高劣化耐久性・高効率太陽電池の実現に向けたマルチフィジックス計算化学手法の開発

• Project/Area Number: 13J04454
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Materials/Mechanics of materials
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 桑原 卓哉 東北大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
• Project Period (FY): 2013-04-01 – 2016-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2015)
• Budget Amount: ¥3,000,000 (Direct Cost: ¥3,000,000); Fiscal Year 2015: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000); Fiscal Year 2014: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000); Fiscal Year 2013: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
• Keywords: DFTB / アモルファスカーボン / Car-Parrinello法 / 分子動力学法 / 化学気相成長法 / 量子化学 / アモルファスシリコン / 表面拡散 / 太陽電池 / SCC-DFTB / PECVD

Outline of Annual Research Achievements

本研究は、コンピュータシミュレーション手法を用いることにより、高劣化耐久性・高効率太陽電池の実現に向けてその設計指針を得ることを目的としている。平成27年度は、密度汎関数強結合（DFTB）近似に基づく分子動力学計算プログラムの開発及びカーボン系薄膜材料のCVDシミュレーションへの応用を軸として研究を行った。
1.DFTB法に基づく分子動力学計算プログラムの拡張
平成26年度までに、DFTB法を用いた分子動力学計算プログラムの開発を行った。それにより、数万原子スケールの量子化学に基づく分子動力学計算が可能になった。しかし、長時間化に関する課題は解決できていない。そこで、当該年度は、Car-Parrinello法に基づく波動関数の仮想的な時間発展アルゴリズムをDFTB法に組み込むことで、量子化学的分子動力学計算の高速化に実現した。具体的には、原子核の運動と同時に、波動関数に仮想的な質量を与え、velocity-Verlet法に基づいて時間発展することで、計算負荷が最も大きい自己無撞着計算を回避することが可能になった。
2.水素化アモルファスカーボンのCVDプロセスにおける硬質化機構の解明
水素化アモルファスカーボンの機械的特性は、水素含有割合及びsp3割合に大きく影響を受けることが知られている。とりわけ、sp3割合が高い膜において優れた機械的特性を示すことが理解されている。しかし、sp3結合の生成に基づく硬質化機構に関しては、十分理解されているとは言えない。そこで、DFTB分子動力学計算プログラムを用いることにより、サブサーフェス領域におけるsp3結合の形成を可視化することに成功した。具体的には、sp2-richな領域においてsp3ネットワークが次第に形成されることが分かった。また、優れた機械的特性を有するa-C:H膜を形成するための、最適な照射エネルギー域の存在も明らかになった。

