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時間分解赤外分光による遷移金属錯体の光化学過程の解明

Research Project

Project/Area Number 15J11908
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Physical chemistry
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

向田 達彦  東京工業大学, 理工学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2015-04-24 – 2018-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2017)
Budget Amount *help
¥2,500,000 (Direct Cost: ¥2,500,000)
Fiscal Year 2017: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2016: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Fiscal Year 2015: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Keywords時間分解赤外分光 / 遷移金属錯体 / 光エネルギー変換材料 / 光化学過程 / 光エネルギー変換
Outline of Annual Research Achievements

本研究は、時間分解赤外分光(TR-IR: Time-resolved infrared spectroscopy)によって遷移金属錯体の光化学過程のメカニズムを解明し、光触媒などの遷移金属錯体を活用した光エネルギー変換材料の高機能化に向けた設計指針を確立することを目的としている。本年度は、下記の三つのテーマについて研究を行った。
第一の研究テーマとして、前年度より引き続き、水素発生光触媒への応用が期待される平面型白金錯体オリゴマーの光励起状態ダイナミクスの解明に取り組んだ。本年度は、白金錯体水溶液の詳細なTR-IRスペクトル測定を行い、量子化学計算の結果と比較することによって光励起状態の同定を行った。その結果、二量体と三量体の光励起状態のTR-IRスペクトルシミュレーション結果の和が、測定されたTR-IRスペクトルをよく再現することが明らかになった。このことは、白金錯体水溶液を光励起すると比較的長寿命の二量体及び三量体の光励起状態が形成され、それらが光反応過程などにおいて重要な役割を果たすことを示している。
第二の研究テーマとして、前年度より引き続き、光捕集系への応用が期待されるリング状レニウム多核錯体の分子内励起エネルギー移動過程の解明に取り組んだ。 本年度は、新たに合成された複数のレニウム錯体を含むリング状レニウム多核錯体を対象として系統的にTR-IR測定を行った。その結果、分子構造と分子内励起エネルギー移動速度の相関に関する知見を得ることができた。
本年度は、第三の研究テーマとして、熱活性型遅延蛍光によって駆動する有機EL発光材料の光励起状態ダイナミクスの解明にも研究を展開した。時間分解分光と量子化学計算を組み合わせることで、光励起状態における分子構造変形を明らかにし、熱活性型遅延蛍光過程に分子構造変形が重要な役割を果たすことを示した。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2017 Annual Research Report
  • 2016 Annual Research Report
  • 2015 Annual Research Report
  • Research Products

    (16 results)

All 2018 2017 2016 2015 Other

All Int'l Joint Research (5 results) Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 2 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results)

  • [Int'l Joint Research] Rutherford Appleton Laboratory/Queen Mary, University of London(英国)

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] Curtin university(オーストラリア)

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] Queen Mary, University of London/Rutherford Appleton Laboratory(英国)

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      2016 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] Rutherford Appleton Laboratory/Queen Mary, University of London(英国)

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Int'l Joint Research] Curtin University(オーストラリア)

    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Journal Article] Investigation of excited state, reductive quenching, and intramolecular electron transfer of Ru(II)-Re(I) supramolecular photocatalysts for CO2 reduction using time-resolved IR measurements2018

    • Author(s)
      K. Koike, D. C. Grills, Y. Tamaki, E. Fujita, K. Okubo, Y. Yamazaki, M. Saigo, T. Mukuta, K. Onda, O. Ishitani
    • Journal Title

      Chem. Sci.

      Volume: 未定 Issue: 11 Pages: 2961-2974

    • DOI

      10.1039/c7sc05338j

    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Photochemical Processes in a Rhenium(I) Tricarbonyl N-Heterocyclic Carbene Complex Studied by Time-Resolved Measurements2017

    • Author(s)
      Tatsuhiko Mukuta, Peter Simpson, Jamila Vaughan, Brian Skelton, Stefano Stagni, Massimiliano Massi, Kazuhide Koike, Osamu Ishitani and Ken Onda
    • Journal Title

      Inorg. Chem.

