パノスコピック構造制御による高性能熱電材料の創製

• Project/Area Number: 15J08353
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Structural/Functional materials
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 佐藤 直大 東京大学, 新領域創成科学研究科, 特別研究員(DC1)
• Project Period (FY): 2015-04-24 – 2018-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2017)
• Budget Amount: ¥3,400,000 (Direct Cost: ¥3,400,000); Fiscal Year 2017: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000); Fiscal Year 2016: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000); Fiscal Year 2015: ¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000)
• Keywords: 熱電変換材料 / チムニーラダー相 / 狭バンドギャップ半導体 / 非整合複合結晶 / 層状カルコゲナイド / 第一原理計算 / 格子熱伝導率 / トンネル構造

Outline of Annual Research Achievements

今年度は，主に以下の2点について研究を遂行した．(1)熱的安定性を向上させた鉄-ゲルマニウム系チムニーラダー相FeGeγのキャリア濃度制御，(2)極端に低い格子熱伝導率を有する層状物質In2Te5の第一原理格子熱伝導率計算．
以下にそれぞれの内容について詳細を述べる．
(1)前年度に，n型熱電材料として有望である非整合チムニーラダー相FeGeγのFeサイトにRuを置換することで熱的安定性が改善し，より高温における熱処理が可能になることが分かった．本年度は，Ruとドーパント元素の共置換後の高温熱処理によって，従来は熱処理温度の制限のために困難であったキャリアドーピングが可能になったかどうかを検証した．その結果，MnやRe置換ではSeebeck係数の変化がリジッドバンド的な振る舞いを示さず，出力因子の改善には至らなかったため，フェルミ準位近傍の電子構造への影響を考慮したドーパント元素選択が必要だということが分かった．
(2)層状構造を有するIn2Te5多結晶の熱伝導率を測定したところ，600K付近で0.3Wm-1K-1程度の極めて低い値を示した．第一原理に基づく格子熱伝導率計算を行ったところ，van der Waals相互作用で弱く結合した層間方向で格子熱伝導率が最も低く，実験値をよく再現した．くわえて，In2Te5は価電子帯上端近傍に多数のバレーを有し，キャリア濃度の制御ができれば高い出力因子を示すことが期待される．
本研究では，パノスコピック構造制御により良質な電気的特性を維持したまま格子熱伝導率を極限まで低減した高性能熱電材料を実現することを総括的な目的としていたが，精密な微細組織の制御による性能向上の実現には至らなかった．しかし，第一原理計算の援用により有望な候補物質を複数抽出することに成功しており，今後の熱電材料研究において重要な知見が得られたと考えている．

