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多電子貯蔵型人工光合成分子デバイスの開発

Research Project

Project/Area Number 13J05098
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Inorganic chemistry
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

北本 享司  九州大学, 理学研究院, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2016-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2015)
Budget Amount *help
¥2,700,000 (Direct Cost: ¥2,700,000)
Fiscal Year 2015: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2014: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2013: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywords人工光合成 / 光誘起電子移動 / 水素生成 / 分子触媒 / 多電子貯蔵 / ルテニウム錯体 / ビオローゲン / 光化学 / 光水素発生 / メチルビオローゲン / 水の可視光分解 / 光触媒 / 白金(II)錯体 / 水素発生 / 分子触堪
Outline of Annual Research Achievements

近年、化石燃料の枯渇や地球温暖化などの環境問題が深刻化しており、太陽光エネルギーを貯蔵可能な化学的エネルギーに変換することのできる人工光合成システムの開発が進められている。その中でも、水の可視光分解による水素製造法は環境に負荷を与えることなくクリーンエネルギーを製造できる点で重要視されている。天然の光合成は、単一の色素サイトを用いた光誘起電子移動を繰り返し行い、生成した複数の高エネルギー電子、及び正孔を効率よく貯蔵するシステムを構築している。このような複数の電子、及び正孔を光化学的に貯蔵する人工システムの構築は、水からの水素生成、及び酸素発生反応のような多電子反応を効率よく促進する上で重要となる。これまでに、光多電子貯蔵機能を示す人工システムの報告例はいくつかあるものの、生体系のように、単一の色素サイトを用い、逐次的に複数の電子を移動させ、貯蔵する分子システムの構築例は非常に少ない。また、このような光多電子貯蔵系を水素生成反応へ応用した研究例は更に希少である。そこで本研究では、単一のルテニウム色素部位、及び複数のビオローゲンアクセプターから成る光多電子貯蔵分子デバイスを合成し、光化学的な水素生成反応への応用を試みた。具体的には、単一のルテニウム色素に対し、ビオローゲンを2、4、8個導入した光多電子貯蔵分子デバイスを合成し、その光多電子貯蔵機能について研究を行った。その結果、導入したアクセプター数の増加に伴い、電子貯蔵速度、及び最大電子貯蔵数が増大することが確認された。また、これらの錯体に対し、ナノ秒過渡吸収過渡吸収スペクトルの測定を行い、電荷分離状態の寿命について評価したところ、電子アクセプター数が増加するにつれ、長寿命化することが明らかになった。この結果は、電子受容サイト間の電子マイグレーション効果により、電荷分離状態の長寿命化が達成されたことを示している。

Research Progress Status

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2015 Annual Research Report
  • 2014 Annual Research Report
  • 2013 Annual Research Report
  • Research Products

    (21 results)

All 2016 2015 2014 2013

All Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (16 results) (of which Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Molecular photo-charge-separators enabling single-pigment-driven multi-electron transfer and storage leading to H2 evolution from water2016

    • Author(s)
      K. Kitamoto, M. Ogawa, G. Ajayakumar, S. Masaoka, H. B. Kraatz, K. Sakai
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry Frontiers

      Volume: 印刷中 Issue: 5 Pages: 671-680

    • DOI

      10.1039/c5qi00150a

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Photochemical H2 Evolution from Water Catalyzed by Dichloro(diphenylbipyridine)platinum(II) Derivative Tethered to Multiple Viologen Acceptors2016

    • Author(s)
      K. Kitamoto, K. Sakai
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 52 Issue: 7 Pages: 1385-1388

    • DOI

      10.1039/c5cc08044d

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Pt(II)-Catalyzed Photosynthesis for H2 Evolution Cycling Between Singly and Triply Reduced Species2015

    • Author(s)
      K. Yamamoto, K. Kitamoto, K. Yamauchi, K. Sakai
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 51 Issue: 77 Pages: 14516-14159

    • DOI

      10.1039/c5cc03558a

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 水からの光水素生成反応を触媒する単一分子光水素生成デバイスの開発2014

    • Author(s)
      北本享司、酒井 健
    • Journal Title

      触媒

      Volume: 56 Pages: 208-213

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Journal Article] Pigrnent-Acceptor-Catalyst Triads for Photochemical Hydrogen Evolution2014

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Journal Title

      Angew. Chem. Int. Ed.

