三次元グラフェン担体の開発と酵素バイオ電池電極への応用

• Project/Area Number: 13J01614
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Biofunction/Bioprocess
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: 澤田 光一 大阪大学, 基礎工学研究科, 特別研究員(DC1)
• Project Period (FY): 2013-04-01 – 2016-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2015)
• Budget Amount: ¥3,000,000 (Direct Cost: ¥3,000,000); Fiscal Year 2015: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000); Fiscal Year 2014: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000); Fiscal Year 2013: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
• Keywords: 静電紡糸不織布 / 化学気相成長法 / 酵素バイオ電池 / 無電解メッキ / 固定化酵素

Outline of Annual Research Achievements

本研究は，高い比表面積と空隙率を有する静電紡糸不織布にグラフェンを形成することで高い導電性を付与し，酵素バイオ電池電極として応用することにより酵素の担持量を増大させ酵素バイオ電池の出力向上を目指している．本年度は昨年度に引き続き，導電性を付与した静電紡糸不織布の評価と電極としての応用について検討した．無電解金属メッキ法を用いたアプローチで酵素固定化担体への応用と酵素電極への応用研究を行った．
(1)酵素固定化担体としての応用
酵素反応を回分操作により8回繰り返し行うことでラッカーゼ固定化金メッキPAN不織布の再使用可能性を評価した． 5回繰り返し反応を行った後に80.2 ±4.3%の酵素活性を維持していた．また8回繰り返し後には78.1±3.62%の酵素活性を維持していた．これらの結果は，学術論文としてChem. Eng. J.誌に採録された(研究発表7-1-1参照)．
(2)無電解金属メッキ不織布の酵素電極への応用
酵素電極において酵素反応により得た電子を効率的に電極に伝達する機構の構築が重要となる．グルコース酸化電極の反応機構の一つにグルコース脱水素酵素(GDH)とニコチンアミドアデニンジヌクレオチド(NADH)の酸化反応を組み合わせた系がある．本研究では，NADHの酸化触媒かつ酵素固定用のリンカーとしてイールマン試薬(DTNB)を静電紡糸不織布に吸着固定した．DTNBを不織布電極に吸着により修飾した結果，DTNBに由来する酸化還元ピークは確認された．しかし，DTNBにGDHを共有結合固定して5 mMNAD存在下にてグルコースの酸化反応を試みたが，DTNBの触媒作用は認められなかった(Fig.2b)． DTNBの修飾方法を工夫することにより触媒化することが可能であると考えている．

Research Progress Status

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Electrochemical recycling of gold nanofibrous membrane as an enzyme immobilizing carrier (2015)
  • Author(s): Koichi Sawada, Shinji Sakai, Masahito Taya
  • Journal Title: Chemical Engineering Journal Volume: 2015 Pages: 558-563
  • DOI: 10.1016/j.cej.2015.06.029
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Fabrication of ultrafine carbon fibers possessing a nanoporous structure from electrospun polyvinyl alcohol fibers containing silica nanoparticles (2014)
  • Author(s): Koichi Sawada, Shinji Sakai, Masahito Taya
  • Journal Title: Journal of Nanomaterials Volume: 2014 Issue: 1 Pages: 1-6
  • DOI: 10.1155/2014/487943
  • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Polyacrylonitrile-based electrospun nanofibers carrying gold nanoparticles in situ formed by photochemical assembly (2014)
  • Author(s): Koichi Sawada, Shinji Sakai, Masahito Taya
  • Journal Title: Journal of Materials Science Volume: 49 Issue: 13 Pages: 4595-4600
  • DOI: 10.1007/s10853-014-8161-z
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Electrospun polystyrene fiber-templating ultrafine gold hollow fiber production (2013)
  • Author(s): Shinji Sakai, Shogo Kawa, Koichi Sawada, Masahito Taya
  • Journal Title: Gold Bulletin Volume: 46 Issue: 2 Pages: 97-101
  • DOI: 10.1007/s13404-013-0083-z
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 自己組織化膜の還元脱離による酵素固定化用静電紡糸不織布のリサイクル (2015)
  • Author(s): 澤田 光一・ 境 慎司・田谷 正仁
  • Organizer: 化学工学会第47回秋季大会
  • Place of Presentation: 北海道大学札幌キャンパス（北海道札幌市）
  • Year and Date: 2015-09-09