酸化グラフェンを用いたオールカーボンスーパーキャパシタの構築

• Project/Area Number: 15J01567
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Device related chemistry
• Research Institution: Kumamoto University
• Principal Investigator: 緒方 盟子 熊本大学, 大学院先端科学研究部, 特別研究員(PD)
• Project Period (FY): 2015-04-24 – 2017-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2016)
• Budget Amount: ¥2,170,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥270,000); Fiscal Year 2016: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000); Fiscal Year 2015: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
• Keywords: 酸化グラフェン / スーパーキャパシタ / ナノシート / オールカーボン / デバイス

Outline of Annual Research Achievements

本年度は当初の計画通り、前年度までの成果をもとにGOSCのキャパシタ特性向上、構造最適化を中心とした研究を行った。
①電解質膜：硫酸とGOのハイブリッド体を用いることで、多量の電解質イオンを貯蔵し、高イオン伝導率を有するsGO固体電解質膜の開発に成功した。
②電極：光還元と電気化学処理を組み合わせることで、擬似容量サイトを有するrGO電極を作製した。
③セル：sGO膜両面に、光還元および電気化学処理を行うことでrGO(電極)/GO(固体電解質膜)/rGO(電極)構造を有したesGOSCを作製した。esGOSCは、静電容量14.5 mF/cm2(申請時0.4 mF/cm2の36倍、前年度2 mF/cm2の7倍を達成)、エネルギー密度1.24 mWh/cm3、出力密度3.13 W/cm3、抵抗12 Ω、時定数1.5 s、100サイクルで初期容量保持率90%の優れたキャパシタ性能を示した。esGOSCの優れた速度応答性は、硫酸が分子スペーサーとして機能することでrGO層間が広がり、イオン拡散がスムーズになった為であると判断した。またesGOSCは、フレキシブルスーパーキャパシタとして十分な機械的強度を有していた。最終的にesGOSCの静電容量の起源は、(1)GO膜中を高速イオン伝導する多量のH+、SO42-に由来した電気二重層容量、(2)rGOに存在する豊富なCH defectに由来した擬似容量であると結論付けた。
以上のように本研究では、sGO膜両面に光還元および電気化学処理を行うことで、優れたキャパシタ性能を有するesGOSCの作製に成功した。これらGO電解質およびrGO電極の改善によって、他のオールカーボンスーパーキャパシタを遥かに凌駕したキャパシタ性能が得られ、世界に先駆ける研究成果を挙げた。本年度の研究成果は、学術論文(筆頭著書1報)としてまとめられ現在審査中である。

Research Progress Status

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] All-Graphene Oxide Device with Tunable Supercapacitor and Battery Behaviour by the Working Voltage (2016)
  • Author(s): Chikako Ogata, Ruriko Kurogi, Kazuto Hatakeyama, Takaaki Taniguchi, Michio Koinuma, Yasumichi Matsumoto
  • Journal Title: Chemical Communications Volume: 52 Issue: 20 Pages: 3919-3922
  • DOI: 10.1039/c5cc09575a
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Coal Oxide as a Thermally Robust Carbon-Based Proton Conductor (2015)
  • Author(s): Hatakeyama, K.; Ogata, C.; Koinuma, M.; Taniguchi, T.; Hayami, S.; Kuroiwa, K.; Matsumoto, Y.
  • Journal Title: ACS Appl. Mater. Int. Volume: 7 Issue: 41 Pages: 23041-23046
  • DOI: 10.1021/acsami.5b06470
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Super proton/electron mixed conduction in graphene oxide hybrids by intercalating sulfate ions (2015)
  • Author(s): K. Hatakeyama, Md. S. Islam, M. Koinuma C. Ogata, T. Taniguchi, A. Funatsu, T. Kida, S. Hayami, Y. Matsumoto
  • Journal Title: J. Mater. Chem. A, 3, 20892-20895 (2015) Volume: 3 Issue: 42 Pages: 20892-20895
  • DOI: 10.1039/c5ta05653e
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Presentation] オール酸化グラフェン電気化学デバイスの作製とその評価 (2017)
  • Author(s): 緒方 盟子、黒木 るり子、畠山 一翔、鯉沼 陸央、松本 泰道
  • Organizer: 日本化学会第97春季年会(2017)
  • Place of Presentation: 慶應義塾大学 日吉キャンパス(神奈川県)
• [Presentation] Synthesis and electrochemical properties of all graphene oxide electrochemical devices (2017)
  • Author(s): Chikako Ogata, Ruriko Kurogi, Kazuto Hatakeyama, Michio Koinuma, Yasumichi Matsumoto
  • Organizer: 日本化学会第97春季年会(2017)
  • Place of Presentation: 慶應義塾大学 日吉キャンパス(神奈川県)
• [Presentation] キャパシタ・電池同時作動型オール酸化グラフェンデバイス (2016)
  • Author(s): 緒方 盟子、黒木 るり子、鯉沼 陸央、松本 泰道
  • Organizer: 第7回酸化グラフェンシンポジウム
  • Place of Presentation: 姫路商工会議所(兵庫県)
• [Presentation] 作動電圧に応じてキャパシタと電池双方の挙動を示すオール酸化グラフェンデバイス (2016)
  • Author(s): 緒方 盟子、黒木 るり子、畠山 一翔、谷口 貴章、鯉沼 陸央、松本 泰道
  • Organizer: 第51回フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
  • Place of Presentation: 北海道立道民活動センター かでる2・7(北海道)
• [Presentation] 作動電圧に応じてキャパシタと電池双方の挙動を示すオール酸化グラフェンデバイス (2016)
  • Author(s): 緒方 盟子、黒木 るり子、鯉沼 陸央、松本 泰道
  • Organizer: 第6回酸化グラフェンシンポジウム
  • Place of Presentation: 九州大学 筑紫キャンパス(福岡県)
• [Presentation] 酸化グラフェンを用いたスーパーキャパシタおよびレドックス電池の開発 (2015)
  • Author(s): 緒方盟子、畠山一翔、鯉沼陸央、松本泰道
  • Organizer: 第5回酸化グラフェンシンポジウム
  • Place of Presentation: 岡山大学（岡山）
  • Year and Date: 2015-12-11
• [Presentation] 酸化グラフェンを用いた電極・膜一体型オールカーボンスーパーキャパシタ (2015)
  • Author(s): 緒方盟子、黒木るり子、畠山一翔、鯉沼陸央、松本泰道
  • Organizer: 第42回炭素材料学会年会
  • Place of Presentation: 関西大学（大阪）
  • Year and Date: 2015-12-04
• [Presentation] 酸化グラフェンを用いた電極・膜一体型オールカーボンスーパーキャパシタの構築 (2015)
  • Author(s): 緒方盟子、黒木るり子、畠山一翔、鯉沼陸央、松本泰道
  • Organizer: 2015年電気化学秋季大会
  • Place of Presentation: 埼玉工業大学(埼玉)
  • Year and Date: 2015-09-11
• [Presentation] 酸化グラフェンを用いたオールカーボンスーパーキャパシタの構築 (2015)
  • Author(s): 緒方盟子、畠山一翔、鯉沼陸央、松本泰道
  • Organizer: 第4回酸化グラフェンシンポジウム
  • Place of Presentation: 熊本大学（熊本）
  • Year and Date: 2015-06-26
• [Presentation] 酸化グラフェンを用いたスーパーキャパシタの最新動向 (2015)
  • Author(s): 緒方盟子
  • Organizer: 第4回酸化グラフェンシンポジウム
  • Place of Presentation: 熊本大学（熊本）
  • Year and Date: 2015-06-26
  • Invited