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] CEA Grenoble(フランス)
• [Journal Article] High-pressure synthesis of tetragonal iron aluminide FeAl 2 (2017)
  • Author(s): Tobita Kazuki、Sato Naoki、Katsura Yukari、Kitahara Koichi、Nishio-Hamane Daisuke、Gotou Hirotada、Kimura Kaoru
  • Journal Title: Scripta Materialia Volume: 141 Pages: 107-110
  • DOI: 10.1016/j.scriptamat.2017.08.002
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effect of Anomalous Crystal Structure of Iron Aluminides Fe₂Al₅ and Fe₄Al₁₃: Low Phonon Thermal Conductivity and Potentiality as Thermoelectric Materials (2016)
  • Author(s): Kazuki Tobita, Naoki Sato, Koichi Kitahara, Yoshiki Takagiwa and Kaoru Kimura
  • Journal Title: MATERIALS TRANSACTIONS Volume: 57 Issue: 7 Pages: 1045-1049
  • DOI: 10.2320/matertrans.MF201607
  • NAID: 130005158393
  • ISSN: 1345-9678, 1347-5320
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] First-Principles-Based Phonon Calculation and Raman Spectroscopy Measurement of RuGa₂ and RuAl₂ with High Thermoelectric Power Factors (2016)
  • Author(s): Naoki Sato, Yoshiki Takagiwa, Akihide Kuwabara, Noriyuki Uchida and Kaoru Kimura
  • Journal Title: MATERIALS TRANSACTIONS Volume: 57 Issue: 7 Pages: 1050-1054
  • DOI: 10.2320/matertrans.MF201605
  • NAID: 130005158406
  • ISSN: 1345-9678, 1347-5320
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Glass-like Lattice Thermal Conductivity and Thermoelectric Properties of Incommensurate Chimney-Ladder Compound FeGeγ (2016)
  • Author(s): Naoki Sato, Hideyasu Ouchi, Yoshiki Takagiwa and Kaoru Kimura
  • Journal Title: Chemistry of Materials Volume: 28 Issue: 2 Pages: 529-533
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.5b03952
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] First-Principles Based Phonon Calculation and Raman Spectroscopy Measurement of RuGa₂ and RuAl₂ with High Thermoelectric Power Factor (2015)
  • Author(s): 佐藤直大，高際良樹，桑原彰秀，内田紀行，木村薫
  • Journal Title: Journal of the Japan Institute of Metals and Materials Volume: 79 Issue: 11 Pages: 591-596
  • DOI: 10.2320/jinstmet.JA201510
  • NAID: 130005105627
  • ISSN: 0021-4876, 1880-6880, 2433-7501
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Effect of Anomalous Crystal Structure of Iron Aluminides Fe₂Al₅ and Fe₄Al₁₃: Low Lattice Thermal Conductivity and Potentiality as Thermoelectric Materials (2015)
  • Author(s): 飛田一樹，佐藤直大，北原功一，高際良樹，木村薫
  • Journal Title: Journal of the Japan Institute of Metals and Materials Volume: 79 Issue: 12 Pages: 672-676
  • DOI: 10.2320/jinstmet.JAW201504
  • NAID: 130005109981
  • ISSN: 0021-4876, 1880-6880, 2433-7501
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] Thermoelectric Properties of Ternary Sulfides with Open Tunnel-Like Channel Structure (2017)
  • Author(s): Naoki Sato
  • Organizer: ICT 2017 - International Conference on Thermoelectrics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] チムニーラダー相FeGeγの熱的安定性と熱電特性における元素置換効果 (2017)
  • Author(s): 佐藤直大
  • Organizer: 第64回応用物理学会春季学術講演会
  • Place of Presentation: パシフィコ横浜
• [Presentation] 鉄-ゲルマニウム系チムニーラダー化合物の熱電特性 (2016)
  • Author(s): 佐藤直大，大内秀恭，高際良樹，木村薫
  • Organizer: 日本金属学会2016年春期大会
  • Place of Presentation: 東京理科大学葛飾キャンパス
  • Year and Date: 2016-03-23
• [Presentation] Nowotny chimney-ladder compound in Fe-Ge system as a potential thermoelectric material (2016)
  • Author(s): Naoki Sato, Hideyasu Ouchi, Yoshiki Takagiwa and Kaoru Kimura
  • Organizer: EMN Meeting on Thermoelectric Materials
  • Place of Presentation: Orlando, FL USA
  • Year and Date: 2016-02-22
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Nowotny chimney-ladder compound in Fe-Ge system as a potential thermoelectric material (2016)
  • Author(s): Naoki Sato
  • Organizer: ICT2016 - International Conference on Thermoelectrics
  • Place of Presentation: Wuhan, China
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Thermoelectric Properties of Incommensurate Chimeney-ladder Phase in Fe-Ge System (2015)
  • Author(s): Naoki Sato, Hideyasu Ouchi, Yoshiki Takagiwa and Kaoru Kimura
  • Organizer: 12th International Conference on Ecomaterials
  • Place of Presentation: Tainan City, Taiwan
  • Year and Date: 2015-11-09
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] チムニーラダー化合物TEγ (T = Ru, Fe, E = Al, Ga, Ge)の熱電物性 (2015)
  • Author(s): 佐藤直大，大内秀恭，高際良樹，桑原彰秀，内田紀行，木村薫
  • Organizer: 日本物理学会2015年秋季大会
  • Place of Presentation: 関西大学千里山キャンパス
  • Year and Date: 2015-09-16
• [Presentation] 非整合構造を有するFe-Ge系チムニーラダー化合物の熱電物性 (2015)
  • Author(s): 佐藤直大，大内秀恭，高際良樹，木村薫
  • Organizer: 第12回日本熱電学会学術講演会
  • Place of Presentation: 九州大学筑紫地区
  • Year and Date: 2015-09-07
• [Remarks] 東京大学木村研究室Webサイト
  • URL: http://www.phys.mm.t.u-tokyo.ac.jp/