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Design of Novel Confined Single Site Catalysts for Low-Temperature Selective Activation of C-H Bonds

Research Project

Project/Area Number 16F16383
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section外国
Research Field Catalyst/Resource chemical process
Research InstitutionThe University of Electro-Communications

Principal Investigator

岩澤 康裕  電気通信大学, 燃料電池イノベーション研究センター, 特任教授 (40018015)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) GHOSH SHILPI  電気通信大学, 燃料電池イノベーション研究センター, 外国人特別研究員
Project Period (FY) 2016-11-07 – 2019-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2018)
Budget Amount *help
¥2,200,000 (Direct Cost: ¥2,200,000)
Fiscal Year 2018: ¥500,000 (Direct Cost: ¥500,000)
Fiscal Year 2017: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Fiscal Year 2016: ¥600,000 (Direct Cost: ¥600,000)
Keywordsアルカリ金属/ゼオライト触媒 / フェノール合成 / X線分光 / DFT計算 / メタンの直接酸化反応 / ベンゼンの直接酸化反応 / アルカリ土類金属/ゼオライト触媒
Outline of Annual Research Achievements

研究者らはこれまでにアルカリ金属及びアルカリ土類金属のなかでも大きいイオン半径を有するRbとCsをβゼオライトにイオン交換法で担持したRb/βおよびCs/β触媒が、触媒反応の中でも困難な反応とされるベンゼンのフェノールへの直接酸化反応を、N2Oを酸化剤として用いることで高選択的に高い転化率をもって進行させることを見出してきた。
前年度までで反応条件の最適化やXAFS, XPS, XRD, DFT計算によるRb/βおよびCs/β触媒の構造解析および反応機構解析を行ってきた。当該年度では、論文化を進めるうえで不足していたβゼオライトに担持するアルカリ金属及びアルカリ土類金属のイオン半径と触媒活性及び選択性の相関の解析およびTPDによる触媒活性点となる酸点の分析を行った。
イオン半径と反応活性及び選択性の相関を調べるためにMg, Ca, K, Rb, Csをβゼオライトに担持したものを調製し、ベンゼンの直接酸化反応に用いた。選択性はどの触媒でも高く>99%のフェノール選択性を示した。対して転化率はイオン半径の増加に伴い増加する傾向が確認され、イオン半径と活性の相関が明らかとなった。
また、CO2-TPD及びCH3CN-TPDによりCs/βおよびRb/β触媒の酸点と塩基点の分析を行ったところ、CO2-TPDの結果からは塩基点の存在が確認されず、CH3CN-TPDからは弱い酸点が確認された。このことからゼオライト細孔中のRbイオンおよびCsイオンが弱いルイス酸として働くことが分かった。
以上の成果をまとめて、ACS Catalysisに投稿した。

Research Progress Status

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2018 Annual Research Report
  • 2017 Annual Research Report
  • 2016 Annual Research Report
  • Research Products

    (6 results)

All 2018 2017 Other

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (3 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Confined Single Alkali Metal Ion Platform in a Zeolite Pore for Concerned Benzene C-H Activation to Phenol Catalysis2018

    • Author(s)
      S. Ghosh, S. S. Acharyya, T. Kaneko, K. Higashi, Y. Yoshida, T. Sasaki, Y. Iwasawa
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 8 Issue: 12 Pages: 11979-11986

    • DOI

      10.1021/acscatal.8b03002

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Selective oxidation of benzene to phenol with N2O by single-site acid-base catalysts2018

    • Author(s)
      S. Ghosh, S. S. Acharyya, Y. Yoshida, S. Takao, K. Higashi, T. Kaneko, T. Sasaki, Y. Iwasawa
    • Organizer
      The 18th International Symposium on Relations between Homegeneous and Heterogeneous Catalysis
    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Selective Oxidation of Benzene to Phenol by Alkali- and Alkaline Earth-metal/Zeolite Catalysts2017

    • Author(s)
      S. Ghosh, S. S. Acharyya, Y. Yoshida, K. Higashi, T. Kaneko, T. Sasaki, Y. Iwasawa
    • Organizer
      日本化学会第97春季年会
    • Place of Presentation
      慶応義塾大学 (神奈川県横浜市)
    • Year and Date
      2017-03-16
    • Related Report
      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] Unexpected Selective Oxidation of Benzene to Phenol by Alkali- and Alkaline Earth Metal/Zeolite Catalysts2017

    • Author(s)
      S. S. Acharyya, S. Ghosh, S. Yamamoto, K. Hayashizaki, L. Wang, T. Kaneko, K. Higashi, Y. Yoshida, T. Sasaki, Y. Iwasawa
    • Organizer
      International Symposium on Novel Energy Nanomaterials, Catalysts and Surfaces for Future Earth
    • Related Report
      2017 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 電気通信大学 燃料電池イノベーション研究センター

    • URL

      http://www.icfc.uec.ac.jp/

    • Related Report
      2018 Annual Research Report 2017 Annual Research Report 2016 Annual Research Report
  • [Remarks] 電気通信大学 大学院情報理工学研究科 基盤理工学専攻 環境触媒化学研究室

    • URL

      http://www.iwasawalab.pc.uec.ac.jp/

    • Related Report
      2018 Annual Research Report 2017 Annual Research Report 2016 Annual Research Report

URL: 

Published: 2016-11-08   Modified: 2024-03-26  

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