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バイオマス由来物質の選択的転換反応に向けた機能性固体触媒の開発に係る研究

Research Project

Project/Area Number 15J10050
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Catalyst/Resource chemical process
Research InstitutionJapan Advanced Institute of Science and Technology

Principal Investigator

城取 万陽  北陸先端科学技術大学院大学, マテリアルサイエンス研究科, 特別研究員(DC2)

Project Period (FY) 2015-04-24 – 2017-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2016)
Budget Amount *help
¥1,700,000 (Direct Cost: ¥1,700,000)
Fiscal Year 2016: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2015: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywords層状複水酸化物 / 固体塩基触媒 / 微結晶化 / Layered double hydroxide / SiO2
Outline of Annual Research Achievements

LDH(Layered double hydroxide)は,固体塩基触媒として種々の有機反応に活性を示す他,バイオマス由来糖類からの各種基礎化合物合成への応用が期待されている。一方で、積層構造を持つLDHの塩基活性点は、表面層のエッジやコーナーに位置するアニオン種限定される欠点を持つ。従って、LDHが本来有する塩基特性を最大限に引き出すためには、層構造の剥離と平面方向の微結晶化が必須となる。そこで私は、球状SiO2共存下で調製した新規固体塩基触媒SiO2@LDHを調製し、SiO2@LDHが従来のLDHに比べ小さいLDH結晶子と高い塩基触媒機能を発現することを見出してきた。
平成28年度にはまず、結晶構造の異なる種々のLDHを調製し、結晶子サイズと触媒活性との関連について検討を行った。その結果、触媒重量当たりの触媒活性はLDHの結晶子サイズが小さくなるほど向上することを見出した。
特に活性の高かったSiO2(40nm)@LDHについて、SiO2導入量が結晶子サイズと活性に与える影響を検討した。XRDから見積もったLDH結晶子サイズは、SiO2導入量の増加に伴い減少した。また、滴定実験から求めた触媒重量当たりの塩基量は、SiO2導入量に伴い増加する傾向を見せた。これらの結果は、微結晶化されたLDHほど高い塩基量を有することを支持している。一方で、触媒重量当たりの塩基量はSi/(Mg+Al)比0.17で最大となり、それ以上のSi/(Mg+Al)比では減少する傾向を見せた。以上の結果から、単純なLDH結晶子サイズの比較だけでなく、SiO2とLDHの量的関係が重要なファクターとなることを見出した。

Research Progress Status

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2016 Annual Research Report
  • 2015 Annual Research Report
  • Research Products

    (8 results)

All 2017 2016 2015

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results)

  • [Journal Article] Fine-crystallized LDHs prepared with SiO2 spheres as highly active solid base catalysts2017

    • Author(s)
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 5 Issue: 15 Pages: 6947-6957

    • DOI

      10.1039/c7ta00984d

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Genesis of a bi-functional acid-base site on a Cr-supported layered double hydroxide catalyst surface for one-pot synthesis of furfurals from xylose with a solid acid catalyst2016

    • Author(s)
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • Journal Title

      Catalysis Science & Technology

      Volume: 6 Issue: 23 Pages: 8200-8211

    • DOI

      10.1039/c6cy01426g

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] One-Pot Synthesis of Furfural from Xylose using Al2O3-Ni-Al Layered Double Hydroxide Acid-Base Bi-functional Catalyst and Sulfonated Resin2016

    • Author(s)
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 45 Issue: 2 Pages: 194-196

    • DOI

      10.1246/cl.151064

    • NAID

      130005124729

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] 酸・塩基両機能Cr担持層状複水酸化物触媒の開発と糖類転換反応への応用2016

    • Author(s)
      城取万陽, 西村俊, 海老谷幸喜
    • Organizer
      第10回触媒道場
    • Place of Presentation
      まつさき旅館, 石川
    • Year and Date
      2016-08-30
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] Effect of Cr loading amount in the Cr/Mg-Al layered double hydroxide mediated one-pot transformation of xylose to furfural2016

    • Author(s)
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • Organizer
      The 9th International Conference on Environmental Catalysis (ICEC)
    • Place of Presentation
      Newcastle, Australia
    • Year and Date
      2016-07-10
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Correlation between Catalytic activity and Surface structure of Cr supported Layered Double Hydroxide for One-pot transformation of Xylose into Furfurals2016

    • Author(s)
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • Organizer
      IISc-JAIST Joint Workshop on Functional Inorganic and Organic Materials
    • Place of Presentation
      北陸先端科学技術大学院大学(石川県能美市)
    • Year and Date
      2016-03-07
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 球状SiO2共存下で調製した層状複水酸化物の塩基触媒活性評価2015

    • Author(s)
      城取万陽, 西村俊, 海老谷幸喜
    • Organizer
      第116回触媒討論会
    • Place of Presentation
      三重大学(三重県津市)
    • Year and Date
      2015-09-16
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Bifunctional acid-base Cr-containing layered double hydroxides promoted one-pot transformation of xylose2015

    • Author(s)
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • Organizer
      The 15th Korea - Japan Symposium on Catalysis
    • Place of Presentation
      BEXCO in Busan(Korea)
    • Year and Date
      2015-05-26
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2015-11-26   Modified: 2024-03-26  

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