Redox-induced aggregation and dissolution of actinide nanoparticle

• Project/Area Number: 15H04247
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 一般
• Research Field: Nuclear engineering
• Research Institution: Japan Atomic Energy Agency
• Principal Investigator: KITATSUJI Yoshihiro 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 原子力基礎工学研究センター, 研究主幹 (30354898)
• Research Collaborator: Watanabe Masayuki ; Otobe Haruyoshi ; Ouchi Kazuki
• Project Period (FY): 2015-04-01 – 2019-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2018)
• Budget Amount: ¥15,860,000 (Direct Cost: ¥12,200,000、Indirect Cost: ¥3,660,000); Fiscal Year 2018: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000); Fiscal Year 2017: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000); Fiscal Year 2016: ¥8,320,000 (Direct Cost: ¥6,400,000、Indirect Cost: ¥1,920,000); Fiscal Year 2015: ¥3,770,000 (Direct Cost: ¥2,900,000、Indirect Cost: ¥870,000)
• Keywords: アクチノイド / コロイド / 電解析出 / 水晶振動子マイクロバランス / 還元 / インピーダンス測定 / アクチノイド化学 / 電気化学 / コロイド粒子 / 放射性廃棄物処分 / EQCM / 電解還元 / 酸化還元 / 凝集

Outline of Final Research Achievements

The mechanism of the complex reaction combining the two reaction of reduction and aggregation of actinide in solution was elucidated by electrochemical analysis. It has been observed that the reduction rate of uranium(V) ion increases when the colloid of a tetravalent uranium formed by reduction precipitate is present. It was clarified that this catalytic effect can be observed also when zirconium tetravalent hydroxide colloids coexist in addition to uranium. It was also clarified that there is a clear difference in the electrolytic deposition behavior between uranium and neptunium, and that this difference is due to the electrochemical characteristics of the deposited chemical species.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

福島第一原子力発電所の廃炉や放射性廃棄物処分時の環境水中でのウラン等のアクチノイドイオンの挙動予測は、安全評価上重要である。本研究では、原子価変化と凝集反応の二つの反応が組み合わさった新しい反応過程を見出し、その生成化学種を明らかにできた。今後の環境中での挙動予測において、新しい反応モデルの提案につながる成果である。

