低エネルギー放電を用いた天然ガスからの水素エネルギーと高機能炭素の併産プロセス

• Project/Area Number: 14703020
• Research Category: Grant-in-Aid for Young Scientists (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Research Field: 触媒・化学プロセス
• Research Institution: Waseda University
• Principal Investigator: 関根 泰 早稲田大学, ナノプロセス研究所, 講師 (20302771)
• Project Period (FY): 2002 – 2003
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2003)
• Budget Amount: ¥26,390,000 (Direct Cost: ¥20,300,000、Indirect Cost: ¥6,090,000); Fiscal Year 2003: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000); Fiscal Year 2002: ¥21,710,000 (Direct Cost: ¥16,700,000、Indirect Cost: ¥5,010,000)
• Keywords: 水素製造 / 低エネルギー放電 / 改質 / プラズマ / 触媒 / 小型可搬 / 機能性材料 / PEMFC / ガソリン / アルコール / アルカン

Research Abstract

本研究により、LEP放電はメタンの二酸化炭素リフォーミング、炭化水素/アルコールのスチームリフォーミング、重合、部分酸化といった多種多様な反応をサポートしうる。また、LEP放電と触媒を組み合わせることにより、常温でも電子照射によって触媒が活性化を受け、高い触媒能を発現することがわかった。
メタンリフォーミング反応に低温、常圧、無触媒条件下において、LEP放電を適用したところ、リフォーミング反応が優勢に進行し、目的生成物が選択的に得られた。その際に炭素析出やワックスの生成などがほとんどないために、長時間安定した運転が可能であった。
投入電力、ギャップ長、供給ガス流量等のパラメーターをコントロールすることで、選択率を変化させることなく、転化率のみを変えることができ、それに伴い目的生成物である水素の生成量も容易に、素早くコントロールすることができた。そのため、本LEP放電法は、従来の触媒反応では難しい、素早い負荷応答性があり、反応温度が低温であることから、始動も非常に速いと言える。
上記のようなメリットの他にも、リフォーミング自体を無触媒で行えるため、失活や炭素析出の問題がなく、原料のS/C比も任意の比率で反応が行えるなど、LEP放電法によるスチームリフォーミング反応は触媒系に比べて種々のメリットがあることが分かった。
エネルギー効率については、放電場での消費電力を用いて計算すると、メタンのスチームリフォーミング反応において、最高で78%と高く、電源及びパルス波形の最適化によりさらなる効率の向上が見込める事が分かった。水素製造における既存の放電プロセスではその効率は95MJ/kgH2程度が下限であったが、本プロセスにおいてはこれらを大きく下回り、物質合成やエネルギー製造といった多種多様な応用が可能である。

Research Products

• [Publications] Y Sekine et al.: "Non-equilibrium Pulsed Discharge : the Difinitive Technology for PEMFC-compatible Hydrogen Generators Based on Steam Reforming Reactions"Energy and Fuels. vol.2(未定). (2004)
• [Publications] Y Sekine et al.: "High performance methane conversion into valuable products with spark discharge at room temperature"Stud.Surf.Sci.Catal. (in press). (2004)
• [Publications] Y Sekine et al.: "Diagnosis of atmospheric low temperature plasma and application to high efficient methane conversion"Cat.Today. (in press). (2004)
• [Publications] Y Sekine et al.: "Methane Coupling and Reforming Using Non Equilibrium Pulsed Discharge at Room Temperature : Catalyst-Pulsed Discharge Combined System"ACS Books Utilization of Green House Gas. 852. 303-313 (2003)
• [Publications] Y Sekine et al.: "Direct Conversion of Methane using Non-equilibrium Pulsed Discharge with and without Catalysts"J.Thermal Science & Engineering. 11. 1-8 (2003)
• [Publications] 関根 泰ら: "低エネルギーパルス放電を用いた水素製造プロセス"ケミカルエンジニヤリング. 12. 25-33 (2003)
• [Publications] Y Sekine et al.: "Direct Conversion of Methane to Acetylene or Syngas at Room Temperature Using Non-equilibrium Pulsed Discharge"Fuel. 82. 1377-1385 (2003)
• [Publications] Y Sekine et al.: "Reaction mechanism of methane activation using non-equilibrium pulsed discharge at room temperature"Fuel. 82. 2291-2297 (2003)
• [Publications] 関根 泰ら: "低エネルギー放電を用いた水素製造プロセス"機能材料. 4. 57-67 (2003)
• [Publications] 関根泰(共著): "水素利用技術集成"NTS出版. 578 (2003)
• [Publications] S.Kado, Y.Sekine: "Direct Conversion of Methane to Acetylene or Syngas"Fuel. (in press). (2003)
• [Publications] S.Kado, Y.Sekine: "Direct Conversion of Methane using Non-equilibrium Prasma"Thermal Science and Engineering. (in press). (2003)
• [Publications] 関根 泰: "低エネルギー放電を用いた水素製造プロセス"機能材料. 4. 57-67 (2003)
• [Publications] K.Tomishige, Y.Sekine: "Methane Reforming with Carbon Dioxide and Oxygen"ACS Books, CO_2 conversion & Utilization. 809. 303-315 (2002)
• [Publications] K.Tomishige, Y.Sekine: "Comparative study between fluidized bed and fied bed"Applied Catalysis A : General. 223. 225-238 (2002)