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固液界面における光励起状態と電子移動過程の赤外分光解析

Research Project

Project/Area Number 15033201
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Science and Engineering
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

大澤 雅俊  北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (00108466)

Project Period (FY) 2003 – 2004
Project Status Completed (Fiscal Year 2004)
Budget Amount *help
¥5,000,000 (Direct Cost: ¥5,000,000)
Fiscal Year 2004: ¥2,500,000 (Direct Cost: ¥2,500,000)
Fiscal Year 2003: ¥2,500,000 (Direct Cost: ¥2,500,000)
Keywords固液界面 / 電荷移動 / 反応ダイナミクス / 表面増強赤外分光 / 自己集積単分子膜 / 吸着 / 和周波発生 / 生態適合性高分子 / 和周波発生分光 / 水素電極反応 / 高速時間分光 / 分子認識 / 燃料電池
Research Abstract

1.機能性自己集積単分子膜の構築・構造解析・機能評価
Au表面に自己組織化したRu三核錯体の電気化学的挙動を検討し、電極電位の制御により、配位子を溶媒分子、CO、NOと自在に交換することに成功した。新しい機能素子として期待がもたれる。表面増強赤外分光(SEIRAS)を併用して、反応過程ならびに速度論を詳細に検討した。
2.電気化学振動機構の解明
Pt電極表面におけるギ酸酸化反応において、電位ならびに電流の振動が観測される。この現象の機構を時間分解SEIRASで追跡した。ギ酸の脱水反応で生じた被毒種CO以外に、ブリッジ型に吸着したフォルメート(HCOO)をはじめて観測した。同位体でラベルした試薬を用いた高速溶液交換測定で、フォルメートがギ酸反応中間体であり、フォルメートからCO_2への分解が反応律速であることを確定した。超高真空系で知られている「表面爆発(surface explosion)」の概念を導入することにより、特別の仮定なしで振動現象が説明できた。従来提案されてきた機構を根本から覆す新しいモデルを提案した。燃料電池触媒反応であるC1化合物の反応機構に関して有益な情報をもたらした。
3.Cu電極表面での分子吸着
芳香族化合物や指示電解質アニオンの吸着脱離挙動と吸着構造をSEIRASにより検討し、STM等との比較を行った。これら分子・イオンの吸着が、吸着水素の影響を大きく受けることをはじめて明らかにした。また、水素発生機構が、過去の速度論的解析と一致しないことを明らかにした。
4.赤外・可視和周波発生(SFG)分光による機能性高分子薄膜の表面構造解析
SFGは表面のみが高感度に観測できるという特徴がある。いくつかの類似構造を持つ高分子膜の表面の特性と構造を解析した結果、生体適合性の高い高分子であるpoly(2-methoxyethyl acrylate)表面が水分子と最も水素結合を作りやすいことを明らかにした。水素結合の作りやすさが生体適合性発現の一要素であると推定した。

Report

(2 results)
  • 2004 Annual Research Report
  • 2003 Annual Research Report
  • Research Products

    (12 results)

All 2005 2004 Other

All Journal Article (6 results) Book (1 results) Publications (5 results)

  • [Journal Article] A combined surface-enhanced infrared and electrochemical kinetics study of hydrogen adsorption and evolution on a Pt electrode2005

    • Author(s)
      K.Kunimatsu
    • Journal Title

      Chemical Physics Letters 401

      Pages: 451-454

    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Journal Article] A Ubiquitous Strategy for Surface-Enhanced Infrared Absorption at Platinum Group Metal-Electrolyte Interfaces2005

    • Author(s)
      Y.-G.Yan
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry B 109(印刷中)

    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Journal Article] Effect of Glass Transition Temperature on the Absorption of Bisphenol A in Poly(acrylate)s Thin films2004

    • Author(s)
      S.Morita
    • Journal Title

      Vibrational Spectroscopy 35

      Pages: 15-19

    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Journal Article] Electrochemical Control of CO/NO Ligand Exchange in a Triruthenium Cluster Monolayer Assembled on a Gold Electrode Surface2004

    • Author(s)
      S.Ye
    • Journal Title

      Journal of American Chemical Society 126

      Pages: 7434-7435

    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Journal Article] In Situ Surface-Enhanced Infrared Study of Hydrogen Bond Pairing of Complementary Nucleic Acid Bases at the Electrochemical Interface2004

    • Author(s)
      Y.Sato
    • Journal Title

      Analytical Chemistry 76

      Pages: 5564-6659

    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Journal Article] Hydrogen Bonding on the Surface of Poly(2-methoxyethyl acrylate)2004

    • Author(s)
      G.Li
    • Journal Title

      Journal of American Chemical Society 126

      Pages: 12198-12199

    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Book] 化学便覧II(改訂5版)2004

    • Author(s)
      日本化学会編(委員長 岩澤康裕)
    • Total Pages
      946
    • Publisher
      丸善
    • Related Report
      2004 Annual Research Report
  • [Publications] Y.X.Chen, A.Miki, S.Ye, H.Sakai, M.Osawa: "Formate, an Active Intermediate for Direct Oxidation of Methanol on Pt Electrode"Journal of American Chemical Society. 125. 3680-3681 (2003)

    • Related Report
      2003 Annual Research Report
  • [Publications] Ye, H.Noda, S.Morita, K.Uosaki, M.Osawa: "Surface Molecular Structures of Langmuir-Blodgett Films of Stearic Acid on Solid Substrates Studied by Sum Frequency Generation Spectroscopy"Langmuir. 19. 2238-2242 (2003)

    • Related Report
      2003 Annual Research Report
  • [Publications] S.Ye, S.Morita, G.Li, H.Noda, M.Tanaka, M.Osawa: "Structural Changes in Poly(2-methoxyethyl acrylate) Thin Films Induced by Absorption of Bisphenol A. An Infrared and Sum Frequency Generation (SFG) Study"Macromolecules. 36. 5694-5703 (2003)

    • Related Report
      2003 Annual Research Report
  • [Publications] S.Ye, H.Noda, T.Nishida, S.Morita, M.Osawa: "Cd^<2+>-Induced Interfacial Structural Changes of Langmuir-Blodgett Films of Stearic Acid on Solid Substrates : A Sum Frequency Generation Study"Langmuir. 20. 357-365 (2004)

    • Related Report
      2003 Annual Research Report
  • [Publications] S.Morita, S.Ye, G.Li, M.Osawa: "Effect of Glass Transition Temperature on the Absorption of Bisphenol A in Poly(acrylate)s Thin Films"Vibrational Spectroscopy. (印刷中). (2004)

    • Related Report
      2003 Annual Research Report

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Published: 2003-04-01   Modified: 2018-03-28  

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