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赤外コヒーレント制御による固体中の多段階振動励起とプロトン移動反応の操作

Research Project

Project/Area Number 16J04694
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section国内
Research Field Physical chemistry
Research InstitutionInstitute for Molecular Science (2018)
The University of Tokyo (2016-2017)

Principal Investigator

櫻井 敦教  分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 助教

Project Period (FY) 2016-04-22 – 2019-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2018)
Budget Amount *help
¥11,700,000 (Direct Cost: ¥9,000,000、Indirect Cost: ¥2,700,000)
Fiscal Year 2018: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2017: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2016: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000)
Keywords2次元赤外分光 / プロトン伝導 / 固体酸化物 / 強誘電体 / 非線形分光 / 超高速分光 / 赤外分光 / nonlinear spectroscopy / proton dynamics / solid oxide / vibrational dynamics
Outline of Annual Research Achievements

昨年までの研究で、KTaO3結晶中のOH/OD振動の極めて細い赤外吸収スペクトルの起源は、結晶の格子振動(フォノン)が与える周波数揺動が原因であることが明らかになった。また、スペクトルの線幅が極めて細かったのは、OH/OD振動のエネルギー緩和時間(T1)が長かったことに加えて、KTaO3結晶の構造が対称性の高い立方晶であり不均一性が小さかったことも要因である。
一方、強誘電性の酸化物結晶では、結晶構造が立方晶から歪むことで対称性が崩れるため、プロトンの位置するサイトが複数存在するようになり、スペクトルの不均一幅が大きくなる。このような対象では、振動モードの緩和寿命(寿命幅)とその統計的な分布(static disorder)、さらにスペクトル拡散が全体の線幅に寄与しており、従来の赤外ポンプ・プローブ分光でその詳細を議論することは難しい。このような問題を明らかにする方法に2次元赤外分光(2DIR)がある。2DIRは励起光と測定光それぞれの周波数の2次元周波数マップを得る方法であり、スペクトルの均一幅と不均一幅を明瞭に見分けることができると同時に、スペクトル拡散の生じる時間スケールを明らかにすることもできる。
研究代表者はStanford大学に滞在してこの実験方法を学ぶとともに、強誘電性結晶中のOD振動モードに対して2DIRを実行した。実験の結果、得られた2DIRスペクトルは非常に強い不均一性を示した。これは従来行われてきた液体の2DIRスペクトルとは極めて対照的であり、固体の構造ゆらぎが液体よりも遥かに小さいことを示している。しかし、結晶の温度を室温から高温にすると、スペクトル拡散の影響が顕著になる様子も観察された。固体中のプロトン伝導は、液体中とは違い通常高温で生じるが、本研究から得られた知見は、そのような固体と液体でのプロトン伝導メカニズムの違いを説明することに貢献するものと考えている。現在論文出版へ向けて詳細を検討中である。

Research Progress Status

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(3 results)
  • 2018 Annual Research Report
  • 2017 Annual Research Report
  • 2016 Annual Research Report
  • Research Products

    (19 results)

All 2019 2018 2017 2016 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 3 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] Stanford University(米国)

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  • [Journal Article] Antenna-enhancements of molecular vibrational responses in ultrafast infrared spectroscopy2019

    • Author(s)
      Morichika Ikki、Sakurai Atsunori、Ashihara Satoshi
    • Journal Title

      EPJ Web of Conferences

      Volume: 205 Pages: 03002-03002

    • DOI

      10.1051/epjconf/201920503002

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    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Ultrafast Proton/Deuteron Dynamics in Solid Oxide Observed with Infrared Pump-Probe Spectroscopy2019

    • Author(s)
      Sakurai Atsunori、Ando Koji、Ashihara Satoshi
    • Journal Title

      EPJ Web of Conferences

      Volume: 205 Pages: 04024-04024

    • DOI

      10.1051/epjconf/201920504024

    • Related Report
      2018 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Ultrafast proton/deuteron dynamics in KTaO3 observed with infrared pump-probe spectroscopy: Toward understanding of proton conduction mechanism in solid oxides2018

