分子・プラズモンの発光過程における「多体量子ダイナミクス」の理論領域の開拓

• Project/Area Number: 15J03915
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Thin film/Surface and interfacial physical properties
• Research Institution: Institute of Physical and Chemical Research
• Principal Investigator: 三輪 邦之 国立研究開発法人理化学研究所, Kim表面界面科学研究室, 特別研究員(PD)
• Project Period (FY): 2015-04-24 – 2018-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2017)
• Budget Amount: ¥5,200,000 (Direct Cost: ¥4,000,000、Indirect Cost: ¥1,200,000); Fiscal Year 2017: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000); Fiscal Year 2016: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000); Fiscal Year 2015: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
• Keywords: 走査トンネル顕微鏡発光 / 表面・界面物性 / 分子発光 / プラズモン / 光物性 / 密度汎関数理論 / 非平衡Green関数法

Outline of Annual Research Achievements

本年度は、表面吸着分子系からのSTM発光を定量解析できる理論手法を開発するため、(1)場の量子論に基づく計算手法「非平衡Green関数法」、(2)密度汎関数理論に基づく第一原理状態計算「DFT計算」を用いた理論研究を推進した。非平衡Green関数(NEGF)法を用いた理論解析ではまずHubbard NEGF法を用い、電気伝導および電界誘起発光の定式化を行った。先行研究において他の理論手法（量子マスター方程式を用いた手法、非平衡non-crossing近似を用いた手法、分子-金属間結合を厳密に取り扱い分子内相互作用について摂動展開を行なった手法）を使用した解析が報告されている、電気伝導特性について、Hubbard NEGF法を用いた理論シミュレートの結果と比較し、本手法が幅広いパラメータ領域において有効であることを明らかにし、その結果を論文にて報告した。
さらに、理論の定量性を向上させるため、分子の多体状態のエネルギーや振電相互作用の大きさといった理論解析に必要なパラメータ値をDFT計算の結果から抽出し、系の物質依存性を取り入れた。単一分子からのSTM発光の実験研究で用いられている、フタロシアニン分子を対象とし解析を行なった結果、電気伝導特性および光学特性に顕著な励起子効果が現れることを明らかにし、その影響が実験において実証可能であることを解明した。現在、本成果をもとに論文を執筆中である。
また、分子内の電子と正孔からなる励起子と探針/真空/基板の界面近傍に局在するプラズモンとの相互作用を取り入れた理論への拡張、および、フタロシアニン分子の表面吸着構造に関する理論解析などへも研究を発展させ、それらの結果をそれぞれ論文にまとめているところである。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] カリフォルニア大学サンディエゴ校(米国)
• [Int'l Joint Research] カリフォルニア大学サンディエゴ校(米国)
• [Journal Article] Towards Noise Simulation in Interacting Nonequilibrium Systems Strongly Coupled to Baths (2017)
  • Author(s): Miwa Kuniyuki、Chen Feng、Galperin Michael
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 7 Issue: 1
  • DOI: 10.1038/s41598-017-09060-0
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Single-Molecule Investigation of Energy Dynamics in a Coupled Plasmon-Exciton System (2017)
  • Author(s): Imada Hiroshi、Miwa Kuniyuki、Imai-Imada Miyabi、Kawahara Shota、Kimura Kensuke、Kim Yousoo
  • Journal Title: Physical Review Letters Volume: 119 Issue: 1 Pages: 013901-013901
  • DOI: 10.1103/physrevlett.119.013901
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Real-Space Investigation of Intermolecular Energy Transfer by Scanning Tunneling Luminescence Spectroscopy (2017)
  • Author(s): 今田 裕、三輪 邦之、今井 みやび、河原 祥太、木村 謙介、金 有洙
  • Journal Title: Hyomen Kagaku Volume: 38 Issue: 9 Pages: 455-459
  • DOI: 10.1380/jsssj.38.455
  • NAID: 130006083392
  • ISSN: 0388-5321, 1881-4743
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Effects of molecule-insulator interaction on geometric property of a single phthalocyanine molecule adsorbed on an ultrathin NaCl film (2016)
  • Author(s): Kuniyuki Miwa, Hiroshi Imada, Shota Kawahara, and Yousoo Kim
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 93 Issue: 16 Pages: 165419-165419
  • DOI: 10.1103/physrevb.93.165419
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Real-space investigation of energy transfer in heterogeneous molecular dimers (2016)
  • Author(s): H. Imada, K. Miwa, M. Imai-Imada, S. Kawahara, K. Kimura, and Y. Kim
  • Journal Title: Nature Volume: 538 Issue: 7625 Pages: 364-367
  • DOI: 10.1038/nature19765