Research Progress Status

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Origin of Chemical Order in a-SixCyHz: Density-Functional Tight-Binding Molecular Dynamics and Statistical Thermodynamics Calculations (2016)
  • Author(s): T. Kuwahara, H. Ito, K. Kawaguchi, Y. Higuchi, N. Ozawa, and M. Kubo
  • Journal Title: J. Phys. Chem. C Volume: 120 Issue: 5 Pages: 2615-2627
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.5b08561
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Tight-Binding Quantum Chemical Molecular Dynamics Simulations for the Elucidation of Chemical Reaction Dynamics in SiC Etching with SF6/O2 Plasma (2016)
  • Author(s): H. Ito, T. Kuwahara, K. Kawaguchi, Y. Higuchi, N. Ozawa, and M. Kubo
  • Journal Title: Phys. Chem. Chem. Phys. Volume: 18 Issue: 11 Pages: 7808-7819
  • DOI: 10.1039/c5cp06515a
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] The reason why thin-film silicon grows layer by layer in plasma-enhanced chemical vapor deposition (2015)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Kentaro Kawaguchi, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 5 Issue: 1 Pages: 9052-9052
  • DOI: 10.1038/srep09052
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Tight-Binding Quantum Chemical Molecular Dynamics Simulations of Mechanisms of SiO2 Etching Processes for CF2 and CF3 Radicals (2014)
  • Author(s): Hiroshi Ito, Takuya Kuwahara, Kentaro Kawaguchi, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Seiji Samukawa, Momoji Kubo
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 118 Issue: 37 Pages: 21580-21588
  • DOI: 10.1021/jp5015252
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Different Crystal Growth Mechanisms of Si(001)-(2x1) : H during Plasma-Enhanced Chemical Vapor Deposition of SiH_3 and SiH_2 Radicals : Tight-Binding Quantum Chemical Molecular Dynamics Simulations (2013)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Kentaro Kawaguchi, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry C Volume: 117 Issue: 30 Pages: 15602-15614
  • DOI: 10.1021/jp4021504
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Theoretical Study on Synthesis Processes of Hydrogenated Amorphous Silicon Carbide (2015)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Organizer: 51st Symposium on Theoretical Chemistry
  • Place of Presentation: University of Potsdam, Potsdam, Germany
  • Year and Date: 2015-09-20
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Density-Functional Tight-Binding Study on Synthesis Processes of Hydrogenated Amorphous Silicon Carbide (2015)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Organizer: 1st European Conference on Physical and Theoretical Chemistry
  • Place of Presentation: University of Catania, Catania, Italy
  • Year and Date: 2015-09-14
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Density-Functional Tight-Binding Study of Plasma Deposition of Hydrogenated Amorphous Silicon Carbide (2015)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Organizer: The 15th International Congress of Quantum Chemistry
  • Place of Presentation: Tsinghua University, Beijing, China
  • Year and Date: 2015-06-08
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Atomistic computational simulations of plasma-enhanced chemical vapor deposition growth of Si-DLC:H films (2015)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Organizer: 7th International Symposium on Advanced Plasma Science and Its Applications for Nitrides and Nanomaterials/ 8th International Conference on Plasma-Nano Technology & Science
  • Place of Presentation: 名古屋大学東山キャンパス（愛知県名古屋市）
  • Year and Date: 2015-03-26 – 2015-03-31
• [Presentation] プラズマCVDプロセスにおけるa-Si1-xCx:HのChemical-Orderの発現に関する量子分子動力学計算 (2015)
  • Author(s): 桑原卓哉、伊藤 寿、樋口祐次、尾澤伸樹、久保百司
  • Organizer: 第62回応用物理学会春季学術講演会
  • Place of Presentation: 東海大学湘南キャンパス（神奈川県平塚市）
  • Year and Date: 2015-03-11 – 2015-03-14
• [Presentation] Growth Mechanisms of a-SiC:H Films in Chemical Vapor Deposition: Density-Functional Tight-Binding Simulations (2015)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Organizer: The 9th International Conference on Computational Physics
  • Place of Presentation: National University of Singapore, Singapore
  • Year and Date: 2015-01-07 – 2015-01-11
• [Presentation] Thin-Film Growth Simulations of a-Si:H for Solar Cells using Density-Functional Tight-Binding Method (2015)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Organizer: The 9th International Conference on Computational Physics
  • Place of Presentation: National University of Singapore, Singapore
  • Year and Date: 2015-01-07 – 2015-01-11
  • Invited
• [Presentation] a-SiC:Hの化学気相成長プロセスに関するDensity-Functional Tight-Binding分子動力学シミュレーション (2014)
  • Author(s): 桑原卓哉、伊藤 寿、樋口祐次、尾澤伸樹、久保百司
  • Organizer: 第28回分子シミュレーション討論会
  • Place of Presentation: 仙台市民会館（宮城県仙台市）
  • Year and Date: 2014-11-12 – 2014-11-14
• [Presentation] Self-consistent-charge density-functional tight-binding法を用いたアモルファスSiCのCVD成長機構の検討 (2014)
  • Author(s): 桑原卓哉、伊藤 寿、樋口祐次、尾澤伸樹、久保百司
  • Organizer: 第75回応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 北海道大学札幌キャンパス（北海道札幌市）
  • Year and Date: 2014-09-17 – 2014-09-20
• [Presentation] Self-consistent-charge density-functional tight-binding法を用いたアモルファスSiCのCVD成長機構の解明 (2014)
  • Author(s): 桑原卓哉、伊藤 寿、樋口祐次、尾澤伸樹、久保百司
  • Organizer: 第54回分子科学若手の会夏の学校
  • Place of Presentation: いこいの村能登半島（石川県志賀町）
  • Year and Date: 2014-08-18 – 2014-08-22
• [Presentation] Density-Functional Tight-Binding Molecular Dynamics Simulations of Growth Processes of a-Si1-xCx:H by Chemical Vapor Deposition (2014)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Organizer: Gordon Research Conference on Computational Chemistry
  • Place of Presentation: West Dover, Vermont, USA
  • Year and Date: 2014-07-20 – 2014-07-25
• [Presentation] 量子分子動力学法を用いたa-Si_<1-x>C_x : HのプラズマCVD成長機構に関する研究 (2014)
  • Author(s): 桑原卓哉, 伊藤寿, 樋口祐次, 尾澤伸樹, 久保百司
  • Organizer: 第61回応用物理学会春季学術講演会
  • Place of Presentation: 青山学院大学相模原キャンパス(神奈川県相模原市)
• [Presentation] 量子分子動力学シミュレーションによる薄膜シリコン太陽電池の結晶成長機構に関する研究 (2013)
  • Author(s): 桑原卓哉, 伊藤寿, 樋口祐次, 尾澤伸樹, 久保百司
  • Organizer: 第74回応用物理学会秋季学術講演会
  • Place of Presentation: 同志社大学京田辺キャンパス(京都府京田辺市)
• [Presentation] Chemical Vapor Deposition Mechanism of Thin-Film Silicon Solar Cells : Quantum Chemical Molecular Dynamics Simulations (2013)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Organizer: International Symposium for the 70th Anniversary of the Tohoku Branch of the Chemical Society of Japan
  • Place of Presentation: 東北大学川内キャンパス(宮城県仙台市)
• [Presentation] 量子分子動力学法による薄膜Si太陽電池のCVD成長シミュレーション (2013)
  • Author(s): 桑原卓哉, 伊藤寿, 樋口祐次, 尾澤伸樹, 久保百司
  • Organizer: 日本コンピュータ化学会2013秋季年会
  • Place of Presentation: 九州大学伊都キャンパス(福岡県福岡市)
• [Presentation] Atomistic Growth Mechanism of Thin-Film Silicon for Solar Cells : Quan turn Chemical Molecular Dynamics Simulations (2013)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Organizer: 8th Pacific Rim International Congress on Advanced Materials and Processing
  • Place of Presentation: Waikoloa, Hawaii, USA
• [Presentation] Quantum chemical molecular dynamics study on film growth mechanisms of microcrystalline silicon solar cells (2013)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Organizer: 246th ACS National Meeting & Exposition
  • Place of Presentation: Indianapolis, Indiana, USA
• [Presentation] Chemical Reaction Dynamics of Silicon Chemical Vapor Deposition for Thin-Film Solar Cells : Quantum Chemical Molecular Dynamics Simulations (2013)
  • Author(s): Takuya Kuwahara, Hiroshi Ito, Yuji Higuchi, Nobuki Ozawa, Momoji Kubo
  • Organizer: 2013 MRS Fall Meeting & Exhibit
  • Place of Presentation: Boston, Massachusetts, USA