water as a fuel2015

    • Author(s)
      Yukiko Fujishima, Seiji Okamoto, Mao Yoshiba, Takaomi Itoi, Shogo Kawamura, Yusuke Yoshida, Yuta Ogura, and Yasuo Izumi
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 3 Issue: 16 Pages: 8389-8404

    • DOI

      10.1039/c4ta06824f

    • Related Report
      2015 Annual Research Report 2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Photoconversion of carbon zinc-Copper-gallium layeied double hydroxides : The kinetics to hydrogen carbonate and fur ther to CO/methanol2014

    • Author(s)
      Motoharu Morikawa, Naveed Anmed, Yusuke Yoshida, Yasuo Izu
    • Journal Title

      Applied Catalysis B

      Volume: 144 Pages: 561-569

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2013.07.065

    • Related Report
      2014 Annual Research Report 2013 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A photofuel cell comprising titanium oxide and silver (I/O) photocatalysts for use of water as a fuel2014

    • Author(s)
      Yuta Ogura, Seiji Okamoto, Takaomi Itoi, Yukiko Fujishima, Yusuke Yoshida, Yasuo Izumi
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 50(23) Issue: 23 Pages: 3067-3070

    • DOI

      10.1039/c4cc00194j

    • Related Report
      2014 Annual Research Report 2013 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 銅とチタンを含むbinary MOF合成法の改良と水素中CO選択酸化反応2015

    • Author(s)
      吉田 祐介、泉 康雄
    • Organizer
      触媒学会第116回触媒討論会
    • Place of Presentation
      三重大学 (三重県津市)
    • Year and Date
      2015-09-16
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Optimized Geometry of Neighboring Formate Oxidation and O2 Reduction Sites on Designed Cu-ZnO photocatalysts for Photo-PROX Reaction of CO2015

    • Author(s)
      Y. Yoshida, Y. Izumi
    • Organizer
      27th International Congress on Photochemistry
    • Place of Presentation
      Jeju, Korea
    • Year and Date
      2015-06-30
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Ti8O8(OH)4クラスター架橋MOFを用いたCuO担持酸化チタンのCO-PROX反応活性サイトのモデル化と担体効果の考察2015

    • Author(s)
      吉田祐介、泉康雄
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      日本大学船橋キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-26
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] Cuイオン吸着酸化亜鉛光触媒によるCO光PROX反応での酸化・還元サイトの特定と反応機構2015

    • Author(s)
      吉田祐介、泉康雄
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      日本大学船橋キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-26
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] i_80_8(OH)_4クラスター架橋MOFを担体とするCO-PROX触媒の開発2014

    • Author(s)
      吉田祐介, 泉康雄
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学東山キャンパス
    • Year and Date
      2014-03-29
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Cuイオン吸着酸化亜鉛を用いたCO光PROX反応と各種分光法を用いた光PROX特有の反応機構解析2013

    • Author(s)
      吉田祐介, 泉康雄
    • Organizer
      触媒学会第112回触媒討論会
    • Place of Presentation
      秋田大学 手形キャンパス
    • Year and Date
      2013-09-18
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Remarks] 表面化学研究室ホームページ

    • URL

      http://cat.chem.chiba-u.jp/

    • Related Report
      2015 Annual Research Report 2014 Annual Research Report
  • [Remarks] 表面化学研究室ホームページ

    • URL

      http://cat.chem.chiba-u.jp/

    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 一酸化炭素酸化用触媒及びこれを用いた一酸化炭素除去方法2016

    • Inventor(s)
      泉康雄、吉田祐介
    • Industrial Property Rights Holder
      千葉大学
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2016-004132
    • Filing Date
      2016-01-13
    • Related Report
      2015 Annual Research Report

URL: 

Published: 2014-01-29   Modified: 2024-03-26  

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