      Volume: 53 Issue: 18 Pages: 4618-4622

    • DOI

      10.1002/anie.201311209

    • Related Report
      2013 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Molecular Photo-Charge-Separators Enabling Single-Pigment-Driven Multi-electron Storage Leading to Catalytic Hydrogen Evolution2015

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Organizer
      The Internal Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015 (国際学会)
    • Place of Presentation
      Honolulu, Hawai, USA
    • Year and Date
      2015-12-19
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Pigment-Acceptor-Catalyst Triads for Photochemical Hydrogen Production from Water2015

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Organizer
      The Internal Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015 (国際学会)
    • Place of Presentation
      Honolulu, Hawai, USA
    • Year and Date
      2015-12-17
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] ビオローゲン集積体を導入したジクロロ(ジフェニル)ビピリジン白金(II)誘導体の 単一分子光水素生成触媒挙動2015

    • Author(s)
      北本享司、酒井 健
    • Organizer
      錯体化学会第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学
    • Year and Date
      2015-09-22
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] ビオローゲンデンドリマー部位を有するトリス(2,2’-ビピリジン)ルテニウム(II)誘導体の光多電子貯蔵挙動2015

    • Author(s)
      北本享司・酒井 健
    • Organizer
      第95回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      日本大学理工学部船橋キャンパス、千葉
    • Year and Date
      2015-03-26 – 2015-03-29
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] ビオローゲン多量体を基盤とする高効率光水素生成反応系の構築2014

    • Author(s)
      北本享司・酒井 健
    • Organizer
      第63回錯体化学討論会
    • Place of Presentation
      中央大学・後楽園キャンパス、東京
    • Year and Date
      2014-09-18 – 2014-09-20
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] Molecular Devices Capable of Storing Multi-electrons and Their Application to Photochemical Hydrogen Production from Water2014

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Organizer
      Symposium on Molecular Catalysis Toward Sustainable Energy
    • Place of Presentation
      Nanyang Technological University, Singapore
    • Year and Date
      2014-07-25 – 2014-07-26
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Photochemical Hydrogen Evolution from Water Catalyzed by Pigment-Acceptor-Catalyst Triads2014

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Organizer
      The 41st International Conference on Coordination Chemistry (ICCC-41)
    • Place of Presentation
      Suntec Singapore Convention and Exhibition Centre, Singapore
    • Year and Date
      2014-07-21 – 2014-07-25
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] 電子受容部位を導入したジクロロ(ビキノリン)白金(II)錯体の合成と光水素生成触媒機能2014

    • Author(s)
      北本享司・酒井 健
    • Organizer
      第94回日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県)
    • Year and Date
      2014-03-29
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Photoohemical Hydrogen Evolution from Water Catalyzed by PtCl_2 (bpy) Derivatives Tethered to Multi-viologen Acceptors2014

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Organizer
      Summerschool on Current Challenges in Supramolecular Artificial Pbotosynthesis
    • Place of Presentation
      Friedrich Schiller University(ドイツ・イエナ市)
    • Year and Date
      2014-03-09
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Photo-Hydrogen-Evolving Activities and Multiple Charge Storage Behaviors of PtCl_2 (bpy) Derivatives as Single-Component Photocatalysts2014

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Organizer
      Intemational Conference on Hydrogen Production (ICH2P-2014)
    • Place of Presentation
      I2CNER Hall(九州大学伊都キャンパス)
    • Year and Date
      2014-02-03
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] 多電子受容サイトを導入したPtCl_2 (bpy)誘導体の単一分子光水素生成触媒挙動2013

    • Author(s)
      北本享司・酒井 健
    • Organizer
      第2回錯体化学若手の会勉強会
    • Place of Presentation
      九州大学(福岡県)
    • Year and Date
      2013-11-16
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Photoinduoed Multiple Charge Storage and Enhanced Hydrogen Evolution from Waterusing the Dendritic Ru (bpy))_3^<2+>-viologen Dyads2013

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Organizer
      4th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC4)
    • Place of Presentation
      International Convention Center(韓国・チェジュ市)
    • Year and Date
      2013-11-05
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] 多電子貯蔵能を有するPtCl_2 (bpy)誘導体の単一分子光水素生成触媒機能2013

    • Author(s)
      北本享司・酒井 健
    • Organizer
      第63回錯体化学討論会
    • Place of Presentation
      琉球大学(沖縄県)
    • Year and Date
      2013-11-03
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] 多電子貯蔵型白金錯体の単一分子光水素生成挙動2013

    • Author(s)
      北本享司・酒井 健
    • Organizer
      第25回配位化合物の光化学討論会
    • Place of Presentation
      唐津ロイヤルホテル(佐賀県)
    • Year and Date
      2013-08-05
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Photoinduced Multi-electron Storage over Tris (2,2'-bipyridine) ruthenium-Viologen Dyads and their Application to Hydrogen Evolution from Water2013

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Organizer
      20th International Symposium on the Photophysics and Photechemistry of Coordination Compounds
    • Place of Presentation
      Grand Traverse Resort and Spa(アメリカ合衆国・ミシガン州)
    • Year and Date
      2013-07-08
    • Related Report
      2013 Annual Research Report
  • [Presentation] Photoinduced Multi-eleotron storage and Enhanced Hydrogen Production from Water using the Tris (2,2'-bipyridine) ruthenium derivatives tethered to Multi-viologen Moieties2013

    • Author(s)
      Kyoji Kitamoto and Ken Sakai
    • Organizer
      The 1st International Symposium on Chemical Energy Conversion Processes (ISCECP-1)
    • Place of Presentation
      I2CNER Hall(九州大学伊都キャンパス)
    • Year and Date
      2013-06-12
    • Related Report
      2013 Annual Research Report

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Published: 2014-01-29   Modified: 2024-03-26  

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