Synthesis of Pt nanocluster catalysts on strained multiple twin particles

• Project/Area Number: 16H05966
• Research Category: Grant-in-Aid for Young Scientists (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Research Field: Nanomaterials chemistry
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: Yoshida Kenta 東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (10581118)
• Research Collaborator: Nagai Yasuyoshi (10302209)
• Project Period (FY): 2016-04-01 – 2019-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2018)
• Budget Amount: ¥22,620,000 (Direct Cost: ¥17,400,000、Indirect Cost: ¥5,220,000); Fiscal Year 2018: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000); Fiscal Year 2017: ¥5,070,000 (Direct Cost: ¥3,900,000、Indirect Cost: ¥1,170,000); Fiscal Year 2016: ¥13,910,000 (Direct Cost: ¥10,700,000、Indirect Cost: ¥3,210,000)
• Keywords: 電子顕微鏡 / アトムプローブ / ナノクラスター / 触媒 / その場 / 格子ひずみ / クラスター / ３次元 / 燃料電池 / 機能材料 / 表面物性 / ナノ構造 / ３Dアトムプローブ / ナノ構造制御

Outline of Final Research Achievements

We explored stable surface structures on multiple twin gold nanoparticles for achieving downsizing of platinum sub-nano-cluster catalysts. In order to distinguish gold and platinum in real space, a novel three-dimensional strain analysis was also developed based on atom-probe tomography and transmission electron microscopy.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

本研究では、白金触媒の微細化の限界を打破し白金使用量の2桁削減を達成することを目指した。比較的、駆動温度の低い固体高分子型燃料電池触媒としての応用では、概ね目標を達成できた。
また、本研究で開発した「三次元位置・組成ゆらぎ解析法」は触媒分野のみならず、Si半導体への炭素やホウ素ドーパントの打ち込み状態、原子炉材料・核融合材料に中性子が照射されることで生じる照射欠陥周囲のひずみおよび化学組成のゆらぎ解析ななどに応用されてきている。これらはすべて、サブナノスケールのクラスター解析であり、本研究課題で蓄積された知見が広く材料科学分野に貢献しているといえる。

Research Products

• [Int'l Joint Research] The University of York(英国)
• [Int'l Joint Research] SCK-CEN/Tractebel ENGIE(ベルギー)
• [Journal Article] Radiation-hardening and nano-cluster formation in neutron-irradiated 9Cr 2W low activation steels with different Si contents (2019)
  • Author(s): Zhang Y.F.、Zhan Q.、Ohnuki S.、Kimura A.、Wan F.R.、Yoshida K.、Nagai Y.
  • Journal Title: Journal of Nuclear Materials Volume: 517 Pages: 1-8
  • DOI: 10.1016/j.jnucmat.2019.01.053
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Evaluation of spatial and temporal resolution on in situ annealing aberration-corrected transmission electron microscopy with proportional?integral?differential controller (2019)
  • Author(s): Shimada Yusuke、Yoshida Kenta、Inoue Koji、Shiraishi Takahisa、Kiguchi Takanori、Nagai Yasuyoshi、Konno J Toyohiko
  • Journal Title: Microscopy Volume: 1 Issue: 3 Pages: 1-9
  • DOI: 10.1093/jmicro/dfz010
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Influence of gas environment and heating on atomic structures of platinum nanoparticle catalysts for proton-exchange membrane fuel cells (2019)
  • Author(s): Yoshida Kenta、Zhang Xudong、Shimada Yusuke、Nagai Yasuyoshi、Hiroyama Tomoki、Tanaka Nobuo、Lari Leonardo、Ward Michael R、Boyes Edward D、Gai Pratibha L
  • Journal Title: Nanotechnology Volume: 30 Issue: 17 Pages: 175701-175701
  • DOI: 10.1088/1361-6528/aafe1e
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Contribution of irradiation-induced defects to hardening of a low-copper reactor pressure vessel steel (2018)