    • Author(s)
      Sakurai Atsunori、Ando Koji、Ashihara Satoshi
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 149 Issue: 10 Pages: 104502-104502

    • DOI

      10.1063/1.5040063

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      Tabe Hiroaki、Sukenobe Kei、Kondo Toru、Sakurai Atsunori、Maruo Minako、Shimauchi Akari、Hirano Mitsuharu、Uno Shin-nosuke、Kamiya Mako、Urano Yasuteru、Matsushita Michio、Fujiyoshi Satoru
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 122 Issue: 27 Pages: 6906-6911

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.8b03977

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  • [Journal Article] Ultrafast spectroscopy with infrared plasmonics2018

    • Author(s)
      Satoshi ASHIHARA, Fumiya KUSA, Ikki MORICHIKA, Atsunori SAKURAI
    • Journal Title

      OYO BUTSURI

      Volume: 87 Pages: 116-120

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      2018 Annual Research Report
  • [Journal Article] Antenna-enhanced Nonlinear Infrared Spectroscopy in Reflection Geometry2017

    • Author(s)
      I. Morichika, F. Kusa, A. Takegami and S. Ashihara
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 印刷中 Issue: 21 Pages: 11643-11649

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b01798

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  • [Journal Article] Electron pumping under non-Markovian dissipation: The role of the self-consistent field2016

    • Author(s)
      R. Grossmann, A. Sakurai, Y. Tanimura
    • Journal Title

      J. Phys. Soc. Jpn

      Volume: 85 Issue: 3 Pages: 034803-034803

    • DOI

      10.7566/jpsj.85.034803

    • NAID

      120006410713

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    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
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      櫻井敦教、芦原聡
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    • Organizer
      第2回フォノンエンジニアリング研究会
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  • [Presentation] Exploring proton conduction mechanism in oxide crystals by using time-resolved infrared spectroscopy2018

    • Author(s)
      A. Sakurai, K. Ando, and S. Ashihara
    • Organizer
      The 9th International Conference on Coherent Multidimensional Spectroscopy (CMDS2018)
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      2018 Annual Research Report
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  • [Presentation] Ultrafast Proton/Deuteron Dynamics in Solid Oxide Observed with Infrared Pump-Probe Spectroscopy2018

    • Author(s)
      Sakurai Atsunori、Ando Koji、Ashihara Satoshi
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      The XXI International Conference on Ultrafast Phenomena
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  • [Presentation] Antenna-enhancements of molecular vibrational responses in ultrafast infrared spectroscopy2018

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      Morichika Ikki、Sakurai Atsunori、Ashihara Satoshi
    • Organizer
      The XXI International Conference on Ultrafast Phenomena
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      2018 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 赤外ポンプ・プローブ分光法を用いた固体酸化物中プロトン伝導メカニズムの解明2018

    • Author(s)
      櫻井敦教、森近一貴、安藤耕司、芦原聡
    • Organizer
      第12回分子科学討論会
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    • Author(s)
      櫻井敦教
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    • Invited
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    • Author(s)
      櫻井敦教、芦原聡
    • Organizer
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  • [Presentation] 赤外振動分光による固体酸化物中の水素の観測2016

    • Author(s)
      櫻井敦教、芦原聡
    • Organizer
      光電子融合研究センター公開シンポジウム
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      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] 固体酸化物中重水素の励起緩和ダイナミクスの実時間観測2016

    • Author(s)
      櫻井敦教、芦原聡
    • Organizer
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
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      2016 Annual Research Report
  • [Presentation] 固体酸化物中重水素の振動励起状態の超高速赤外分光2016

    • Author(s)
      櫻井敦教、芦原聡
    • Organizer
      量子エレクトロニクス研究会
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      2016 Annual Research Report

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Published: 2016-05-17   Modified: 2024-03-26  

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