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高機能多元金属ナノ粒子触媒および高効率酸化反応系の開発

Research Project

Project/Area Number 15J09227
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Catalyst/Resource chemical process
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

谷口 健人  東京大学, 工学系研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2015-04-24 – 2018-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2017)
Budget Amount *help
¥2,500,000 (Direct Cost: ¥2,500,000)
Fiscal Year 2017: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2016: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2015: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywords金-パラジウム合金ナノ粒子触媒 / タンデム酸化反応 / 脱水素芳香環形成反応 / 単純脱水素反応 / アリールアミン / 金-パラジウム合金ナノ粒子 / N-置換アニリン
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、「高機能多元金属ナノ粒子および高効率酸化反応系の開発」を目標と定め、(i) 触媒調製、(ii) 触媒のキャラクタリゼーション、(iii) 触媒反応 (酸化反応系の開発) を3本の基軸として、高機能多元金属ナノ粒子およびそれらを用いた高効率酸化反応系の開発を行った。
初年度においては、AuおよびPdの水酸化物前駆体をAl2O3上に担持した後にH2還元処理を施すことで、平均粒径2-3nm程度の担持Au-Pd合金ナノ粒子触媒 (Au-Pd/Al2O3) が得られ、このAu-Pd/Al2O3触媒がシクロヘキシルアミンを原料にN-シクロヘキシルアニリンやジアリールアミンを与えるタンデム型脱水素芳香環形成反応、ならびにスチレンを水素アクセプターとしてシクロヘキサノンとアミンを原料にN-置換アニリンを与える脱水素芳香環形成反応に対して高い活性を示すことを見出した。
2年度においては、Au-Pd/TiO2触媒が、シクロヘキシルアミンを原料に、酸化剤を一切用いることなくジアリールアミンを与える、単純脱水素型芳香環形成反応に高い活性を示すことを見出した。この反応では、(i)アニリンとシクロヘキサノン、(ii)シクロヘキシルアミンとシクロヘキサノン、(iii)ニトロベンゼンとシクロヘキサノールといった種々の組み合わせの基質を用いることもでき、非常に幅広いジアリールアミン合成が可能である。
3年度においては、Au-Pd/TiO2触媒による単純脱水素型芳香環形成反応のさらなる展開として、シクロヘキサノンとジアリールアミンからのトリアリールアミン合成反応を検討したところ、酸触媒の添加によってトリアリールアミンの収率が大きく向上することを明らかにしており、新規トリアリール合成法として期待される。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2017 Annual Research Report
  • 2016 Annual Research Report
  • 2015 Annual Research Report
  • Research Products

    (11 results)

All 2017 2016 2015

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 2 results,  Acknowledgement Compliant: 5 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Formal Arylation of NH3 to Produce Diphenylamines over Supported Pd Catalysts2017

    • Author(s)
      Y. Koizumi, K. Taniguchi, X. Jin, K. Yamaguchi, K. Nozaki, N. Mizuno
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 53 Issue: 78 Pages: 10827-10830

    • DOI

      10.1039/c7cc06737b

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Versatile routes for synthesis of diarylamines through acceptorless dehydrogenative aromatization catalysis over supported gold-palladium bimetallic nanoparticles2017

    • Author(s)
      Taniguchi, K.; Jin, X.; Yamaguchi, K.; Nozaki, K.; Mizuno, N.
    • Journal Title

      Chem. Sci.

      Volume: 8 Issue: 3 Pages: 2131-2142

    • DOI

      10.1039/c6sc04455g

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] A Ni-Mg-Al layered triple hydroxide-supported Pd catalyst for heterogeneous acceptorless dehydrogenative aromatization2017

    • Author(s)
      Jin, X.; Taniguchi, K.; Yamaguchi, K.; Nozaki, K.; Mizuno, N.
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 53 Issue: 38 Pages: 5267-5270

    • DOI

      10.1039/c7cc01182b

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Au-Pd alloy nanoparticles supported on layered double hydroxide for heterogeneously catalyzed aerobic oxidative dehydrogenation of cyclohexanols and cyclohexanones to phenols2016

    • Author(s)
      Jin, X.; Taniguchi, K.; Yamaguchi, K.; Mizuno, N.
    • Journal Title

      Chem. Sci.

      Volume: 7 Issue: 8 Pages: 5371-5383

    • DOI

      10.1039/c6sc00874g

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Facile Access to N-Substituted Anilines via Dehydrogenative Aromatization Catalysis over Supported Gold-palladium Bimetallic Nanoparticles2016

    • Author(s)
      K. Taniguchi, X. Jin, K. Yamaguchi, N. Mizuno
    • Journal Title

      Catal. Sci. Technol.

      Volume: 6 Issue: 11 Pages: 3929-3937

    • DOI

      10.1039/c5cy01908g

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Supported gold-palladium alloy nanoparticles catalyzed tandem oxidation routes to N-substituted anilines from non-aromatic compounds2015

    • Author(s)
      K. Taniguchi, X. Jin, K. Yamaguchi, N. Mizuno
    • Journal Title

      Chem. Commun.

      Volume: 51 Issue: 81 Pages: 14969-14972

    • DOI

      10.1039/c5cc06514c

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Synthesis of Diarylamines through Supported Gold-Palladium Nanoparticles-Catalyzed Acceptorless Dehydrogenative Aromatization2017

    • Author(s)
      Kento Taniguchi, Xiongjie Jin, Kazuya Yamaguchi, Kyoko Nozaki, Noritaka Mizuno
    • Organizer
      日本化学会第97春季年会
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学(神奈川県横浜市港北区日吉)
    • Year and Date
      2017-03-16
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] Au-Pd Bimetallic Nanoparticles-Catalyzed Dehydrogenative Aromatization Reactions for Synthesis of Arylamines2017

    • Author(s)
      Kento Taniguchi, Xiongjie Jin, Kazuya Yamaguchi, Noritaka Mizuno
    • Organizer
      Interdisciplinary Symposium for Up-and-coming Material Scientists 2017
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Supported Au-Pd alloy nanoparticles catalyzed tandem oxidative aromatization for synthesis of N-substituted anilines2016

    • Author(s)
      Kento Taniguchi, Xiongjie Jin, Kazuya Yamaguchi, Noritaka Mizuno
    • Organizer
      The 16th International Congress on Catalysis
    • Place of Presentation
      中華人民共和国北京市
    • Year and Date
      2016-07-03
    • Related Report
      2016 Annual Research Report 2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 担持金-パラジウムナノ粒子触媒を用いたタンデム型脱水素芳香環形成反応によるN-置換アニリン合成2016

    • Author(s)
      谷口健人、金雄傑、山口和也、水野哲孝
    • Organizer
      日本化学会第96春季年会
    • Place of Presentation
      同志社大学(京都府京田辺市多々羅都谷)
    • Year and Date
      2016-03-24
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] 担持金-パラジウム合金触媒を用いたタンデム型脱水素芳香環形成反応2015

    • Author(s)
      谷口健人、金雄傑、山口和也、水野哲孝
    • Organizer
      第116回触媒討論会
    • Place of Presentation
      三重大学(三重県津市栗真町屋町)
    • Year and Date
      2015-09-16
    • Related Report
      2015 Annual Research Report

URL: 

Published: 2015-11-26   Modified: 2024-03-26  

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