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結晶性Mo-V-O複合酸化物の触媒構造設計による低級アルカン選択酸化触媒活性制御

Research Project

Project/Area Number 14J02310
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Catalyst/Resource chemical process
Research InstitutionKanagawa University (2015)
Hokkaido University (2014)

Principal Investigator

石川 理史  神奈川大学, 工学部物質生命科学科, 特別研究員(PD)

Project Period (FY) 2014-04-25 – 2016-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2015)
Budget Amount *help
¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000)
Fiscal Year 2015: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2014: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywords結晶性酸化物触媒 / 異金属導入 / 骨格金属置換 / 構造規定剤 / 低級アルカン / 選択酸化 / 結晶性複合酸化物 / ミクロ細孔 / 酸化還元処理
Outline of Annual Research Achievements

結晶性Mo3VOx複合酸化物触媒(MoVO)は{Mo6O21}6-五員環ユニットと金属酸素八面体で構成され、構造内には5、6、および7員環を有する。MoVOは異種金属導入や骨格金属置換に対して柔軟な構造であり、これにより触媒活性を制御できる。しかし、これまでの研究では限られた金属(Te, Sb, Nb等)しか構造内に導入できてなく、種々金属をMoVO内に導入する技術の開発が望まれていた。
これまでに我々は、MoVO合成の前駆体溶液に存在する対カチオンをアンモニウムイオンからアルキルアンモニウムイオンに変えることで、種々アルキルアンモニウムイオンを構造内に含むMoVOの合成に成功している。興味深いことに、対カチオンがアンモニウムイオンの場合、MoVOに異種金属を加えてもその金属種に由来する酸化物相が形成するだけであったのに対し、アルキルアンモニウムイオンを対カチオンとすると、種々金属が構造内に導入したMoVOが得られることを見出した。
プロピレン用工業触媒との対比から、プロパン選択酸化用の触媒としてBiが構造内に導入されたMoVO(MoVBiO)の合成はこれまでに熱心に研究されていたが、これまでに成功を見なかった。しかし、合成時の対カチオンをエチルアンモニウムイオンとすることで、今回初めてMoVBiOの合成に成功した。MoVBiOではBiは構造の6員環に位置し、エチルアンモニウムイオンは7員環に位置していた。MoVBiOはMoVOよりもはるかに高いプロパンアンモ酸化能を示したことから、Bi導入の優位性が見て取れた。
また、MoVOの5員環部にWが導入されたMoVWO、MoVOの7員環部にFeが導入されたMoVFeOの合成にも成功した。MoVOとMoVWOはエタンの酸化に活性を示したが、MoVFeOはエタン酸化に全く不活性であった。触媒の部分構造が触媒活性に影響する様子がクリアに見て取れた。

Research Progress Status

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2015 Annual Research Report
  • 2014 Annual Research Report
  • Research Products

    (8 results)

All 2016 2015 2014

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Journal Article] Microporous Crystalline Mo-V Mixed Oxides for Selective Oxidations2016

    • Author(s)
      Satoshi Ishikawa, Wataru Ueda
    • Journal Title

      Catalysis Science and Technology

      Volume: 6 Issue: 3 Pages: 617-629

    • DOI

      10.1039/c5cy01435b

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis of crystalline Mo-V-W-O complex oxides with orthorhombic and trigonal structures and their application as catalysts2015

    • Author(s)
      Chuntian Qiu, Chen Chen, Satoshi Ishikawa, Zhenxin Zhang, Toru Murayama, Wataru Ueda
    • Journal Title

      Catalysis, Structure & Reactivity

      Volume: 1 Issue: 2 Pages: 71-77

    • DOI

      10.1179/2055075814y.0000000009

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Redox Treatment of Orthorhombic Mo29V11O112 and Relationships between Crystal Structure, Microporosity and Catalytic Performance for Selective Oxidation of Ethane2015

    • Author(s)
      Satoshi Ishikawa, Daichi Kobayashi, Takeshi Konya, Shunpei Ohmura, Toru Murayama, Nobuhiro Yasuda, Masahiro Sadakane, Wataru Ueda
    • Journal Title

      The Jurnal of Physical Chemistry C

      Volume: 119 Issue: 13 Pages: 7195-7206

    • DOI

      10.1021/jp512848w

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Seed-assisted synthesis of crystalline Mo3VOx oxides and their crystal formation mechanism2014

    • Author(s)
      Satoshi Ishikawa, Masaya Tashiro, Toru Murayama, Wataru Ueda
    • Journal Title

      Crystal Growth & Design

      Volume: 14 Issue: 9 Pages: 4553-4561

    • DOI

      10.1021/cg500661p

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Crystalline Mo-V-W-mixed Oxide with Orthorhombic and Trigonal Structures as Highly Efficient Oxidation Catalysts of Acrolein to Acrylic Acid2014

    • Author(s)
      Chuntian Qi, Chen Chen, Satoshi Ishikawa, Toru Murayama, Wataru Ueda
    • Journal Title

      Topics in Catalysis

      Volume: 57 Issue: 14-16 Pages: 1163-1170

    • DOI

      10.1007/s11244-014-0283-7

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 構造規定剤を用いて合成した三方晶Mo-V-M-O (M = Fe, W)のエタンおよびアクロレイン選択酸化活性2015

    • Author(s)
      石川 理史・村山 徹・田代 雅也・Zhenxin Zhang・吉田 暁弘・上田 渉
    • Organizer
      第45回石油化学討論会
    • Place of Presentation
      ウインクあいち (愛知県・名古屋市)
    • Year and Date
      2015-11-05
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Cu-Zr-O触媒を用いたレブリン酸の水素化反応およびその触媒活性化部位2015

    • Author(s)
      石川 理史・Daniel R. Jones・Sarwat Iqbal・David J. Morgan・David J. Willock・Jonathan K. Bartley・Jennifer K. Edwards・村山 徹・清水 研一・上田 渉・Graham J. Hutchings
    • Organizer
      第116回触媒討論会
    • Place of Presentation
      三重大学 (三重県・津市)
    • Year and Date
      2015-09-16
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Redox treatment of orthorhombic Mo29V11O112 and relationships between the crystal structure, microporosity, and catalytic performance for the selective oxidation of ethane2015

    • Author(s)
      Ishikawa, S.; Kobayashi, D.; Konya, T.; Ohmura, S.; Murayama, T.; Yasuda, N.; Sadakane, M.; Ueda, W.
    • Organizer
      EuropaCat IIX
    • Place of Presentation
      カザン(ロシア)
    • Year and Date
      2015-08-30
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2015-01-22   Modified: 2024-03-26  

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