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格子間サイト制御と三元系新物質探索によるマグネシウム-シリコン系熱電材料の創製

Research Project

Project/Area Number 14J04789
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Design and evaluation of sustainable and environmental conscious system
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

窪内 将隆  東北大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2014-04-25 – 2017-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2016)
Budget Amount *help
¥2,500,000 (Direct Cost: ¥2,500,000)
Fiscal Year 2016: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2015: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2014: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywords熱電材料 / マグネシウムシリサイド / 単結晶X線回折 / 格子欠陥 / 熱電発電 / 格子間サイト
Outline of Annual Research Achievements

Mg2Si1-xSnx 三元系化合物において、結晶中の格子欠陥量は熱電性能を決定しうる重要な要因であるが,定量的に評価した報告はない.本年度は,高い熱電性能を有する Mg2Si1-xSnx 三元系化合物の格子欠陥量を単結晶X線を用いて評価した.
まず Mg2Si1-xSnx 三元系化合物の端成分である Mg2Sn を作製し,格子欠陥量を評価した.結晶構造解析や Fourier マップの結果から,Mg2Sn には格子間サイトの Mg(Mgi) が存在しておらず,正規の Mg サイトは 3 - 6 % 程度欠損していることがわかった.Mgi はドナー型の欠陥,Mg サイトの欠損はアクセプター型の欠陥であることから,Mg2Si と比べるとMg2Sn の電子キャリアは減少し,ホールキャリアは増加していることが予想される.実際に熱電性能を測定したところ,Mg2Sn は室温で p 型伝導を示すことがわかった.以上から,Mg2Sn が p 型伝導を示す原因は,Mgi が存在しない一方で,Mg サイトが欠損しているためであると結論した.次に,Mg2Si1-xSnx 三元系化合物 (x = 0.2,0.4,0.6,0.8,0.9) の熱電性能と格子欠陥の関係性を調査した.結果として,組成 x の増加に伴い,Mg サイトの占有率および Mgi の占有率が減少する傾向が見られた.このため,Sn-rich 条件の Mg2Si1-xSnx 三元系化合物が p 型伝導を示す原因として,Mgi が減少する一方で,Mg サイト欠損量が増加しているためと結論した.熱電性能では組成 x の増加とともに,電子キャリアは減少し,ホールキャリアが増加する傾向が見られた.
モジュールの作製には至らなかったが、Mg2Si1-xSnx 三元系において、n,p型熱電性能が向上する新しい指針を提案・実証した。

Research Progress Status

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2016 Annual Research Report
  • 2015 Annual Research Report
  • 2014 Annual Research Report
  • Research Products

    (18 results)

All 2016 2015 2014

All Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 5 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (12 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Thermoelectric and magnetic properties of Yb2MgSi2 prepared by spark plasma sintering2016

    • Author(s)
      M. Kubouchi, K. Hayashi, Y. Miyazaki
    • Journal Title

      Applied Physics A

      Volume: 122 Issue: 8 Pages: 769-774

    • DOI

      10.1007/s00339-016-0300-8

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Electronic structure and thermoelectric properties of boron doped Mg2Si2016

    • Author(s)
      M. Kubouchi, K. Hayashi, Y. Miyazaki
    • Journal Title

      Scripta Materialia

      Volume: 123 Pages: 59-63

    • DOI

      10.1016/j.scriptamat.2016.06.001

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Thermoelectric Hexagonal A-Mg-Si with A = Sr and Ba Zintl Phases2016

    • Author(s)
      T. Kajitani, K. Takahashi, M. Saito, H. Suzuki, S. Kikuchi, M. Kubouchi, K. Hayashi
    • Journal Title

      Journal of Electronic Materials

      Volume: 45 Issue: 10 Pages: 5238-5245

    • DOI

      10.1007/s11664-016-4658-3

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Structural Investigation and Indium Substitution in the Thermoelectric Mn2.7Cr0.3Si4Al2-xInx Series2016

    • Author(s)
      T. Barbier, E. Combe, R. Funahashi, T. Takeuchi, M. Kubouchi, Y. Miyazaki, E. Guilmeau, R. O. Suzuki
    • Journal Title

      Journal of ELECTRONIC MATERIALS

      Volume: 45 Issue: 3 Pages: 1992-1999

    • DOI

      10.1007/s11664-016-4365-0

    • NAID

      120005981352

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Effect of interstitial Mg in Mg2+xSi on electrical conductivity and Seebeck coefficient2015

    • Author(s)
      M.Kubouchi, Y. Ogawa, K. Hayashi, T.Takamatsu, Y.Miyazaki
    • Journal Title

