Research Project
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
昨年度、グラフェン層間に水溶液やアルコールを挟む手法を確立し、その結果、ごく稀に室温にもかかわらず水が電子線で六方晶の氷へと相転移する可能性があることを発見した。あくまでも電子線回折による結晶構造解析と、元素分析での酸素の確認、他の元素が検出されなかったという状況証拠から導かれた結論ではあるが、常温で水の凝結が起きているとすると非常に興味深い。しかしながら本研究の目的である、水中での生体内分子の分子レベルでの挙動観察を達成するためには、このような溶媒の相転移は観察の妨げになる可能性がある。そのため今年度では、グラフェン層間で起きるこの相転移現象のメカニズムを理解し、より純粋な液中挙動の観察に向けて、様々な手法による検証を行った。金属不純物が水中に存在していることが相転移のトリガーになっている可能性を予想し、金を水と共にグラフェン層間に内包した試料を作製、観察を行った。その結果、比較的頻度良く水の相転移が確認でき、水の相転移、特に凝結に金属不純物が関与している可能性があることが分かった。この観察では、水が氷になっていく様子以外にも、氷と思われる結晶格子が電子線で昇華もしくは分解していく様子が確認できた。他にも氷の格子が存在した場所に強いコントラストを持つ（重い原子の）粒子が成長していく様子が確認でき、これは氷の結晶内部や表面に金属原子が分布していることを示唆している。金属塩の水溶液では氷の結晶が生じず、またこれまでの観察で見られた氷の結晶化には、必ず電子線照射が必要であり、純金属粒子に対しての電子線照射で比較的水の凝結が再現できたことからも、電子線照射による金属原子の水内部やグラフェン表面への拡散が、この相転移現象において重要な役割を果たしていると考えられる。第一原理計算でも、氷の内部や表面に金原子が存在した場合が氷と金が別々に存在した状態よりも0.4eV程安定であると分かった。
27年度が最終年度であるため、記入しない。
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Chemical Physics Letters
Volume: 650 Pages: 107-112
10.1016/j.cplett.2016.02.066