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Nonequilibrium Green's Function Theory of Scanning Tunneling Microscope-Induced Light Emission from Molecule Covered Metal Surfaces: Effects of Coupling between Exciton and Plasmon Modes (2015)
  • Author(s): Kuniyuki Miwa, Hiroshi Imada, Mamoru Sakaue, Hideaki Kasai, and Yousoo Kim
  • Journal Title: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology Volume: 13 Issue: 0 Pages: 385-390
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2015.385
  • NAID: 130005093217
  • ISSN: 1348-0391
  • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Atomic-scale luminescence measurement and theoretical analysis unveiling electron energy dissipation at a p-type GaAs(110) surface (2015)
  • Author(s): Horoshi Imada, Kuniyuki Miwa, Jaehoon Jung, Tomoko K. Shimizu,Yousoo Kim
  • Journal Title: Nanotechnology Volume: 26 Issue: 36 Pages: 3654021-7
  • DOI: 10.1088/0957-4484/26/36/365402
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] 分子吸着金属表面からの走査トンネル顕微鏡発光の理論：分子励起子，分子振動子，界面プラズモン，光子の多体量子ダイナミクス (2015)
  • Author(s): 三輪邦之
  • Journal Title: 分光研究 Volume: 64 Pages: 468-476
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Theory of current fluctuation for single molecule junction with intra-molecule Coulomb interaction and multimode vibronic interactions (2018)
  • Author(s): Kuniyuki Miwa, Hiroshi Imada, Feng Chen, Kensuke Kimura, Miyabi Imai-Imada, Yousoo Kim, Michael Galperin
  • Organizer: APS March Meeting 2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 分子内電子間相互作用および振電相互作用を考慮した単一分子の電界誘起発光の量子多体理論 (2018)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、木村謙介、今井みやび、Michael Galperin、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 第73回年次大会
• [Presentation] Investigation of the Exciton Formation in a Single Molecule with a Scanning Tunneling Microscope (2018)
  • Author(s): Kensuke Kimura, Hiroshi Imada, Kuniyuki Miwa, Miyabi Imai-Imada, Shota Kawahara, Jun Takeya, Maki Kawai, Yousoo Kim
  • Organizer: APS March Meeting 2018
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 走査トンネル顕微鏡を用いた電荷注入による三重項励起子の選択的形成 (2018)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、竹谷純一、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 第73回年次大会
• [Presentation] Theory of scanning tunneling microscope-induced light emission from single molecule using Hubbard NEGF method (2017)
  • Author(s): 三輪邦之
  • Organizer: 2nd International Workshop on Quantum Engineering Design: Materials Design and Realization
  • Place of Presentation: 大阪大学吹田キャンパス（大阪府吹田市）
  • Year and Date: 2017-03-21
• [Presentation] 単一分子からの走査トンネル顕微鏡発光における分子内クーロン相互作用の影響 (2017)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、木村謙介、Michael Galperin、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 第72回年次大会
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府豊中市）
  • Year and Date: 2017-03-17
• [Presentation] 絶縁体超薄膜上に吸着した単一分子における三重項励起状態の選択形成 (2017)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 第72回年次大会
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府豊中市）
  • Year and Date: 2017-03-17
• [Presentation] 分子間共鳴エネルギー移動の実空間計測 (2017)
  • Author(s): 今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、木村謙介、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 第72回年次大会
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府豊中市）
  • Year and Date: 2017-03-17
• [Presentation] Interference effects on scanning tunneling microscope-induced light emission from coupled system of molecular exciton and interface plasmons (2017)
