ナノ粒子における励起子拡散とＦＲＥＴダイナミクスの評価

• Project/Area Number: 14J11356
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Nanomaterials chemistry
• Research Institution: Kagawa University
• Principal Investigator: 濱田 守彦 香川大学, 工学部, 特別研究員(PD)
• Project Period (FY): 2014-04-25 – 2016-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2015)
• Budget Amount: ¥2,170,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥270,000); Fiscal Year 2015: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000); Fiscal Year 2014: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
• Keywords: 半導体量子ドット / レーザートラッピング / 超格子 / 量子ドット / FRET

Outline of Annual Research Achievements

申請者は申請書に記載した既存の高解像度の共焦点顕微システムを用いてもフェルスター共鳴エネルギー移動(FRET)の詳細な測定を現時点では実現不可能と判断し、2年目の研究目的を台湾國立交通大學の増原宏教授の研究室にてレーザートラッピング技術を用いた半導体量子ドット(QD)超格子の生成ダイナミクスとその評価を行うことに変更した。申請者はQDに関して熟知しており、レーザートラッピング技術を用いたQD超格子生成の研究が全くされておらず、さらにQD超格子が太陽電池への利用に期待されて研究されている一方で光学特性変化について報告されていない点に着目した。
本研究では、レーザートラッピング誘起QD集合体の蛍光スペクトル変化から超格子の生成ダイナミクスについて評価した。具体的には、トラッピングレーザーの2光子励起を用いたQDからの蛍光スペクトル測定および蛍光イメージング測定から評価を行った。QD溶液にレーザーを入射すると、時間経過とともに焦点付近から蛍光を観測した。さらに、時間経過に対する蛍光強度および中心蛍光波長の位置の変化を解析した結果、蛍光強度の上昇と連動して、中心蛍光波長が短波長側にわずかにシフトすることが分かった。次に、QD溶液の濃度を上げた結果、中心蛍光スペクトルのシフト量は低濃度時と比較して大きくなった。以上の結果より、集光点に捕捉されているQDの数が多くなるに伴いQD間距離が狭くなるため、集合体形成による新たな電子準位が作られたと考えられる。
QD超格子の光学特性については、広く報告されている長波長シフトだけでなく、向井剛輝教授らによって短波長側に新たな発光スペクトルが現れることが報告されている。本研究成果は彼らほどの大きな発光スペクトル変化は得られなかったが、QD集合体の特性変化の要因は同じと考えている。

Research Progress Status

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Auger Ionization Beats Photo-Oxidation of Semiconductor Quantum Dots: Extended Stability of Single-Molecule Photoluminescence (2015)
  • Author(s): Shin-ichi Yamashita, Morihiko Hamada, Shunsuke Nakanishi, Hironobu Saito, Yoshio Nosaka, Shin-ichi Wakida, and Vasudevanpillai Biju
  • Journal Title: Angewandte Chemie International Edition Volume: 54 Issue: 13 Pages: 3892-3896
  • DOI: 10.1002/anie.201501131
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Nanoparticles speckled by ready-to-conjugate lanthanide complexes for multimodal imaging (2015)
  • Author(s): Biju V, Hamada M, Ono K, Sugino S, Ohnishi T, Shibu ES, Yamamura S, Sawada M, Nakanishi S, Shigeri Y, Wakida SI
  • Journal Title: Nanoscale Volume: 5 Issue: 36 Pages: 9511-9516
  • DOI: 10.1039/c5nr00959f
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] Photoluminescence Enhancement and Spectral Fluctuations of CdSe/ZnS Quantum Dots in Solutions and at Interfaces: Form Single-molecule Studies to the Construction of Self-assembled Nanostructures (2016)
  • Author(s): Morihiko Hamada, Ken-ichi Yuyama, Hiroshi Masuhara, Shunsuke Nakanishi, Vasudevanpillai Biju
  • Organizer: MATCON 2016
  • Place of Presentation: Kochin University, Kerala, India
  • Year and Date: 2016-01-14
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Photoluminescence Enhancement and Quenching in CdSe/ZnS Single Quantum Dots (2015)
  • Author(s): Morihiko Hamada, Shunsuke Nakanishi, Vasudevanpillai Biju
  • Organizer: Pacifichem 2015
  • Place of Presentation: Hawaii
  • Year and Date: 2015-12-15
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 光化学反応による金ナノクラスターの発光特性制御 (2015)
  • Author(s): 濱田守彦, 小原玲子, 中西俊介, 脇田慎一, BIJU Vsudevan pillai
  • Organizer: 光化学討論会
  • Place of Presentation: 大阪市立大学
  • Year and Date: 2015-09-09
• [Presentation] Suppression of Non-radiative Carrier Recombination in Quantum Dots: A Chemical Approach at Single Molecule Level (2015)
  • Author(s): Morihiko Hamada, Norifumi Takenokoshi, Shunsuke Nakanishi, Vasudevanpillai Biju
  • Organizer: The 27th International Conference on Photochemistry (ICP 2015)
  • Place of Presentation: Jeju Island, Korea
  • Year and Date: 2015-06-28
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 光化学表面改質による半導体量子ドットの明滅現象の抑制および発光強度の増強 (2015)
  • Author(s): 濱田 守彦・竹之越 規史・脇田 慎一・中西 俊介・BIJU Vasudevanpillai
  • Organizer: 日本化学会
  • Place of Presentation: 日本大学
  • Year and Date: 2015-03-26 – 2015-03-29
• [Presentation] Suppression of Energy-wasting Non-radiative Carrier Recombinations in Semiconductor Quantum Dots by Photochemical Surface Modification (2014)
  • Author(s): Morihiko Hamada, Norifumi Takenokoshi, Shin-ichi Wakida, Shunsuke Nakanishi, Vasudevanpillai Biju
  • Organizer: 5th ISAJ Symposium on Advances in Natural Science & Technologies
  • Place of Presentation: インド大使館
  • Year and Date: 2014-12-01
• [Presentation] A Single-molecule Study of Photochemical Surface Passivation of Quantum Dots for Enhanced Photoluminescence and Photocurrent Response (2014)
  • Author(s): Morihiko Hamada, Norifumi Takenokoshi, Shunsuke Nakanishi, Vasudevanpillai Biju
  • Organizer: 8th Asian Photochemistry Conference
  • Place of Presentation: Trivandrum, Kerala, India
  • Year and Date: 2014-11-10 – 2014-11-13