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水素の結合状態変化に基づく新規錯体水素化物の創製とエネルギー関連機能の評価

Research Project

Project/Area Number 15J10604
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Structural/Functional materials
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

李 関喬  東北大学, 原子分子材料科学高等研究機構, 特別研究員(PD)

Project Period (FY) 2015-04-24 – 2017-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2016)
Budget Amount *help
¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000)
Fiscal Year 2016: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2015: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Keywords水素貯蔵材料 / 錯体水素化物 / 複合材料 / 遷移金属 / ボロハイドライド / 水素交換 / エネルギー材料
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、5mass%以上の水素密度を有し、室温に近い温度領域で脱水素化・再水素化できる固体水素貯蔵材料を創出することを目的として、ホウ素系錯体水素化物MBH4 (M = Li, Na, K)と遷移金属系錯体水素化物Mg2FeH6との複合材料(MBH4-Mg2FeH6)をメカニカルミリング法を用いて合成し、脱水素化・再水素化反応に対する複合化効果や錯イオンの特性と熱力学的安定性との相関を解明する研究に取り組んだ。
ホウ素系錯体水素化物MBH4は7~18mass%の高い水素密度を有するが、錯イオンBH4において水素がホウ素原子と強固に共有結合していることに起因し、脱水素化温度は400℃以上と高い。本研究では、Mg2FeH6との複合化により、その脱水素化温度がそれぞれ約150から200℃程度も低下する特筆すべき現象を見出した。粉末X線回折測定ならびに各種熱分析測定の結果からは、脱水素化温度に至るまで新たな水素化物相などの形成は確認できなかったが、熱力学的安定性の差が大きいMBH4とMg2FeH6とが複合化後に同じ温度域で脱水素化することが判明した。
上記の複合化効果を詳細に評価するため、モデル系としてMをLiに選定した複合材料(LiBH4-Mg2FeH6)で熱重量・質量分析や圧力・組成・等温測定を用いて反応過程での錯イオン間の水素交換や熱力学パラメーターの解明の研究を進めた。その結果、複合材料ではミリングや加熱過程において2種類の錯イオン間で活発な水素交換が行われることやLiBH4だけではなくMg2FeH6も熱力学的に不安定化されることで脱水素化反応が促進されること、組成比の最適化による脱水素化に加えて再水素化反応も促進され、複合材料は繰り返し水素を吸蔵・放出しても水素容量の減少がなかったこと、などを実験から明らかとし、それに基づいてモデル系での複合化効果を提案した。

Research Progress Status

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2016 Annual Research Report
  • 2015 Annual Research Report
  • Research Products

    (18 results)

All 2017 2016 2015 Other

All Int'l Joint Research (4 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Acknowledgement Compliant: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (9 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 2 results)

  • [Int'l Joint Research] Helmholtz-Zentrum Geethach/Institute of Materials Research/Department of Nanotechnology(ドイツ)

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      2016 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] Institute for Energy Technology/Physics Department(ノルウェー)

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  • [Int'l Joint Research] Helmholtz-Zentrum Geesthach/Institute of Materials Research/Department of Nanotechnology(Germany)

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      2015 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] Institute for Energy Technology/Physics Department(Norway)

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      2015 Annual Research Report
  • [Journal Article] Metallic Intermediate Hydride Phase of LaMg2Ni with Ni-H Covalent Bonding: Precursor State for Complex Hydride Formation2016

    • Author(s)
      K. Miwa, T. Sato, M. Matsuo, K. Ikeda, T. Otomo, S. Deledda, B. C. Hauback, G. Li, S. Takagi, S. Orimo
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C

      Volume: 120 Issue: 11 Pages: 5926-5931

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b00341

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Dehydriding process and hydrogen-deuterium exchange of LiBH4-Mg2FeD6 composites2015

    • Author(s)
      G. Li, M. Matsuo, K. Aoki, T. Ikeshoji, S. Orimo
    • Journal Title

      Energies

      Volume: 8 Issue: 6 Pages: 5459-5466

    • DOI

      10.3390/en8065459

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Isotopic exchange in porous and dense magnesium borohydride2015

    • Author(s)
      O. Zavorotynska, S. Deledda, G. Li, M. Matsuo, S. Orimo, B.C. Hauback
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 54 Issue: 36 Pages: 10592-10595

    • DOI

      10.1002/anie.201502699

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Simultaneous desorption behavior of M borohydrides and Mg2FeH6 reactive hydride composites (M = Mg, then Li, Na, K, Ca)2015

