• Search Research Projects
  • Search Researchers
  • How to Use
  1. Back to previous page

溶液内における蛍光消光反応ダイナミクスの分子理論

Research Project

Project/Area Number 15J08092
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Physical chemistry
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

笠原 健人  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2015-04-24 – 2017-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2016)
Budget Amount *help
¥1,700,000 (Direct Cost: ¥1,700,000)
Fiscal Year 2016: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2015: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywords液体ダイナミクス / 拡散律速反応 / 蛍光消光反応 / 反応ダイナミクス / 積分方程式理論 / Smoluchowski方程式 / RISM理論 / 溶液ダイナミクス
Outline of Annual Research Achievements

本年度は,最初に昨年度導出した分子性液体におけるSmoluchowski方程式の数値計算プログラムの改良を行った.数値解法の検証のため,従来のSmoluchowski方程式でも記述可能な単純液体(液体アルゴン)の反応に適用した結果,適切な三次元グリッドを選べば,新規解法は厳密解をほぼ完全に再現することが確認できた.続けて,二原子分子液体の拡散律速反応(蛍光消光反応)に適用した.また比較のためDongらによって提案されている分子動力学(MD)法を用いた反応シミュレーション計算を行った.比較の結果,蛍光分子周囲の消光分子分布は0-2 psの短時間領域では若干の差異が現れたものの,5 ps以降の長時間領域では両者は良い一致を示した.また,反応の速度定数を計算したところ,新規理論では反応初期の速度定数をMD法よりも大幅に過大評価した.これは,反応を記述するために用いた完全吸収型境界条件が原因であり,従来の単純液体理論でも現れる挙動である.しかし,分布関数の時間発展と同様,5 ps以上の領域ではMDとかなり良い一致を示した.従って,新規理論が長時間領域において有効な理論であることが確かめられた.
また,本年度は拡散律速反応の定式化にも深く関係している時間依存分布関数を,Smoluchowski方程式に基づいて計算するプログラムを開発し,リチウムイオン電池の電解質溶液である1.0 M LiClO4/エチレンカーボネート(EC)中におけるEC-Li+クラスターの解離過程に適用した.ECのカルボニル酸素に配位していたLi+が10 ps以下では主にECから離れる方向に拡散し,10 ps以降では徐々にエーテル酸素近傍に分布が広がっていくという結果が得られた.

Research Progress Status

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2016 Annual Research Report
  • 2015 Annual Research Report
  • Research Products

    (11 results)

All 2017 2016 2015

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (10 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] A theory of diffusion controlled reactions in polyatomic molecule system2016

    • Author(s)
      K. Kasahara and H. Sato
    • Journal Title

      J. Chem. Phys.

      Volume: 145 Issue: 19 Pages: 194502-194502

    • DOI

      10.1063/1.4967400

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] 分子性液体における拡散律速反応ダイナミクス2017

    • Author(s)
      笠原健人
    • Organizer
      化学反応のポテンシャル曲面とダイナミクス
    • Place of Presentation
      沖縄青年会館
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] フェノールフタレインに関する理論的研究2016

    • Author(s)
      棚橋祐太,笠原健人,中農浩史,福田良一,佐藤啓文
    • Organizer
      第39回溶液化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      産業技術総合研究所 つくばセンター共用講堂
    • Year and Date
      2016-11-10
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] 拡散律速反応ダイナミクスの分子理論2016

    • Author(s)
      笠原健人,佐藤啓文
    • Organizer
      第39回溶液化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      産業技術総合研究所 つくばセンター共用講堂
    • Year and Date
      2016-11-10
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] A theory of diffusion controlled reactions in polyatomic molecule system2016

    • Author(s)
      Kento Kasahara, Hirofumi Sato
    • Organizer
      4th International Conference on Molecular Simulation (ICMS 2016)
    • Place of Presentation
      Crowne Plaza Shanghai Hotel, Shanghai
    • Year and Date
      2016-10-23
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Diffusion-Controlled Reactions in Polyatomic Systems Based on Smoluchowski-like Equation2016

    • Author(s)
      Kento Kasahara, Hirofumi Sato
    • Organizer
      International Symposium on Multi-scale Simulation of Condensed-phase Reacting Systems (MSCRS2016)
    • Place of Presentation
      Noyori Conference Hall, Nagoya University
    • Year and Date
      2016-10-10
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 分子性液体における拡散律速反応2016

    • Author(s)
      笠原健人,佐藤啓文
    • Organizer
      第10回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      神戸ファッションマート
    • Year and Date
      2016-09-13
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] 分子性液体における拡散律速反応ダイナミクス2016

    • Author(s)
      笠原健人,佐藤啓文
    • Organizer
      第19回理論化学討論会
    • Place of Presentation
      早稲田大学西早稲田キャンパス
    • Year and Date
      2016-05-23
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] 分子性液体中における拡散律速反応ダイナミクス2016

    • Author(s)
      笠原健人,佐藤啓文
    • Organizer
      第19回理論化学討論会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2016-05-23
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Theoretical study of the solvation effect on the reductive reaction of vinylene carbonate in Lithium-ion Batteries2016

    • Author(s)
      Kento Kasahara, Hirofumi Sato
    • Organizer
      The 56th Sanibel Symposium
    • Place of Presentation
      Georgia, USA
    • Year and Date
      2016-02-14
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 液体中における時間依存分布関数の分子理論2015

    • Author(s)
      笠原健人,佐藤啓文
    • Organizer
      第9回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2015-09-16
    • Related Report
      2015 Annual Research Report

URL: 

Published: 2015-11-26   Modified: 2024-03-26  

Information User Guide FAQ News Terms of Use Attribution of KAKENHI

Powered by NII kakenhi