自由電子レーザーを用いた時間分解測定による分子における電荷移動過程の解明

• Project/Area Number: 16J02270
• Research Category: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• Allocation Type: Single-year Grants
• Section: 国内
• Research Field: Physical chemistry
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 高梨 司 東北大学, 多元物質科学研究所, 特別研究員(PD)
• Project Period (FY): 2016-04-22 – 2018-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2017)
• Budget Amount: ¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000); Fiscal Year 2017: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000); Fiscal Year 2016: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
• Keywords: X線自由電子レーザー / 時間分解測定 / ヨウ素含有有機分子 / イオン運動量多重同時計測 / イオン運動量多重同時計測法

Outline of Annual Research Achievements

採用最終年度となる本年度は、採択課題の最終目標であるヨウ素含有有機分子に対するX線自由電子レーザー（XFEL）照射に誘起される電子緩和過程と分子解離過程の相関を明らかにすべく、ジヨードメタン分子を対象として以下の成果を挙げた。
まず、XFEL照射で生成する解離イオンの運動量多重同時計測で得られた測定結果を、理論モデルに基づいて解析することで、対象分子のXFEL誘起クーロン爆発過程では分子内の二つのヨウ素イオン間の反発としてクーロンエネルギーが主に放出されていることを突き止め、この研究成果を学術論文として発表した。
続いて、XFELパルスと近赤外レーザーを用いた時間分解測定で得られた解離イオン収量の時間変化を可視化するプログラムを作成した。さらに、同一種類の各イオンを運動エネルギーの大小で区別し、収量曲線を得る解析プログラムを実装した。これにより、電子緩和過程によって異なる運動エネルギーを持って生成したイオンの収量変化を個別に得ることができ、電子緩和過程と分子解離過程の相関を議論することが可能となった。
最後に、時間分解イオン収量測定の結果として、得られた収量曲線はその時間構造によっていくつかのパターンに大別することができた。ヨウ素イオン系列では、4価から6価の高い価数を持つイオン種では短い緩和時間が得られた。これは分子内のオージェ緩和過程の時定数と同程度であり、XFEL照射に誘起された電子緩和過程の途中で生成する過渡電子状態を観測しているものと解釈している。一方1価イオンでは長い緩和時間が得られ、原子間の電子緩和過程を観測しているものと考えている。また、中間の価数を持つイオン種では、運動エネルギーの大小によって時間構造が異なっており、イオン生成に関与する電子緩和過程に依存した解離イオンの運動エネルギー変化を観測している。現在以上の結果をまとめており、論文として発表予定である。

