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カスタマイズ可能なポリオキソバナデートをもちいた拡張骨格構造の構築

Research Project

Project/Area Number 15F15034
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section外国
Research Field Inorganic chemistry
Research InstitutionUniversity of Tsukuba

Principal Investigator

大塩 寛紀  筑波大学, 数理物質系, 教授 (60176865)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) CAMERON JAMIE  筑波大学, 数理物質系, 外国人特別研究員
Project Period (FY) 2015-10-09 – 2018-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2017)
Budget Amount *help
¥2,300,000 (Direct Cost: ¥2,300,000)
Fiscal Year 2017: ¥500,000 (Direct Cost: ¥500,000)
Fiscal Year 2016: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2015: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywordsポリ酸 / モリブデン / タングステン / ハイブリッドPOM / 光酸化触媒 / 電解触媒 / 酸化還元 / 異種金属イオン / ハイブリッドPOM / 多核錯体 / 光触媒 / 磁性 / 電気化学的性質 / POM-MOF / ポリオキソバナデート
Outline of Annual Research Achievements

水中で高原子価のモリブデン(VI)やタングステン(VI)イオンはオキソ酸になり、これが集積しポリオキソ酸(POM=Polyoxometalate)になる。POMは構造の多様性や触媒の観点から精力的に研究されてきたが、近年、ヘテロ金属イオンの導入やPOMの集積法が開発され、分子磁性材料や新触媒機能材料として注目を集めている。これまでに、我々は{Se2W12}が高度に制御された反応条件下において{Mn4Se4W24}、{Se6W39}、{Se8W48}、{Pd10Se10W52}を生成することを見出している。これは、POMへのヘテロ金属イオンの導入とPOMの集積化を同時になし得た独創的な研究である。本研究では、この研究成果をもとに新規光触媒の開発を目指し、バナジウムイオンを含む酸化還元活性なオキソバナデートやヘテロ金属POMをもちい、金属錯体と融合させたハイブリッドPOMを構築し、触媒機能を制御可能な化合物群を開拓することを目的として研究を進めた。欠損型DawsonPOMに有機部位を導入したハイブリッドPOMを新規合成し、光励起によって高効率な酸化触媒となることを見出した。特に光触媒反応の研究として、インディゴの酸化反応を詳しく検討した結果、ハイブリッド化することで可視光領域での励起効率が上昇し、高効率な光酸化反応を示すことが明らかとなった。この成果は、POMの光触媒反応における有機部位を導入したことによる励起エネルギーの精密制御を達成した例であり、ハイブリッドPOMの光触媒研究の中でも先駆的な研究成果となった。今後はこの成果をもとに、配位子の変換などを検討することで、より高効率な光酸化触媒の開発が期待される。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2017 Annual Research Report
  • 2016 Annual Research Report
  • 2015 Annual Research Report
  • Research Products

    (15 results)

All 2017 2016 Other

All Int'l Joint Research (4 results) Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (3 results) (of which Invited: 1 results) Remarks (2 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Glasgow/University of Nottingham(United kingdom)

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  • [Int'l Joint Research] Universitat Rovira i Virgili(Spain)

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  • [Int'l Joint Research] Iowa State University(米国)

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  • [Int'l Joint Research] Univ. Grenoble Alpes(France)

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  • [Journal Article] Synthesis, Crystal Structures and Magnetic Properties of Composites Incorporating an Fe(II) Spin Crossover Complex and Polyoxometalates2017

    • Author(s)
      Kuramochi Satoshi、Shiga Takuya、Cameron Jamie、Newton Graham、Oshio Hiroki
    • Journal Title

      Inorganics

      Volume: 5 Issue: 3 Pages: 48-48

    • DOI

      10.3390/inorganics5030048

    • NAID

      120007134730

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      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A Simple Approach to the Visible-Light Photoactivation of Molecular Metal Oxides2017

    • Author(s)
      Fujimoto Satomi、Cameron Jamie M.、Wei Rong-Jia、Kastner Katharina、Robinson David、Sans Victor、Newton Graham N.、Oshio Hiroki
    • Journal Title

      Inorg. Chem.

      Volume: 56 Issue: 20 Pages: 12169-12177

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.7b01499

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A Multi-Redox Responsive Cyanometalate-Based Metallogel2017

    • Author(s)
      Kiyotaka Mitsumoto, Jamie M. Cameron, Rong-Jia Wei, Hiroyuki Nishikawa, Takuya Shiga, Masayuki Nihei, Graham N. Newton, Hiroki Oshio
    • Journal Title

      Chem. Eur. J.

      Volume: 23 Issue: 7 Pages: 1502-1506

    • DOI

      10.1002/chem.201605542

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Orbital Engineering: Photoactivation of an Organofunctionalized Polyoxotungstate2016

    • Author(s)
      J. M. Cameron, S. Fujimoto, K. Kastner, R. J. Wei, D. Robinson, V. Sans, G. N. Newton, H. Oshio
    • Journal Title

      Chem. Eur. J.

      Volume: 23 Issue: 1 Pages: 47-50

    • DOI

      10.1002/chem.201605021

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      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Solvent-induced on/off switching of intramolecular electron transfer in a cyanide-bridged trigonal bipyramidal complex2016

    • Author(s)
      Rong-Jia Wei, Ryohei Nakahara, Jamie M. Cameron, Graham. N. Newotn, Takuya Shiga, Hajime Sagayama, Reiji Kumai, Youichi Murakami, Hiroki Oshio
    • Journal Title

      Dalton Trans.

      Volume: 45 Issue: 43 Pages: 16182-16189

    • DOI

      10.1039/c6dt03416k

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      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Investigating the Transformations of Polyoxoanions Using Mass Spectrometry and Molecular Dynamics2016

    • Author(s)
      J. M. Cameron, L. Vila-Nadal, R. S. Winter, F. Iijima, J. C. Murillo, A. Rodriguez-Fortea, H. Oshio, J. M. Poblet, L. Cronin
    • Journal Title

      J. Am. Chem. Soc.

      Volume: 138 Issue: 28 Pages: 8765-8773

    • DOI

      10.1021/jacs.6b02245

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      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] ハイブリッドPOMにおける光触媒能の置換基効果2017

    • Author(s)
      藤本 怜美, Jamie M. Cameron, David Robinson, Graham N. Newton, 大塩 寛紀
    • Organizer
      第97日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学日吉キャンパス (神奈川県横浜市)
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      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] Tuneable Photoactivation of Hybrid Polyoxometalates Through Orbital Engineering2017

    • Author(s)
      J. M. Cameron
    • Organizer
      第97日本化学会春季年会
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学日吉キャンパス (神奈川県横浜市)
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      2016 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Controlling polyoxometalate photocatalysis through organic functionalization2016

    • Author(s)
      Satomi Fujimoto, Jamie M. Cameron, Katharina Kastner, David Robinson, Graham N. Newton, Hiroki Oshio
    • Organizer
      錯体化学会第66回討論会
    • Place of Presentation
      福岡大学 七隈キャンパス (福岡県福岡市)
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      2016 Annual Research Report
  • [Remarks] 筑波大学大学院数理物質科学研究科 錯体分子化学(大塩)研究室

    • URL

      http://www.chem.tsukuba.ac.jp/~oshio_lab/index.html

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      2017 Annual Research Report
  • [Remarks] 筑波大学大学院 数理物質科学研究科 錯体分子化学研究室

    • URL

      http://nao.chem.tsukuba.ac.jp/oshio/

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      2016 Annual Research Report

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Published: 2015-11-26   Modified: 2024-03-26  

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