Research Products

• [Journal Article] Deposition of uranium oxide following the reduction in weak acid solution using electrochemical quartz crystal microbalance (EQCM) (2017)
  • Author(s): Kazuki Ouchi, Haruyoshi Otobe, Yoshihiro Kitatsuji, Masahiro Yamamoto
  • Journal Title: ECS Transactions Volume: 75 Issue: 27 Pages: 51-57
  • DOI: 10.1149/07527.0051ecst
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Presentation] Change of electrochemical impedance spectra of electrodeposited actinide compounds (2019)
  • Author(s): K. Ouchi, H. Otobe, Y. Kitatsuji
  • Organizer: 日本化学会第99春季年会
• [Presentation] ウラン／ネプツニウムの電解析出反応の違い (2018)
  • Author(s): 大内和希, 音部治幹, 北辻章浩
  • Organizer: 2018日本放射化学会年会・第62回放射化学討論会
• [Presentation] インピーダンス法による電解析出したウラン化合物の電気化学的特性の評価 (2018)
  • Author(s): 大内和希, 音部治幹, 北辻章浩
  • Organizer: 第64回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
• [Presentation] Catalytic effect of metal hydroxide nanoparticle on uranyl reduction (2018)
  • Author(s): Y.Kitatsuji, K. Ouchi, H. Otobe
  • Organizer: 3rd International Symposium on Nanoparticles-Nanomaterials and Applications
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] The Relationship between Reduction and Deposition of Uranium (2017)
  • Author(s): Kazuki Ouchi, Haruyoshi Otobe, Yoshihiro Kitatsuji
  • Organizer: 日本化学会第97春季年会
  • Place of Presentation: 慶応義塾大学（神奈川県・横浜市）
  • Year and Date: 2017-03-16
• [Presentation] The Behavior of deposition following the valence change of uranium in weak acid solution (2017)
  • Author(s): K. Ouchi, H. Otobe, Y. Kitatsuji
  • Organizer: ACTINIDES 2017
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 電気化学水晶振動子マイクロバランスを用いるウランの原子価変化に伴う析出反応の分析 (2017)
  • Author(s): 大内和希
  • Organizer: 電気化学水晶振動子マイクロバランスを用いるウランの原子価変化に伴う析出反応の分析」，平成29年度日本分析化学会関東支部若手交流会
• [Presentation] 電解析出した4価ウランの反応性に関する研究 (2017)
  • Author(s): 大内和希、音部治幹、北辻章浩
  • Organizer: 2017日本放射化学会年会・第61回放射化学討論会
• [Presentation] ネプツニウムの還元に伴う析出反応 (2017)
  • Author(s): 大内和希、音部治幹、北辻章浩
  • Organizer: 第63回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
• [Presentation] 電解析出した4価ウランの状態変化 (2016)
  • Author(s): 大内和希、北辻章浩、音部治幹、木原壯林
  • Organizer: 第62回ポーラログラフィーおよび電気分析化学討論会
  • Place of Presentation: 宮古島市中央公民館（沖縄県・宮古島市）
  • Year and Date: 2016-11-19
• [Presentation] Deposition of uranium oxide following the reduction in weak acid solution using electrochemical quartz crystal microbalance (EQCM) (2016)
  • Author(s): Kazuki Ouchi, Haruyoshi Otobe, Yoshihiro Kitatsuji, Masahiro Yamamot
  • Organizer: PACIFIC RIM MEETING 2016
  • Place of Presentation: Honolulu（USA）
  • Year and Date: 2016-10-02
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Electrode reduction of actinyl ions followed by deposition in weak acid solution (2016)
  • Author(s): Yoshihiro Kitatsuji, Kazuki Ouchi, Haruyoshi Otobe
  • Organizer: Plutonium Futures - The Science 2016
  • Place of Presentation: Baden-Baden（Germany）
  • Year and Date: 2016-09-18
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 5価ウラン還元における金属コロイドの触媒効果 (2016)
  • Author(s): 北辻章浩、大内和希、音部治幹
  • Organizer: 2016日本放射化学会年会・第60回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 新潟大学（新潟県・新潟市）
  • Year and Date: 2016-09-10
• [Presentation] 弱酸性溶液中におけるウランの原子価変化に伴う微粒子化反応 (2016)
  • Author(s): 大内和希、音部治幹、北辻章浩
  • Organizer: 日本化学会 第96春季年会
  • Place of Presentation: 同志社大学（京都府京田辺市）
  • Year and Date: 2016-03-24
• [Presentation] Autocatalytic reaction of uranium reduction and formation of colloidal particles in a weakly acidic solution (2015)
  • Author(s): Yoshihiro KITATSUJI, Kazuki OUCHI, Haruyoshi OTOBE
  • Organizer: 4th Nano Today Conference
  • Place of Presentation: Dubai, UAE
  • Year and Date: 2015-12-06
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] アクチノイドの電解析出反応 －Npの還元析出－ (2015)
  • Author(s): 北辻章浩、大内和希、音部治幹、木原壯林
  • Organizer: 第61回ポーラログラフィー及び電気分析化学討論会
  • Place of Presentation: イーグレ姫路（兵庫県姫路市）
  • Year and Date: 2015-11-24
• [Presentation] 弱酸性溶液中におけるウラン凝集体形成反応 (2015)
  • Author(s): 大内和希、音部治幹、北辻章浩、木原壯林
  • Organizer: 第61回ポーラログラフィー及び電気分析化学討論会
  • Place of Presentation: イーグレ姫路（兵庫県姫路市）
  • Year and Date: 2015-11-24
• [Presentation] 弱酸性溶液中でのNpの電極反応 (2015)
  • Author(s): 北辻章浩、大内和希、音部治幹
  • Organizer: 2015 日本放射化学会年会・第59回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 東北大学（宮城県仙台市）
  • Year and Date: 2015-09-25
• [Presentation] ウランの還元反応に伴う凝集体形成過程の解明 (2015)
  • Author(s): 大内和希、音部治幹、北辻章浩
  • Organizer: 2015 日本放射化学会年会・第59回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 東北大学（宮城県仙台市）
  • Year and Date: 2015-09-25