Research Progress Status

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

29年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] University of Turku(Finland)
• [Int'l Joint Research] Synchrotron SOLEIL(France)
• [Int'l Joint Research] J. W. Goethe University/European XFEL(Germany)
• [Int'l Joint Research] ELI-NP(Romania)
• [Int'l Joint Research] Kansas State University(米国)
• [Int'l Joint Research]
• [Int'l Joint Research] University of Turku(Finland)
• [Int'l Joint Research] Synchrotron SOLEIL(France)
• [Int'l Joint Research] J. W. Goethe University/European XFEL(Germany)
• [Int'l Joint Research] ELI-NP(Romania)
• [Int'l Joint Research] Kansas State University(米国)
• [Int'l Joint Research]
• [Journal Article] Ultrafast Coulomb explosion of a diiodomethane molecule induced by an X-ray free-electron laser pulse (2017)
  • Author(s): Tsukasa Takanashi, Kosuke Nakamura, Edwin Kukk, Koji Motomura, Hironobu Fukuzawa, Kiyonobu Nagaya, (他28名), Hirohiko Kono, Kiyoshi Ueda
  • Journal Title: Phys. Chem. Chem. Phys. Volume: 19 Issue: 30 Pages: 19707-19721
  • DOI: 10.1039/c7cp01669g
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Application of Matched-Filter Concepts to Unbiased Selection of Data in Pump-Probe Experiments with Free Electron Lasers (2017)
  • Author(s): C. Callegari, T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, D. Iablonskyi, Y. Kumagai, S. Mondal, T. Tachibana, K. Nagaya, T. Nishiyama, K. Matsunami, P. Johnsson, P. Piseri, G. Sansone, A. Dubrouil, M. Reduzzi, P. Carpeggiani, C. Vozzi, M. Devetta, D. Facciala et al.
  • Journal Title: Applied Sciences Volume: 7 Issue: 6 Pages: 621-621
  • DOI: 10.3390/app7060621
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Time-Resolved Measurement of Interatomic Coulombic Decay Induced by Two-Photon Double Excitation of Ne2 (2017)
  • Author(s): T. Takanashi, N. V. Golubev, C. Callegari, H. Fukuzawa, K. Motomura, D. Iablonskyi, Y. Kumagai, S. Mondal, T. Tachibana, K. Nagaya, T. Nishiyama, K. Matsunami, P. Johnsson, P. Piseri, G. Sansone, A. Dubrouil, M. Reduzzi, P. Carpeggiani, C. Vozzi, M. Devetta, M. Negro et al.
  • Journal Title: Physical Review Letters Volume: 118 Issue: 3 Pages: 033202-033202
  • DOI: 10.1103/physrevlett.118.033202
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Charge transfer to ground-state ions produces free electrons (2017)
  • Author(s): D. You, H. Fukuzawa, Y. Sakakibara, T. Takanashi, Y. Ito, G. G. Maliyar, K. Motomura, K. Nagaya, T. Nishiyama, K. Asa, Y. Sato, N. Saito, M. Oura, M. Schoeffler, G. Kastirke, U. Hergenhahn, V. Stumpf, K. Gokhberg, A. I. Kuleff, L. S. Cederbaum, K. Ueda
  • Journal Title: Nature Communications Volume: 8 Issue: 1 Pages: 14277-14277
  • DOI: 10.1038/ncomms14277
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Slow Interatomic Coulombic Decay of Multiply Excited Neon Clusters (2016)
  • Author(s): D. Iablonskyi, K. Nagaya, H. Fukuzawa, K. Motomura, Y. Kumagai, S. Mondal, T. Tachibana, T. Takanashi, T. Nishiyama, K. Matsunami, P. Johnsson, P. Piseri, G. Sansone, A. Dubrouil, M. Reduzzi, P. Carpeggiani, C. Vozzi, M. Devetta, M. Negro, F. Calegari, A. Trabattoni, M. C. Castrovilli et al.
  • Journal Title: Physical Review Letters Volume: 117 Issue: 27 Pages: 276806-276806
  • DOI: 10.1103/physrevlett.117.276806
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Molecular cascade Auger decays following Si KL23L23 Auger transitions in SiCl4 (2016)
  • Author(s): I. H. Suzuki, Y. Bandoh, T. Mochizuki, H. Fukuzawa, T. Tachibana, S. Yamada, T. Takanashi, K. Ueda, Y. Tamenori S. Nagaoka
  • Journal Title: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics Volume: 49 Pages: 165102-165102
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Towards characterization of photo-excited electron transfer and catalysis in natural and artificial systems using XFELs (2016)
  • Author(s): R. Alonso-Mori, K. Asa, U. Bergmann, A. S. Brewster, R. Chatterjee, J. K. Cooper, H. M. Frei, F. D. Fuller, E. Goggins, S. Gul, H. Fukuzawa, D. Iablonskyi, M. Ibrahim, T. Katayama, T. Kroll, Y. Kumagai, B. A. McClure, J. Messinger, K. Motomura, K. Nagaya, T. Nishiyama, C. Saracini, Y. Sato, N. K. Sauter et al.
  • Journal Title: Faraday Discussions Volume: 194 Pages: 621-638
  • DOI: 10.1039/c6fd00084c
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] SACLA BL1を用いた気相原子分子の時間分解測定 (2018)
  • Author(s): 高梨司, 福澤宏宣, Kukk Edwin, 永谷清信, 和田真一, 岸本直樹, 本村幸治, 熊谷嘉晃, You Daehyun, 小野太詩, Li Yiwen, 伊藤雄太, 西山俊幸, 仁王頭明伸, 浅和貴, 佐藤由比呂, 横野直道, 櫻澤智大, Grundmann Sven, Schoeffler Markus, 他
  • Organizer: 第31回日本放射光学会年会
• [Presentation] Time-resolved measurement of XFEL induced ultrafast decay process in CH2I2 molecule (2017)