      Volume: 56 Issue: 6 Pages: 3404-3413

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.6b02936

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Direct Observation of the Triplet Metal-centered State in [Ru(bpy)3]2+ Using Time-resolved Infrared Spectroscopy2016

    • Author(s)
      T. Mukuta, S. Tanaka, A. Inagaki, S. Koshihara, K. Onda
    • Journal Title

      Chem. Select, 2016, 1, 2802-2807

      Volume: 1 Issue: 11 Pages: 2802-2807

    • DOI

      10.1002/slct.201600747

    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Oligomerization of [PtCl(tpy)]+ in the Excited State in Aqueous Solution Studied by Time-Resolved Infrared Spectroscopy2017

    • Author(s)
      Tatsuhiko Mukuta, Masayuki Miyaji, Ken Sakai, Ken Onda
    • Organizer
      22nd International Symposium on Photochemistry and Photophisics of Coordination Compounds
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 時間分解赤外分光による[PtCl(tpy)]+ オリゴマーの光励起状態の研究2017

    • Author(s)
      向田達彦、宮地勝将、酒井健、恩田健
    • Organizer
      第29回配位化合物の光化学討論会
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
  • [Presentation] Excited State Dynamics of Transition Metal Complexes Studied by Ultrafast Time-Resolved Infrared Spectroscopy2016

    • Author(s)
      Tatsuhiko Mukuta, Kei Murata, Akiko Inagaki, Shin-ya Koshihara, and Ken Onda
    • Organizer
      The Fifth International Education Forum on Environment and Energy Science
    • Place of Presentation
      San Diego, United States
    • Year and Date
      2016-12-15
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Reaction mechanism of CO photodissociation of rhenium(I) N-heterocyclic carbene tricarbonyl complexes2016

    • Author(s)
      Tatsuhiko Mukuta, Jamila G. Vaughan, Stefano Stagni, Massimiliano Massi, Kazuhide Koike, Osamu Ishitani, Shin-ya Koshihara, Ken Onda
    • Organizer
      2016年光化学討論会
    • Place of Presentation
      東京大学駒場第一キャンパス
    • Year and Date
      2016-09-06
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] 時間分解測定によるN-ヘテロ環状カルベンRe(I)カルボニル錯体の光反応機構の解明2016

    • Author(s)
      向田 達彦, Jamila G. Vaughan, Stefano Stagni, Massimiliano Massi, 小池 和英, 石谷 治, 腰原 伸也, 恩田 健
    • Organizer
      第28回配位化合物の光化学討論会
    • Place of Presentation
      京都工芸繊維大学松ヶ崎キャンパス
    • Year and Date
      2016-08-08
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] Ultrafast Time-Resolved Infrared Spectroscopy of the Transition Metal Complexesin the Metal Centered Excited State2015

    • Author(s)
      Tatsuhiko Mukuta, Sei’ichi Tanaka, Shin-ya Koshihara, Ken Onda
    • Organizer
      The Fourth International Education Forum on Environment and Energy Science
    • Place of Presentation
      Maui, Hawaii, US
    • Year and Date
      2015-12-06
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 時間分解赤外分光法による鉄(II)スピンクロスオーバー錯体の光励起ダイナミクスの解明2015

    • Author(s)
      向田 達彦, 田中誠一, 腰原伸也, 恩田 健
    • Organizer
      第9回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京工業大学大岡山キャンパス
    • Year and Date
      2015-09-16
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
  • [Presentation] Time-Resolved Study on Photochemistry of Rhenium(I) Tricarbonyl N-Heterocyclic Carbene Complexes2015

    • Author(s)
      Tatsuhiko Mukuta, Jamila G. Vaughan, Stefano Stagni, Massimiliano Massi, Kazuhide Koike, Osamu Ishitani, Shin-ya Koshihara, Ken Onda
    • Organizer
      21st International Symposium on the Photochemistry and Photophysics of Cordination Compounds
    • Place of Presentation
      Krakow, Poland
    • Year and Date
      2015-07-05
    • Related Report
      2015 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2015-11-26   Modified: 2024-03-26  

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