  • Author(s): Kuniyuki Miwa, Hiroshi Imada, Miyabi Imai-Imada, Kensuke Kimura, Yousoo Kim
  • Organizer: Forefront of Molecular Dynamics at Surfaces and Interfaces: from a single molecule to catalytic reaction
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 単一分子の走査トンネル顕微鏡発光における電子相関効果 (2017)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、木村謙介、Michael Galperin、金有洙
  • Organizer: 第8回真空・表面科学若手研究会
• [Presentation] 分子からの走査トンネル顕微鏡発光における多体量子効果 (2017)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、木村謙介、Michael Galperin、金有洙
  • Organizer: 2017年真空・表面科学合同講演会
• [Presentation] 単一分子の電界誘起発光における電子相関効果 (2017)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、木村謙介、Michael Galperin、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 2017年秋季大会
• [Presentation] Single-molecule investigation of plasmon-exciton coupling (2017)
  • Author(s): Hiroshi Imada, Kuniyuki Miwa, Miyabi Imai-Imada, Shota Kawahara, Kensuke Kimura, Yousoo Kim
  • Organizer: Forefront of Molecular Dynamics at Surfaces and Interfaces: from a single molecule to catalytic reaction
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Phosphorescence detection from a single molecule with an STM (2017)
  • Author(s): Kensuke Kimura, Hiroshi Imada, Kuniyuki Miwa, Miyabi Imai-Imada, Shota Kawahara, Junichi Takaya, Maki Kawai, Yousoo Kim
  • Organizer: Forefront of Molecular Dynamics at Surfaces and Interfaces: from a single molecule to catalytic reaction
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 走査トンネル顕微鏡を用いた電荷注入による単一分子における三重項励起状態の選択的形成 (2017)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、竹谷純一、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 第7回 CSJ化学フェスタ2017
• [Presentation] 絶縁体超薄膜上に吸着したPTCDA単一分子からの選択的な燐光発生 (2017)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、竹谷純一、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 2017年秋季大会
• [Presentation] 走査トンネル顕微鏡を用いたPTCDA単一分子発光測定 (2017)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、竹谷純一、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 第12回 有機デバイス・物性院生研究会
• [Presentation] STM 発光分光法による分子間共鳴エネルギー移動の実空間計測 (2016)
  • Author(s): 今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、木村謙介、金有洙
  • Organizer: 第36回表面科学学術講演会
  • Place of Presentation: 名古屋国際会議場（愛知県名古屋市）
  • Year and Date: 2016-11-29
• [Presentation] NaCl 絶縁体超薄膜上に吸着したPTCDA の単分子分光 (2016)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、今井みやび、河原祥太、三輪邦之、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 第36回表面科学学術講演会
  • Place of Presentation: 名古屋国際会議場（愛知県名古屋市）
  • Year and Date: 2016-11-29
• [Presentation] Electron transport via charged molecule on ultrathin insulating film (2016)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、今井みやび、河原祥太、三輪邦之、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 表面界面スペクトロスコピー2016
  • Place of Presentation: 仙台秋保温泉岩沼屋（宮城県仙台市）
  • Year and Date: 2016-11-25
• [Presentation] Real-space investigation of energy transfer in molecular dimers (2016)
  • Author(s): 今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、木村謙介、金有洙
  • Organizer: 表面界面スペクトロスコピー2016
  • Place of Presentation: 仙台秋保温泉岩沼屋（宮城県仙台市）
  • Year and Date: 2016-11-25
• [Presentation] 絶縁体超薄膜上における帯電した単一分子を介した電子伝導 (2016)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、今井みやび、河原祥太、三輪邦之、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 第6回CSJ化学フェスタ2016
  • Place of Presentation: タワーホール船堀（東京都江戸川区）
  • Year and Date: 2016-11-25