  • Author(s): T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, K. Nagaya, S. Wada, Y. Kumagai, D. Iablonskyi, S. Mondal, Y. Ito, T. Tachibana, S. Yamada, Y. Sakakibara, D. You, T. Nishiyama, K. Matsunami, T. Sakai, K. Asa, Y. Sato, T. Umemoto, K. Kariyazono et al.
  • Organizer: Physical Chemistry Colloquium on “Ultrafast electronic and structural dynamics”
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 極紫外自由電子レーザー照射によるネオン二量体及びクラスターの多重励起に誘起された原子間クーロン緩和過程 (2017)
  • Author(s): T. Takanashi, D. Iablonskyi, N. V. Golubev, C. Callegari, K. Nagaya, H. Fukuzawa, K. Motomura, Y. Kumagai, S. Mondal, T. Tachibana, T. Nishiyama, K. Matsunami, P. Johnsson, P. Piseri, G. Sansone, A. Dubrouil, M. Reduzzi, P. Carpeggiani, C. Vozzi, M. Devetta et al.
  • Organizer: 第11回分子科学討論会
• [Presentation] SACLAを用いた原子分子における超高速現象の観測―SACLAが拓く原子分子の新領域― (2017)
  • Author(s): 高梨司
  • Organizer: 日本放射光学会第9回若手研究会
  • Invited
• [Presentation] Multiple excitation ICD in neon dimers and clusters (2017)
  • Author(s): T. Takanashi, D. Iablonskyi, N. V. Golubev, C. Callegari, K. Nagaya, H. Fukuzawa, K. Motomura, Y. Kumagai, S. Mondal, T. Tachibana, T. Nishiyama, K. Matsunami, P. Johnsson, P. Piseri, G. Sansone, A. Dubrouil, M. Reduzzi, P. Carpeggiani, C. Vozzi, M. Devetta et al.
  • Organizer: The International Symposium on (e,2e), Double Photoionization and Related Topics and 19th International Symposium on Polarization and Correlation in Electronic and Atomic Collisions
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Real Time Observation of the Ultrafast Dynamics Induced by XFEL Pulses in CH2I2 Molecule (2017)
  • Author(s): T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, K. Nagaya, S. Wada, Y. Kumagai, D. Iablonskyi, S. Mondal, Y. Ito, T. Tachibana, S. Yamada, Y. Sakakibara, D. You, T. Nishiyama, K. Matsunami, T. Sakai, K. Asa, Y. Sato, T. Umemoto, K. Kariyazono et al.
  • Organizer: 30th International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions (ICPEAC XXX)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Time-Resolved Observation of XFEL Induced Dynamics in CH2I2 Molecule (2017)
  • Author(s): T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, K. Nagaya, S. Wada, Y. Kumagai, D. Iablonskyi, S. Mondal, Y. Ito, T. Tachibana, S. Yamada, Y. Sakakibara, D. You, T. Nishiyama, K. Matsunami, T. Sakai, K. Asa, Y. Sato, T. Umemoto, K. Kariyazono et al.
  • Organizer: International Workshop on Photoionization & Resonant Inelastic X-ray Scattering (IWP-RIXS 2017)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] SACLAのX線自由電子レーザーに誘起されるCH2I2分子における超高速緩和過程の時間分解測定 (2017)
  • Author(s): 高梨司, 福澤宏宣, 本村幸治, 永谷清信, 和田真一, 熊谷嘉晃, Iablonskyi Denys, Mondal Subhendu, 伊藤雄太, 立花徹也, 山田周平, 榊原悠太, You Daehyun, 西山俊幸, 松波健司, 酒井司, 浅和貴, 佐藤由比呂, 梅本嵩之, 仮谷薗寛悟, 高橋優祐, 菅野学, 中村公亮, 山崎馨, 梶本真司, 五月女光, Kukk Edwin, Kooser Kuno, Nicolas Christophe, 他
  • Organizer: 第30回日本放射光学会年会
  • Place of Presentation: 神戸芸術センター、中央区、神戸市、兵庫県、日本
• [Presentation] X線自由電子レーザーを用いたジヨードメタンにおける光誘起分子過程の時間分解測定 (2016)
  • Author(s): 高梨司, 福澤宏宣, 本村幸治, 永谷清信, 和田真一, 熊谷嘉晃, Iablonskyi Denys, Mondal Subhendu, 伊藤雄太, 立花徹也, 山田周平, 榊原悠太, ユデヒョン, 西山俊幸, 松波健司, 酒井司, 浅和貴, 佐藤由比呂, 梅本嵩之, 仮屋薗寛悟, 梶本真司, 五月女光, Kukk Edwin, Kooser Kuno, Nicolas Christophe, Miron Catalin, 他
  • Organizer: 第10回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 神戸ファッションマート、向洋町、東灘区、神戸市、兵庫県、日本
• [Presentation] Time-Resolved Measurements for XFEL-induced Dynamics of Diiodomethane Molecule by NIR Laser Probe (2016)
  • Author(s): T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, K. Nagaya, S. Wada, Y. Kumagai, D. Iablonskyi, S. Mondal, Y. Ito, T. Tachibana, S. Yamada, Y. Sakakibara, D. You, T. Nishiyama, K. Matsunami, T. Sakai, K. Asa, Y. Sato, T. Umemoto, K. Kariyazono, Y. Takahashi, M. Kanno, K. Nakamura, K Yamazaki, S. Kajimoto, H. Sotome, et al.
  • Organizer: HeKKSaGOn University Presidents’ Conference Pre-meeting in Heidelberg
  • Place of Presentation: Heidelberg, Germany
• [Presentation] Time-resolved measurement for ultrafast molecular dynamics of diiodomethane using X-ray free-electron laser from SACLA (2016)
  • Author(s): T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, K. Nagaya, S. Wada, Y. Kumagai, D. Iablonskyi, S. Mondal, Y. Ito, T. Tachibana, S. Yamada, Y. Sakakibara, D. You, T. Nishiyama, K. Matsunami, T. Sakai, K. Asa, Y. Sato, T. Umemoto, K. Kariyazono, S. Kajimoto, H. Sotome, E. Kukk, K. Kooser, C. Nicolas, C. Miron, et al.
  • Organizer: The International Conference on Many Particle Spectroscopy of Atoms, Molecules, Clusters and Surfaces MPS-2016
  • Place of Presentation: Moscow, Russia
  • Invited
• [Book] 物理科学雑誌「パリティ」 (2018)
  • Author(s): 高梨司
  • Publisher: 丸善出版
• [Remarks] X線自由電子レーザーパルスに誘起されたジヨードメタン分子のクーロン爆発
  • URL: http://five-star.tagen.tohoku.ac.jp/results/pdf/170508_prof.ueda.pdf