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化学刺激応答超分子ヒドロゲルの構築とバイオ材料への展開

Research Project

Project/Area Number 13J05008
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Functional materials chemistry
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

吉井 達之  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(PD)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2015-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2014)
Budget Amount *help
¥1,800,000 (Direct Cost: ¥1,800,000)
Fiscal Year 2014: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2013: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywordsヒドロゲル / 超分子化学 / バイオマテリアル / バイオマーカー / シグナル増幅 / 光応答 / 超分子 / 刺激応答性 / 高感度
Outline of Annual Research Achievements

外部の刺激に応答して状態を変化させる超分子ヒドロゲルは、薬剤のコントロールドリリースや目視による診断など医療ツールとしての応用が期待できる。申請者は短鎖ペプチドのN末端に刺激応答性の部位を導入することによって様々な刺激に応答する超分子ヒドロゲルの開発を行った。
N末端にボロン酸フェニルメトキシカルボニル(BPmoc)基を修飾したペプチド分子BPmoc-F3は過酸化水素と反応し、ゲル-ゾル転移を示す。このゲルに酸化酵素(オキシダーゼ)を内包すると、基質となるバイオマーカーに応答しゲル-ゾル転移を起こす。しかし、ゲル化剤とH2O2の反応は 1:1 の両論比で起こるため、生体内に微量に存在するバイオマーカーに対してはゲル-ゾル転移を示さないという問題点があった。そこで、前年度までに、ゲルの高感度化を目指し、シグナル増幅機構を開発した。BPmoc-F3ゲルに増幅分子と尿酸オキシダーゼ、サルコシンオキシダーゼを内包し、尿酸を含む水溶液を添加したところ、応答の感度が向上した。今年度は、尿酸だけでなく、糖尿病のバイオマーカーであるグルコースの検出感度の向上に成功した。さらに、ガラス基板上にゲルアレイを作製することによって目視による簡便なバイオマーカー検出法の開発にも成功した。
本ゲル化剤分子の設計戦略を適用することにより、二光子励起に応答する超分子ヒドロゲルの開発にも成功した。ペプチドのN末端に光反応性のDMACmoc基を修飾したペプチド分子のライブラリを構築した。その中から、DMACmoc-FF(CF3)が中性条件下でヒドロゲルを形成することが明らかとなった。このゲルに近赤外光のフェムト秒パルスレーザーを照射することによって、ゲル内の局所空間のみをゾル化させることが可能であった。また、ゲルに内包したポリマー微粒子や、大腸菌などの運動を任意の時間・空間において制御することにも成功した。

Research Progress Status

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

26年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2014 Annual Research Report
  • 2013 Annual Research Report
  • Research Products

    (13 results)

All 2015 2014 2013

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 4 results) Presentation (9 results)

  • [Journal Article] Chemically Reactive Supramolecular Hydrogel Coupled with a Signal Amplification System for Enhanced Analyte Sensitivity2015

    • Author(s)
      Tatsuyuki Yoshii, Shoji Onogi, Hajime Shigemitsu, Itaru Hamachi
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 137 Issue: 9 Pages: 3360-3365

    • DOI

      10.1021/ja5131534

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Installing logic-gate responses to a variety of biological substances in supramolecular hydrogel-enzyme hybrids2014

    • Author(s)
      Masato Ikeda, Tatsuya Tanida, Tatsuyuki Yoshii, Kazuya Kurotani, Shoji Onogi, Kenji Urayama, Itaru Hamachi
    • Journal Title

      Nature Chemistry

      Volume: 6 Issue: 6 Pages: 511-518

    • DOI

      10.1038/nchem.1937

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Two-Photon-Responsive Supramolecular Hydrogel for Controlling Materials Motion in Micrometer Space2014

    • Author(s)
      Tatsuyuki Yoshii, Masato Ikeda, Itaru Hamachi
    • Journal Title

      Angewandte Chemie, International Edition

      Volume: 53 Issue: 28 Pages: 7264-7267

    • DOI

      10.1002/anie.201404158

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Chemically Reactive Supramolecular Hydrogel Coupled with a Signal Amplification System for Enhanced Analyte Sensitivity2014

    • Author(s)
      Tatsuyuki Yoshii, Keigo Mizusawa, Yousuke Takaoka, and Itaru Hamachi
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 136 Issue: 47 Pages: 16635-16642

    • DOI

      10.1021/ja508955y

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Protein-responsive nano probe (1): Mechanism of internalization and intracellular protein imaging2015

    • Author(s)
      吉井達之・水澤圭吾・高岡洋輔・浜地格
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      日本大学
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] 蛋白質応答性ナノプローブ(2): 細胞内ヒートショック蛋白質(HSP90)イメージング2015

    • Author(s)
      池田燎亮・吉井達之・高岡洋輔・浜地格
    • Organizer
      日本化学会第95春季年会
    • Place of Presentation
      日本大学
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] 超分子ヒドロゲル・酵素ハイブリッドによる自律応答マトリクスの開発2014

    • Author(s)
      吉井達之・池田将・谷田達也・黒谷和哉・小野木祥二・浜地格
    • Organizer
      第63回高分子討論会
    • Place of Presentation
      長崎大学
    • Year and Date
      2014-09-24 – 2014-09-26
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] バイオマーカーを高感度検出可能な増幅機構内包型超分子ヒドロゲル2014

    • Author(s)
      小野木祥玄・吉井達之・浜地格
    • Organizer
      第8回バイオ関連化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      岡山大学
    • Year and Date
      2014-09-11 – 2014-09-13
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] バイオ応用を志向した超分子ヒドロゲル(1) : 酵素内包による検出バイオマーカーの拡張2014

    • Author(s)
      重光 孟・池田 将・谷田 達也・吉井 達之・黒谷 和哉・小野木 祥玄・浜地 格
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学 東山キャンパス
    • Year and Date
      2014-03-29
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] バイオ応用を志向した超分子ヒドロゲル(2) : シグナル増幅機構に基づく高感度検出2014

    • Author(s)
      小野木祥二・吉井達之・浜地格
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学 東山キャンパス
    • Year and Date
      2014-03-29
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] 自己組織化ナノプローブによる細胞内蛋白質の蛍光イメージング2014

    • Author(s)
      吉井達之・水澤圭吾・高岡洋輔・浜地格亀
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学 東山キャンパス
    • Year and Date
      2014-03-27
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] バイオマーカーに応答する超分子ヒドロゲルの高感度化2013

    • Author(s)
      小野木祥二・吉井達之・浜地格
    • Organizer
      第7回バイオ関連化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      名古屋大学 東山キャンパス
    • Year and Date
      2013-09-28
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] 二光子励起による超分子ヒドロゲルの光加工2013

    • Author(s)
      吉井 達之・池田 将・浜地 格
    • Organizer
      第62回高分子討論会
    • Place of Presentation
      金沢大学 角間キャンパス
    • Year and Date
      2013-09-12
    • Related Report
      2013 Annual Research Report

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Published: 2014-01-29   Modified: 2024-03-26  

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