  • Author(s): Shimodaira Masaki、Toyama Takeshi、Yoshida Kenta、Inoue Koji、Ebisawa Naoki、Tomura Keiko、Yoshiie Toshimasa、Konstantinovic Milan J.、Gerard Robert、Nagai Yasuyoshi
  • Journal Title: Acta Materialia Volume: 155 Pages: 402-409
  • DOI: 10.1016/j.actamat.2018.06.015
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] 原子力材料評価のための最新ナノミクロ分析技術の新展開 (2018)
  • Author(s): 外山健, 吉田健太
  • Journal Title: ΑΤΟΜΟΣ Volume: 60 Pages: 231-235
• [Journal Article] 原子力材料評価のための最新ナノミクロ分析技術の新展開 第1回 3D‐AP/ウィーク・ビームSTEMによるナノ組織解析 (2018)
  • Author(s): 外山健、吉田健太
  • Journal Title: ΑΤΟΜΟΣ Volume: 60 Pages: 231-235
  • NAID: 130007827643
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Weak-beam scanning transmission electron microscopy for quantitative dislocation density measurement in steels (2017)
  • Author(s): K. Yoshida, M. Shimodaira, T. Toyama, Y. Shimizu, K. Inoue, T. Yoshiie, K. J. Milan, R. Gerard, Y. Nagai
  • Journal Title: Microscopy Volume: 66 Pages: 120-130
  • DOI: 10.1093/jmicro/dfw111
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Reassessment of oxidation-induced amorphization and dissolution of Nb precipitates in Zr-Nb nuclear fuel cladding tubes. (2017)
  • Author(s): Y. Matsukawa, S. Kitayama, K. Murakami, Y. Shinohara, K. Yoshida, H. Maeno, H.L. Yang, T. Toyama, K. Yasuda, H. Watanabe, A. Kimura, H. Muta, S. Yamanaka, Y.F. Li, Y. Satoh, S. Kano
  • Journal Title: Acta Materialia Volume: 127 Pages: 153-164
  • DOI: 10.1016/j.actamat.2017.01.032
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Atomic-Resolution HAADF-STEM Study of Ag/Al2O3 Catalysts for Borrowing-Hydrogen and Acceptorless Dehydrogenative Coupling Reactions of Alcohols (2016)
  • Author(s): Kenta Yoshida, Kenichi Kon,Ken-ichi Shimizu
  • Journal Title: Topics in Catalysis Volume: 59 Issue: 19-20 Pages: 1740-1747
  • DOI: 10.1007/s11244-016-0695-7
  • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Strain Field in Ultrasmall Gold Nanoparticles Supported on Cerium-Based Mixed Oxides. Key Influence of the Support Redox State. (2016)
  • Author(s): Lopez-Haro, Miguel Yoshida, Kenta del Rio, Eloy Perez-Omil, Jose A. Boyes, Edward D. Trasobares, Susana Zuo, Jian-Min Gai, Pratibha L. Calvino, Jose J.
  • Journal Title: Langmuir Volume: 32 Issue: 17 Pages: 4313-4322
  • DOI: 10.1021/acs.langmuir.6b00758
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Presentation] Dynamic AC-ETEM observation of deactivation processes of platinum electrode catalysts in a proton exchange membrane fuel cell (2019)
  • Author(s): Yoshida K.、 Shimada Y.、 Nagai Y.、 Zhang X.、 Hiroyama T.、 Tanaka N.、 Lari L.、 Ward M. R. 、 Boyes E. D. 、 Gai P. L.、
  • Organizer: 19th International Microscopy Congress
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 中性子照射誘起転位ループ/溶質原子複合体の離散トモグラフィー分析 (2019)
  • Author(s): 吉田健太、下平昌樹、山﨑順、佐藤和久、Konstantinovich Milan、Gerard Robert、外山健、井上耕治、永井康介
  • Organizer: 日本物理学会2019年春季
• [Presentation] In-situ TEM observation of atomic structures of platinum electrode catalysts in a fuel cell environments (2018)
  • Author(s): Kenta Yoshida、Yasuyoshi Nagai、 Xudong Zhang、 Tomoki Hiroyama、 Michael R Ward、 Leonardo Lari、 Edward D Boyes、 Pratibha L Gai