    • Author(s)
      A.-L. Chaudhary, G. Li, M. Matsuo, S. Orimo, S. Deledda, M. H. Sorby, B.C. Hauback, C. Pistidda, T. Klassen, M. Dornheim
    • Journal Title

      Applied Physics Letters

      Volume: 107 Issue: 7

    • DOI

      10.1063/1.4929340

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Complex transition metal hydrides incorporating ionic hydrogen: Synthesis and characterization of Na2Mg2FeH8 and Na2Mg2RuH82015

    • Author(s)
      T.D. Humphries, S. Takagi, G Li, M. Matsuo, T. Sato, M.H. Sorby, S. Deledda, B.C. Hauback, S, Orimo
    • Journal Title

      Journal of Alloys and Compounds

      Volume: in press Pages: S347-S352

    • DOI

      10.1016/j.jallcom.2014.12.113

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] LiBH4-Mg2FeH6複合材料の脱水素化反応における熱力学特性2017

    • Author(s)
      G. Li, M. Matsuo, S. Takagi, T. Sato, S. Orimo
    • Organizer
      日本金属学会2017年春期講演大会
    • Place of Presentation
      東京、首都大学
    • Year and Date
      2017-03-15
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] Hydrogen Storage Properties of Composite Materials Between Boron- and Transition Metal-based Complex Hydrides2017

    • Author(s)
      G. Li, Y. Iijima, K. Yoshida, T. Sato, S. Takagi, H. Oguchi, T. Ikeshoji, S. Orimo
    • Organizer
      11th International Symposium Hydrogen & Energy
    • Place of Presentation
      アメリカ、ハワイ
    • Year and Date
      2017-02-27
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Dehydriding Properties of LiBH4 - Mg2FeH6 Composites2016

    • Author(s)
      G. Li, M. Matsuo, K. Aoki, T. Ikeshoji, S. Orimo
    • Organizer
      10th International Symposium "Hydrogen & Energy"
    • Place of Presentation
      ラフォーレ蔵王(宮城県・刈田郡)
    • Year and Date
      2016-02-21
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Dehydrogenation Properties of M(BH4)n - Mg2FeH6 Composites (M = Li, Na, K, Mg, Ca)2015

    • Author(s)
      G. Li, M. Matsuo, A.L. Chaudhary, T. Ikeshoji, S. Orimo
    • Organizer
      第130回東北大学金属材料研究所講演会
    • Place of Presentation
      東北大学(宮城県・仙台市)
    • Year and Date
      2015-11-24
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Development of Novel Hydrogen Storage Materials2015

    • Author(s)
      G. Li, S. Orimo
    • Organizer
      次世代自動車宮城県エリア次世代自動車国際シンポジウム
    • Place of Presentation
      仙台国際センター(宮城県・仙台市)
    • Year and Date
      2015-10-27
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 複合系錯体水素化物LiBH4 - Mg2FeH6の脱水素化特性評価2015

    • Author(s)
      G. Li, M. Matsuo, T. Ikeshoji, S. Orimo
    • Organizer
      第2回公益社団法人日本金属学会研究会 水素化物に関わる次世代学術・応用展開研究会
    • Place of Presentation
      金沢大学(石川県・金沢市)
    • Year and Date
      2015-10-22
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Complex Hydrides for Energy Applications2015

    • Author(s)
      G. Li, Y. Iijima, S. Takagi, T. Sato, M. Matsuo, A. Unemoto, K. Yoshida, T. Ikeshoji, S. Orimo
    • Organizer
      Gordon Research Conference on Hydrogen-Metal Systems
    • Place of Presentation
      Boston(USA)
    • Year and Date
      2015-07-12
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Dehydriding Process and Hydrogen - Deuterium Exchange of LiBH4 - Mg2FeD6 Composites2015

    • Author(s)
      G. Li, M. Matsuo, A.L. Chaudhary, M. Dornheim, K. Aoki, T. Ikeshoji, S. Orimo
    • Organizer
      Gordon Research Seminar on Hydrogen-Metal Systems
    • Place of Presentation
      Boston(USA)
    • Year and Date
      2015-07-11
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Dehydriding Process and Hydrogen - Deuterium Exchange of LiBH4 - Mg2FeD6 Composites2015

    • Author(s)
      G. Li, M. Matsuo, K. Aoki, T. Ikeshoji, S. Orimo
    • Organizer
      第129回東北大学金属材料研究所講演会
    • Place of Presentation
      東北大学(宮城県・仙台市)
    • Year and Date
      2015-05-28
    • Related Report
      2015 Annual Research Report

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Published: 2015-11-26   Modified: 2024-03-26  

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