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生体分子・金属錯体と半導体ナノ粒子間の階層的電子伝達を介した複合型光触媒系構築

Research Project

Project/Area Number 14J00676
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Functional solid state chemistry
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

氷見山 幹基  大阪大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2014-04-25 – 2016-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2015)
Budget Amount *help
¥2,200,000 (Direct Cost: ¥2,200,000)
Fiscal Year 2015: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2014: ¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000)
Keywordsタンパク質 / 金属錯体 / 半導体ナノ粒子 / 酸化還元反応
Outline of Annual Research Achievements

半導体ナノ粒子(QD)は、高い発光量子収率と可変な酸化還元特性をもち、その特性が表面物性によりチューニング可能なために多分野への応用が期待される材料である。本課題研究では、QDからタンパク質内の酸化還元中心への光電子移動が高効率に進行するQD-タンパク質の複合体の構築、さらに、この複合体を用いて光照射によるタンパク質の機能発現に取り組んだ。昨年度は、CdTe QD表面に固定化したシクロデキストリンとミオグロビン(Mb)に導入したアダマンチル基の超分子相互作用を利用し、QDとMbの複合化方法の確立を行った。本年度は、さらに電子移動反応効率の向上をめざし、電子メディエーター部位としてのフェロセニル基を導入した人工ヘム分子をアポMbに挿入し、フェロセニル基を有するMb(Mb-Fc)を調製した。Mb-FcとQDとの超分子複合体形成について検討し、効率的な電子移動が進行する反応系の構築条件を探索した。
あわせて、CdTe QDと組み合わせて用いる人工生体触媒の調製に取り組んだ。バレル構造を有するニトロバインディン(NB)をタンパク質骨格として選択し、酸化還元可能な種々の金属テルピリジン錯体、および金属フェナントロリン錯体の導入を検討した。マレイミド基を導入したテルピリジン配位子およびフェナントロリン配位子を、システイン残基を導入したNBと結合し、続く金属イオンの添加により金属錯体の形成を行った。NBに導入したテルピリジン配位子はCu(II)イオン、Co(II)イオンおよびZn(II)イオンを、フェナントロリン配位子はCu(II)イオンを結合可能であることが確認された。得られた複合体は、アザカルコンとシクロペンタジエンのDiels-Alder反応を触媒することが判明し、タンパク質に結合した銅テルピリジン錯体では、結合していない錯体と比較して触媒回転数とエンド選択性の向上が確認された。

Research Progress Status

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2015 Annual Research Report
  • 2014 Annual Research Report
  • Research Products

    (9 results)

All 2016 2015 2014 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Int'l Joint Research] RWTH Aachen University(ドイツ)

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  • [Int'l Joint Research] RWTH Aachen University(ドイツ)

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Journal Article] Construction of a hybrid biocatalyst containing a covalently-linked terpyridine metal complex within a cavity of aponitrobindin2016

    • Author(s)
      Tomoki Himiyama, Daniel F. Sauer, Akira Onoda, Thomas P. Spaniol, Jun Okuda*, and Takashi Hayashi
    • Journal Title

      J. Inorg. Biochem.

      Volume: in press Pages: 55-61

    • DOI

      10.1016/j.jinorgbio.2015.12.026

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A Highly Active Biohybrid Catalyst for Olefin Metathesis in Water: The Impact of a Hydrophobic Cavity in a β-Barrel Protein2015

    • Author(s)
      D. F. Sauer, T. Himiyama, K. Tachikawa, K. Fukumoto, A. Onoda, E. Mizohata, T. Inoue, M. Bocola, U. Schwaneberg, T. Hayashi, J. Okuda
    • Journal Title

      ACS Catal.

      Volume: 5 Issue: 12 Pages: 7519-7522

    • DOI

      10.1021/acscatal.5b01792

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Photochemical Property of Myoglobin-CdTe Quantum Dot Conjugate Formed by Supramolecular Host-guest Interaction2014

    • Author(s)
      T. Himiyama, A. Onoda, T. Hayashi
    • Journal Title

      Chem. Lett.

      Volume: 43 Issue: 7 Pages: 1152-1154

    • DOI

      10.1246/cl.140321

    • NAID

      130004868222

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Artificial biocatalysts with a covalently-linked copper terpyridine complex embedded within the cavity of nitrobindin2015

    • Author(s)
      Tomoki HIMIYAMA, Daniel SAUER, Akira ONODA, Jun OKUDA, Takashi HAYASHI
    • Organizer
      THE INTERNATIONAL CHEMICAL CONGRESS OF PACIFIC BASIN SOCIETIES 2015
    • Place of Presentation
      Waikiki, America
    • Year and Date
      2015-12-15
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Artificial biocatalysts with a covalently-linked copper complex embedded within the β-barrel structure of nitrobindin2015

    • Author(s)
      Tomoki HIMIYAMA, Daniel SAUER, Akira ONODA, Jun OKUDA, Takashi HAYASHI
    • Organizer
      錯体化学第65回討論会
    • Place of Presentation
      奈良女子大学(奈良県奈良市)
    • Year and Date
      2015-09-21
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] An Artificial Biocatalyst with a Covalently-linked Metal Terpyridine Complex in Nitrobindin2015

    • Author(s)
      Tomoki HIMIYAMA, Daniel SAUER, Akira ONODA, Jun OKUDA, Takashi HAYASHI
    • Organizer
      JSPS Japanese-German Graduate Externship Program, Green Growth
    • Place of Presentation
      大阪大学銀杏会館(吹田市)
    • Year and Date
      2015-03-10
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

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Published: 2015-01-22   Modified: 2024-03-26  

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