  • Organizer: International Conference on Condensed Matter and Material Science
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Key Designs on Weak-Beam Scanning Transmission Electron Microscopy for Atomic-Scale/ (2018)
  • Author(s): Nagai Yasuyoshi、Yoshida Kenta、Shimodaira Masaki、Toyama Takeshi, Inoue Koji、Yoshiie Toshimasa、Konstantinovic Milan、Gerard Robert
  • Organizer: International Conference on PROCESSING & MANUFACTURING OF ADVANCED MATERIALS
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 転位観察のための汎用型ウィークビーム走査透過電子顕微鏡の開発 (2018)
  • Author(s): 吉田健太、山﨑 順、佐藤和久、義家敏正、外山 健、井上耕治、永井康介
  • Organizer: 日本顕微鏡学会 第74回学術講演会
• [Presentation] 球面収差補正ＴＥＭによるCeO1.938模擬燃料中の酸素空孔規則化の直視観察 (2018)
  • Author(s): 小無健司、吉田健太、八登唯夫、永井康介、加藤正人、森一樹
  • Organizer: 日本物理学会2018年秋季
• [Presentation] 高分解能透過電子顕微鏡法による模擬燃料中の酸素空孔秩序の可視化 (2018)
  • Author(s): 吉田健太、小無健司、八登唯夫、永井康介
  • Organizer: 日本金属学会2018年秋期
• [Presentation] 転位組織観察のための熱電子銃型ウィークビーム走査透過電子顕微鏡の開発 (2018)
  • Author(s): 吉田健太, 鈴木克弥, 海老澤直樹, 下平昌樹, 外山健, 井上耕治, Konstantinovich Milan, Gerard Robert, 永井康介
  • Organizer: 日本物理学会第73回年次大会
• [Presentation] 転位組織観察のための熱電子銃型ウィークビーム走査透過電子顕微鏡の開発 (2018)
  • Author(s): 吉田健太、鈴木克弥、海老澤直樹、外山健、井上耕治、下平昌樹、Milan Konstantinovich、Robert Gerard、永井康介
  • Organizer: 日本金属学会2018年春期大会
• [Presentation] WB-STEM法および3D-AP法で調べた中性子照射Fe-Cu-Xモデル合金の照射硬化機構 (2018)
  • Author(s): 外山健、吉田健太、井上耕治、海老澤直樹、畠山賢彦、永井康介
  • Organizer: 日本金属学会2018年春期大会
• [Presentation] WB-STEMと3D-APを組み合わせた格子欠陥への溶質原子析出挙動の三次元定量解析 (2017)
  • Author(s): 吉田健太, 下平昌樹, 外山健, 海老澤直樹, 戸村恵子, 井上耕治, Milan Konstantinovic, Robert Gerard, 永井 康介
  • Organizer: 日本物理学会2017年春季大会
  • Place of Presentation: 大阪
  • Year and Date: 2017-03-20
• [Presentation] 原子炉圧力容器監視試験片中のWB-STEM観察 (2017)
  • Author(s): 平昌樹, 吉田健太, 外山健, 井上耕治, 永井康介, M. Konstantinovic, R. Gerard
  • Organizer: 日本金属学会春期講演大会
  • Place of Presentation: 東京
  • Year and Date: 2017-03-15
• [Presentation] 欠陥および格子歪みの三次元定量解析法の確立とRPV鋼への応用 (2017)
  • Author(s): 吉田健太, 下平昌樹, 山﨑順, 佐藤和久, Milan Konstantinovich, Robert Gerard, 外山健, 井上耕治, 永井康介
  • Organizer: 日本金属学会春期講演大会
  • Place of Presentation: 東京
  • Year and Date: 2017-03-15
• [Presentation] Hardening mechanism of a neutron irradiated reactor pressure vessel steel studied by APT, PAS and WB-STEM (2017)
  • Author(s): M. Shimodaira, T. Toyama, K. Yoshida, K. Inoue, Y. Nagai, T. Yoshiie, M. Konstantinovic and R. Gerard
  • Organizer: TMS-2017 146th annual meeting & exhibition
  • Place of Presentation: San Diego, USA
  • Year and Date: 2017-02-26
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] TEM/3D-AP tomographyによる転位線上の溶質原子クラスター配列周期の三次元解析 (2017)
  • Author(s): 吉田健太、下平昌樹、山﨑 順、佐藤和久、外山健、井上耕治、永井康介
  • Organizer: 第73回日本顕微鏡学会
• [Presentation] ヒーター式加熱炉型ホルダーによる原子分解能その場観察 (2017)
  • Author(s): 嶋田雄介、吉田健太、山本俊之、永井康介、今野豊彦
  • Organizer: 第73回日本顕微鏡学会
• [Presentation] 欠陥および歪み場の三次元定量解析法の確立と原子炉容器鋼への応用 (2017)
  • Author(s): 吉田健太, 下平昌樹, 山﨑順、佐藤和久, Milan Konstantinovic, Robert Gerard, 外山健, 井上耕治, 永井康介
  • Organizer: 日本物理学会2017年秋季大会
• [Presentation] (S)TEM/APTによるRPV鋼中の転位ループ-溶質原子クラスター複合体の解析 (2017)
  • Author(s): 下平昌樹, 吉田健太, 外山健, 井上耕治, Milan Konstantinovic, Robert Gerard, 永井康介
  • Organizer: 日本金属学会2017年秋期大会
• [Presentation] 3D-APで調べた鉄中のCu拡散に対する電子線照射効果 (2017)
  • Author(s): Zhao Can、外山健、下平昌樹、戸村恵子、海老澤直樹、 吉田健太、井上耕治、永井康介、義家敏正