      Journal of Electronic Materials

      Volume: 43 Issue: 3 Pages: 1589-1593

    • DOI

      10.1007/s11664-015-4126-5

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Quantitative analysis of interstitial Mg in Mg2Si studied by single crystal X-ray diffraction2014

    • Author(s)
      Masataka Kubouchi, Kei Hayashi, and Yuzuru Miyazaki
    • Journal Title

      Journal of Alloys and Compounds

      Volume: 617 Pages: 389-392

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2014.07.137

    • Related Report
      2014 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 単結晶X線回折を用いたMg2Si1-xSnxにおける格子間Mgの定量的評価2016

    • Author(s)
      窪内将隆, 小川陽平, 林 慶, 髙松智寿, 宮﨑 讓
    • Organizer
      日本金属学会 2016年秋季講演大会
    • Place of Presentation
      大阪大学(大阪,豊中市)
    • Year and Date
      2016-09-21
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] Mg2Snの格子間サイトにおけるMgの定量的評価2016

    • Author(s)
      窪内将隆, 小川陽平, 林 慶, 髙松智寿, 宮﨑 讓
    • Organizer
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      朱鷺メッセ(新潟,新潟市)
    • Year and Date
      2016-09-13
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] Mg2Si1-xSnx系の伝導型に対する格子間Mgの効果2016

    • Author(s)
      窪内将隆, 小川陽平, 林 慶, 髙松智寿, 宮﨑 讓
    • Organizer
      第13回日本熱電学会学術講演会
    • Place of Presentation
      東京理科大学(東京, 葛飾区)
    • Year and Date
      2016-09-05
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] B-doping effect on the thermoelectric properties of Mg2Si2016

    • Author(s)
      M. Kubouchi, K. Hayashi, Y. Miyazaki
    • Organizer
      CWRU-TU 3rd Joint Workshop
    • Place of Presentation
      Tohoku University (Sendai, Japan)
    • Year and Date
      2016-08-09
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Si/Mg2Siコンポジットの微細組織と熱電特性2016

    • Author(s)
      窪内将隆, 林慶, 宮﨑讓
    • Organizer
      第63回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      東京工業大学(東京,大岡山)
    • Year and Date
      2016-03-19
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Effect of interstitial site in Mg2Si on thermoelectric properties2016

    • Author(s)
      M. Kubouchi, Y. Ogawa, K. Hayashi, T. Takamatsu, Y. Miyazaki
    • Organizer
      EMN Thermoelectric Materials Meeting 2016
    • Place of Presentation
      Orland (USA)
    • Year and Date
      2016-02-21
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Mg2Si熱電材料におけるホウ素添加効果2015

    • Author(s)
      窪内将隆, 林慶, 宮﨑讓
    • Organizer
      第70回応用物理学会東北支部学術講演会
    • Place of Presentation
      南田温泉(青森,平川市)
    • Year and Date
      2015-12-03
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] ホウ素添加によるMg2Si の熱電特性向上と結晶構造2015

    • Author(s)
      窪内将隆, 林慶, 宮﨑讓
    • Organizer
      第76回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場(愛知,名古屋市)
    • Year and Date
      2015-09-13
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Effect of interstitial Mg in Mg2+xSi on electrical conductivity and Seebeck coefficient2015

    • Author(s)
      M. Kubouchi, Y. Ogawa, K. Hayashi, T. Takamatsu, Y. Miyazaki
    • Organizer
      34th Annual International Conference on Thermoelectrics
    • Place of Presentation
      Dresden (Germany)
    • Year and Date
      2015-06-28
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Thermoelectric hexagonal A-Mg-Si with A=Sr and Ba Zintl phases2015

    • Author(s)
      T. Kajitani, K. Takahashi, M. Saito, H. Suzuki, S. Kikuchi, M. Kubouchi, K. Hayashi
    • Organizer
      34th Annual International Conference on Thermoelectrics
    • Place of Presentation
      Dresden (Germany)
    • Year and Date
      2015-06-28
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Mg2+xSiの格子間サイトにおけるMgの定量的評価2015

    • Author(s)
      窪内 将隆,小川 陽平,林 慶,高松 智寿,宮崎 譲
    • Organizer
      第62回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      神奈川県平塚市東海大学 湘南キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-11 – 2015-03-14
    • Related Report
      2014 Annual Research Report
  • [Presentation] 三元系Yb-Mg-Si相の合成と熱電性能2014

    • Author(s)
      窪内 将隆,林 慶,宮﨑 讓
    • Organizer
      東北大学応用物理学会スチューデントチャプター第二回研究発表会
    • Place of Presentation
      宮城県仙台市東北大学片平キャンパス片平さくらホール
    • Year and Date
      2014-12-02
    • Related Report
      2014 Annual Research Report

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Published: 2015-01-22   Modified: 2024-03-26  

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