• [Presentation] NaCl絶縁体薄膜におけるフタロシアニンの吸着構造 (2016)
  • Author(s): 三輪邦之
  • Organizer: 「分子システム研究」第5回春季研究会
  • Place of Presentation: かんぽの宿熱海（静岡県熱海市）
  • Year and Date: 2016-05-13
• [Presentation] Theoretical Investigation of Scanning Tunneling Microscope-Induced Light Emission from Molecular Exciton and Interface Plasmons (2016)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、坂上護、笠井秀明、金有洙
  • Organizer: 表面界面における局所分光測定
  • Place of Presentation: 理化学研究所（埼玉県和光市）
• [Presentation] 表面吸着分子系の物性解析 (2016)
  • Author(s): 三輪邦之
  • Organizer: スーパーコンピュータHOKUSAIとShoubu、研究開発の最前線
  • Place of Presentation: 理化学研究所（埼玉県和光市）
• [Presentation] 絶縁超薄膜上に吸着した単一分子の電子伝導に現れる電子間相互作用 (2016)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 分子研研究会 表面科学の最先端と分子科学～第7回 真空・表面科学若手研究会～
  • Place of Presentation: 分子科学研究所（愛知県岡崎市）
• [Presentation] STM発光分光法を用いた分子間共鳴エネルギー移動の実空間計測 (2016)
  • Author(s): 今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、木村謙介、金有洙
  • Organizer: 分子研研究会 表面科学の最先端と分子科学～第7回 真空・表面科学若手研究会～
  • Place of Presentation: 分子科学研究所（愛知県岡崎市）
• [Presentation] STM 発光分光法を応用した単一分子吸収スペクトル測定 (2016)
  • Author(s): 今田裕、三輪邦之、今井みやび、河原祥太、木村謙介、金有洙
  • Organizer: 物性研短期研究会「走査トンネル顕微鏡による物性研究の現状と展望」
  • Place of Presentation: 東京大学柏キャンパス（千葉県柏市）
• [Presentation] 絶縁体超薄膜上における帯電した単一分子を介した電子伝導 (2016)
  • Author(s): 木村謙介、今田裕、今井みやび、河原祥太、三輪邦之、川合眞紀、金有洙
  • Organizer: 走査型プローブ顕微鏡のフロンティア～実用材料表面計測入門から最新物性問題への挑戦まで～
  • Place of Presentation: 東京大学本郷キャンパス（東京都文京区）
• [Presentation] Analysis of Interface Plasmon Modes for Constructing Theory of Scanning Tunneling Microscope-induced Light Emission (2015)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、坂上護、笠井秀明、金有洙
  • Organizer: 表面界面スペクトロスコピー2015
  • Place of Presentation: 国立女性会館, 埼玉
  • Year and Date: 2015-11-27
• [Presentation] Investigation of Optical Properties of Interface Plasmons for Quantitative Analysis of Scanning Tunneling Microscope-induced Light Emission (2015)
  • Author(s): Kuniyuki Miwa, Hiroshi Imada, Mamoru Sakaue, Hideaki Kasai, Yousoo Kim
  • Organizer: The 18th Asian Workshop on First-Principles Electronic Structure Calculations
  • Place of Presentation: Institute for Solid State Physics (ISSP), the University of Tokyo, Kashiwa, Japan
  • Year and Date: 2015-11-09
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 走査トンネル顕微鏡発光における界面プラズモンの光学応答 (2015)
  • Author(s): 三輪邦之、今田裕、坂上護、笠井秀明、金有洙
  • Organizer: 日本物理学会 2015年秋季大会
  • Place of Presentation: 関西大学, 大阪
  • Year and Date: 2015-09-16
• [Presentation] Theoretical analysis of scanning tunneling microscope-induced light emission from molecular exciton and interface plasmons (2015)
  • Author(s): Kuniyuki Miwa, Hiroshi Imada, Mamoru Sakaue, Hideaki Kasai, Yousoo Kim
  • Organizer: NIMS Conference 2015
  • Place of Presentation: Epochal Tsukuba, Ibaraki, Japan
  • Year and Date: 2015-07-14
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Quantum Interference between Exciton and Plasmon Dynamics in Scanning Tunneling Microscope-induced Light Emission (2015)
  • Author(s): Kuniyuki Miwa, Hiroshi Imada, Mamoru Sakaue, Hideaki Kasai, Yousoo Kim
  • Organizer: The 9th International Symposium on Ultrafast Surface Dynamics (USD9)
  • Place of Presentation: Resort Hotel Laforet Biwako, Moriyama, Shiga, Japan
  • Year and Date: 2015-05-25
  • Int'l Joint Research
• [Book] Frontier of Plasmon Enhanced Spectroscopy (2016)
  • Author(s): Rafael Jaculbia, Kuniyuki Miwa, Norihiko Hayazawa
  • Total Pages: 43
  • Publisher: ACS Publications