  • Organizer: 日本金属学会2017年秋期大会
• [Presentation] ヒーター式加熱による原子分解能その場加熱観察 (2017)
  • Author(s): 嶋田雄介、吉田健太、井上耕治、白石貴久、木口賢紀、永井康介、今野豊彦
  • Organizer: 日本金属学会2017年秋期大会
• [Presentation] イオン照射による原子炉圧力容器鋼溶接熱影響部の硬化と微細組織 (2017)
  • Author(s): 河侑成、高見澤悠、勝山仁哉、西山裕孝、吉田健太、外山健、永井康介
  • Organizer: 原子力学会２０１７年秋の大会
• [Presentation] Three-dimensional Quantifications of Dislocation Density and Strain Field using Advanced Scanning Transmission Electron Microscopic Tomography (2017)
  • Author(s): K. Yoshida, M. Shimodaira, T. Toyama, K. Inoue, M. Konstantinovic, R. Gerard, Y. Nagai
  • Organizer: IGRDM-20
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Tomographic analysis on lattice defects and solute clusters in a RPV steel using combination of STEM/APT (2017)
  • Author(s): M. Shimodaira, K. Yoshida, T. TOyama, K. Inoue, Y. Nagai, M. J. Konsantinovic, R. Gerard
  • Organizer: IGRDM-20
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Electron-irradiation effects on diffusivity of copper in iron studied by atom probe tomography (2017)
  • Author(s): T. Toyama, M. Shimodaira, K. Tomura, N. Ebisawa, C. Zhao, K. Yoshida, Y. Shimizu, K. Inoue, Y. Nagai
  • Organizer: IGRDM-20
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 中性子照射された原子炉圧力容器鋼中の転位と溶質原子クラスターの位置相関 (2016)
  • Author(s): 下平昌樹, 吉田健太, 外山健, 井上耕治, 永井康介, M. Konstantinovic, R. Gerard
  • Organizer: 日本金属学会2016年秋期大会
  • Place of Presentation: 大阪
  • Year and Date: 2016-09-22
• [Presentation] 高分解能透過電子顕微鏡法によるRPV鋼内の中性子照射欠陥の観察 (2016)
  • Author(s): 吉田健太, 下平昌樹, 外山健, 海老澤直樹, 戸村恵子, 井上耕治, Milan Konstantinovic, Robert Gerard, 永井 康介
  • Organizer: 日本金属学会2016年秋期大会
  • Place of Presentation: 大阪
  • Year and Date: 2016-09-22
• [Presentation] 球面収差補正透過電子顕微鏡法による原子炉構造材料内の局所ひずみ解析 (2016)
  • Author(s): 下平 昌樹, 吉田 健太, 外山 健, 海老澤 直樹, 戸村 恵子, 井上 耕治, 永井 康介
  • Organizer: 日本物理学会2016年秋季大会
  • Place of Presentation: 金沢
  • Year and Date: 2016-09-14
• [Presentation] WB-STEMを用いた転位組織可視化:原子炉圧力容器鋼への応用 (2016)
  • Author(s): 吉田健太, 下平昌樹, 外山健, 海老澤直樹, 戸村恵子, 井上耕治,永井 康介
  • Organizer: 日本顕微鏡学会第72回学術講演会
  • Place of Presentation: 仙台
  • Year and Date: 2016-06-14
• [Presentation] Quantitative Evaluation of Dislocation Loop Densities in Neutron-Irradiated RPV Steels by Weak-Beam STEM (2016)
  • Author(s): M. Shimodaira, K. Yoshida, T. Toyama, K. Inoue, Y. Nagai, T. Yoshiie, M. Konstantinovic and R. Gerard
  • Organizer: Summit of Materials Science 2016
  • Place of Presentation: Sendai, Japan
  • Year and Date: 2016-05-18
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Microstructural Analysis of Irradiated RPV Steels using state-of-the-art TEM (2016)
  • Author(s): M. Shimodaira, Y. Nagai, T. Toyama, K. Yoshida, K. Inoue, M. Konstantinovic and R. Gerard
  • Organizer: The 19th of the International Group on Radiation Damage Mechanisms
  • Place of Presentation: Asheville, USA
  • Year and Date: 2016-04-11
  • Int'l Joint Research
• [Book] 触媒技術の動向と展望 (2016)
  • Author(s): 吉田健太
  • Total Pages: 422
  • Publisher: 一般財団法人 触媒学会
• [Book] Controlled Atmosphere Transmission Electron Microscopy (2016)
  • Author(s): Gai, Pratibha L. Boyes, Edward D. Yoshida, Kenta Hansen, Thomas
  • Total Pages: 329
  • Publisher: Springer International Publishing